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化学研究与应用 2013年第10期25卷 1364-1368页

作者：张茹李裕王东琴中北大学化工与环境学院山西太原030051

钛硅分子筛(TS-1)是绿色催化领域具有原子经济特征的新型催化剂,环己酮肟是化学工业重要的中间体,本文采用磁载钛硅分子筛(MTS-1)作为催化剂,研究了环己酮氨肟化制备环己酮肟,实验考察了物料比、温度、反应时间、催化剂用量、溶剂比等... 详细信息

钛硅分子筛(TS-1)是绿色催化领域具有原子经济特征的新型催化剂,环己酮肟是化学工业重要的中间体,本文采用磁载钛硅分子筛(MTS-1)作为催化剂,研究了环己酮氨肟化制备环己酮肟,实验考察了物料比、温度、反应时间、催化剂用量、溶剂比等工艺参数对催化反应的影响。研究结果表明:以叔丁醇-水体系为溶剂,叔丁醇与水体积比为1∶1,原料环己酮/过氧化氢/氨水摩尔比为1∶1.2∶1.8,反应温度80℃,反应时间2.5h,磁载钛硅分子筛用量为0.2g/g环己酮,环己酮转化率、环己酮肟选择性和环己酮肟收率可分别达到96%、98%和94%。

关键词：磁载钛硅分子筛环己酮氨肟化工艺参数

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磁载钛硅分子筛催化环己酮氨肟化反应过程研究

磁载钛硅分子筛催化环己酮氨肟化反应过程研究

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作者：张茹中北大学

学位级别：硕士

环己酮肟是工业上制备己内酰胺的重要中间体，全球90%的己内酰胺都是由环己酮肟经过贝克曼(Beckmann)重排反应得到的，然而环己酮肟的合成大多采用传统的环己酮-羟胺法工艺，因为传统工艺生产过程需要合成大量羟铵盐，工艺复杂、中间步... 详细信息

环己酮肟是工业上制备己内酰胺的重要中间体，全球90%的己内酰胺都是由环己酮肟经过贝克曼(Beckmann)重排反应得到的，然而环己酮肟的合成大多采用传统的环己酮-羟胺法工艺，因为传统工艺生产过程需要合成大量羟铵盐，工艺复杂、中间步骤多，副产低值的硫酸铵，且需要氮氧化物等有害气体，造成己内酰胺生产效益低下和严重的环境污染问题。钛硅分子筛TS-1可以在温和的反应条件下催化环己酮氨肟化高选择性地合成环己酮肟，拥有反应流程短、无环境污染、反应条件温和等益处。但是，钛硅分子筛粒径过于微小，难以实现有效的固液分离，催化剂难以回收重复使用。课题组提出制备磁载钛硅分子筛，通过施加外加磁场实现了催化剂的高效快速回收。本论文主要对磁载钛硅分子筛催化环己酮氨肟化过程进行详细研究，获得最佳工艺参数和反应动力学参数，为工业化放大和反应器设计提供理论参考。以钛酸四丁酯为钛源，正硅酸乙酯为硅源，四丙基氢氧化铵为模板剂，以纳米铁酸镍粉体为磁核，使用水热合成和溶剂蒸发相结合的方法制备了磁载钛硅分子筛。在间歇反应釜中考察了环己酮液相氨肟化反应过程中反应物配比、反应温度、反应时间、催化剂用量、溶剂比等参数对转化率和选择性的影响。研究结果表明：叔丁醇-水体系作为溶剂，叔丁醇与水的体积比为1:1，环己酮：过氧化氢（30%）：氨水（25%）的摩尔比为1:1.2:1.8，反应温度控制在80℃，反应时间2.5h，磁载钛硅分子筛用量为0.2g/g环己酮，环己酮转化率、环己酮肟选择性和环己酮肟收率可分别可到96%、98%和94%，而在外加磁场下磁载钛硅分子筛回收率能够达到100%。通过对环己酮液相氨肟化反应动力学研究，环己酮、过氧化氢和氨的反应级数n分别为0.65、0.27和1.06，反应活化能Ea为101.362kJ/mol，反应指前因子k0为5.923×1012(mol-0.98·L0.98)/min。

关键词：磁载钛硅分子筛环己酮氨肟化环己酮肟反应动力学

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Fe3O4中空微球的合成及磁载钛硅分子筛的催化性能研究

Fe3O4中空微球的合成及磁载钛硅分子筛的催化性能研究

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作者：姜喜天津大学

学位级别：硕士

纳米/微米级别的四氧化三铁(FeO)中空微球由于密度低,比表面积高,渗透性良好,独特的光学、电学以及表面性质,被广泛用于催化剂、核磁共振成像(MRI)、药物运输、生物分离、锂电池以及污染物分离。正是由于四氧化三铁中空微球这些独特的... 详细信息

纳米/微米级别的四氧化三铁(FeO)中空微球由于密度低,比表面积高,渗透性良好,独特的光学、电学以及表面性质,被广泛用于催化剂、核磁共振成像(MRI)、药物运输、生物分离、锂电池以及污染物分离。正是由于四氧化三铁中空微球这些独特的性质和用途,使得四氧化三铁中空微球成为了近些年的研究热点。通常,人们会用模板法来制造中空结构,模板法大体上分为软模板法和硬模板法。然而,模板法的高成本和繁琐合成步奏阻止这些方法在大规模应用中的放大使用。另外,模板法需要去除模板剂,这样就使得合成工艺复杂,并且容易引杂质。因此,开发出一种简单经济的方法来合成具有理想形态和尺寸的磁铁矿中空结构仍然是一个巨大挑战。本文以柠檬酸钠为静电稳定剂,通过溶剂热法成功合成了超顺磁性的介孔四氧化三铁中空微球。通过考察中空微球的形成过程,分析了四氧化三铁中空球的形成机制,并由此提出了柠檬酸钠协助的奥斯特瓦尔德(Ostwald)熟化机制。此外,以四氧化三铁实心球为磁核,以硅酸乙酯为硅源利用改进的St?ber方法制备了FeO@SiO2复合微球。通过稀释TEOS和控制TEOS的加入量,成功合成包覆均匀,分散性好,磁响应性良好的FeO@SiO2复合颗粒。最后,以钛酸四丁酯为钛源,正硅酸乙酯为硅源,四丙基氢氧化铵为模板剂,以四氧化三铁中空微球为磁核,采用水热合成和溶剂蒸发相结合的方法制备了磁载钛硅分子筛,并用于催化环己酮氨肟化研究。研究结果表明,催化剂对环己酮氨肟化反应具有良好的催化性能和磁分离性能,可以很好地进行回收并循环利用,解决了催化剂的分离和重复使用问题。

关键词： Fe3O4 生长机制复合微球磁载钛硅分子筛环己酮氨肟化

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钛硅分子筛TS-1的制备工艺研究进展

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化工与医药工程 2016年第1期37卷 1-4页

作者：刘桐万辉管国锋中石化上海工程有限公司上海200120 南京工业大学化学化工学院南京210009

钛硅分子筛(TS-1)能够高效地催化环己酮氨肟化反应从而使得其工艺流程大幅简化。水热合成法为TS-1合成的主要方法,碱性溶液改性处理可在一定程度上提高TS-1的催化性能,弥补不同生产批次TS-1催化性能稳定性差的不足。在TS-1中引入磁核是... 详细信息

钛硅分子筛(TS-1)能够高效地催化环己酮氨肟化反应从而使得其工艺流程大幅简化。水热合成法为TS-1合成的主要方法,碱性溶液改性处理可在一定程度上提高TS-1的催化性能,弥补不同生产批次TS-1催化性能稳定性差的不足。在TS-1中引入磁核是近期发展迅速的一种新的TS-1改性方法,保证了良好的催化活性的同时体现出了良好的分离性能,为己内酰胺绿色生产技术的发展提供了新的思路。

关键词：钛硅分子筛TS-1 水热合成改性磁载钛硅分子筛绿色化学

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