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陕西科技大学学报 2022年第5期40卷 93-99页

作者：杨长安赵伟鹏邵丹陕西科技大学材料科学与工程学院陕西西安710021

难降解有机废水污染治理是关系国计民生的焦点问题,电化学氧化法因其清洁、高效、灵活等特点在众多废水处理技术中备受关注.阳极是电化学氧化法的核心,决定了这项技术的效率与成本.近年来,随着阳极材料的发展,出现了一种在形式上介于传... 详细信息

难降解有机废水污染治理是关系国计民生的焦点问题,电化学氧化法因其清洁、高效、灵活等特点在众多废水处理技术中备受关注.阳极是电化学氧化法的核心,决定了这项技术的效率与成本.近年来,随着阳极材料的发展,出现了一种在形式上介于传统二维电极和三维电极之间的新型阳极形式,即磁组装电极(Magnetically Assembled Electrode,MAE).其本质是一种模块化电极,利用磁铁将具有磁性的副电极材料吸附于二维主电极上,赋予电极大量的催化活性位点,并使电极具有多样性、性能灵活可调性以及良好的可回收性,具有稳定高效处理动态废水的潜力.采用薄片状磁性纤维素纳米纤维聚苯胺复合材料(CNFs/PANI)作为副电极,以典型DSA电极Ti/PbO_(2)作为主电极,将吸附剂与电催化剂相结合,构建具有良好偶氮染料吸附与降解性能的新型MAE,以提高偶氮染料废水处理效率.以典型偶氮染料酸性红G为目标物,考察新型MAE的各项电化学性能与酸性红G模拟废水的降解效果.研究结果表明,相比于传统二维Ti/PbO_(2)阳极,新型MAE具有较多的吸附—催化活性位点与较高的电催化活性,由于酸性红G易于向新型MAE表面富集,即使在降解过程后期染料浓度下降时,新型MAE仍能能保持较高的染料降解效率.

关键词：磁组装电极电化学水处理难降解有机污染物聚苯胺二氧化铅阳极

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新型改性二氧化铅阳极的构效关系及电化学氧化有机废水研究

新型改性二氧化铅阳极的构效关系及电化学氧化有机废水研究

引用

作者：王泽康陕西科技大学

学位级别：硕士

电化学氧化水处理技术（EOWT）尤为适合难降解有机废水的处理。钛基二氧化铅（Ti/PbO2）阳极因其高效价廉等优势受到广泛关注。但是该阳极也存在局限性。首先其涂层较为致密且晶粒尺寸较大,表面活性位点数量有限。其次,PbO2表面吸附或... 详细信息

电化学氧化水处理技术（EOWT）尤为适合难降解有机废水的处理。钛基二氧化铅（Ti/PbO2）阳极因其高效价廉等优势受到广泛关注。但是该阳极也存在局限性。首先其涂层较为致密且晶粒尺寸较大,表面活性位点数量有限。其次,PbO2表面吸附或富集有机物的能力不足,有机物氧化速率往往受到传质过程的限制。再者,在长期使用过程中,PbO2的表面重构作用不利于其催化稳定性的保持,并伴随Pb2+泄露的潜在风险。最后,PbO2的本征催化能力也有待提高。针对这些问题,本研究引入具有疏水性和吸附性能的第二相材料天然毛发纤维或磁性多壁碳纳米管制备出几类改性Ti/PbO2电极。通过各类材料表征、电化学性能测试、模拟废水和实际废水催化降解实验等手段研究新型电极的构效关系,探索改性物质和PbO2的相互作用或协同作用机制,为新型电极在EOWT中的实际应用提供理论依据和技术支持。各部分具体内容如下:（1）以天然毛发纤维（Fibers）为改性物,与PbO2共沉积制备得到Fibers嵌入改性Ti/PbO2/Fiber电极。首先通过材料和电化学表征揭示了新型电极的构效关系。然后采用不同污染物（偶氮染料、苯酚和马来酸）进行了降解实验。最后进行了电极加速寿命测试。结果表明,Fibers的嵌入能够改变PbO2的择优晶体取向,细化晶粒尺寸,增大电极疏水性,增强有机物吸附性能。Fibers的嵌入也增加了电极的粗糙度和活性位点,降低了电极阻抗,特别是在5mgcm-2的嵌入量下,这种效应更加明显。适量的Fibers可提高不同目标污染物的去除效率,但过多的Fibers则会削弱这一优势。此外Fibers也改变了降解中间产物的积累。新型电极能经受约550h的加速电解。在长期的电解过程中,Pb2+的泄漏也得到了抑制。（2）虽然Fibers改性取得不错效果,但Fibers本身无电性能（不具有活性位点）。因此,在前一章的基础上,选用与Fibers相近的磁性多壁碳纳米管（CNT）对PbO2进行嵌入改性。CNT除具有良好的疏水性和吸附性能外,还具备优秀的导电性以及可观的电活性位点。通过不同共沉积法工艺制备出具有 CNT-PbO2异质结构的Ti/PbO2/CNT0.03 以及具有 SnO2-CNT-PbO2异质分级结构的Ti/SnO2-PbO2/CNT0.03两类新型改性电极,并与未改性Ti/PbO2进行对照。通过材料表征、电化学表征揭示改性电极的构效关系。通过两类模拟废水（偶氮染料、对苯醌）以及五种实际废水考察改性电极的电化学氧化降解性能。结果表明,Ti/SnO2-PbO2/CNT0.03电极的总体性能是最优的,尤其是其SnO2-CNT-PbO2异质分级结构引入了更多的联合活性位点。在低电流密度下,Ti/SnO2-PbO2/CNT0.03电极对偶氮染料具有更佳的去除率。虽然Ti/SnO2-PbO2/CNT0.03电极倾向采用电化学转化方式降解对苯醌,但是可实现对苯醌的完全去除,强于Ti/PbO2/CNT0.03电极。对几类实际废水的处理结果综合表明Ti/SnO2-PbO2/CNT0.03电极表现出更佳的有机物降解能力。（3）CNT嵌入改性电极不具备组成与结构的灵活可调性。磁组装电极（MAE）是一种新兴模块化电极形式,其由主电极（ME）和若干磁性颗粒（辅助电极,AEs）进行半固定组合而成。MAE利用强磁体产生ME和AEs之间灵活的结合力,磁性AEs不仅能提供大量活性位点,而且令电极具备良好的可回收再生性与电极性能的原位可调性,适合全时高效处理动态废水。故本章把CNT和Ti/PbO2组合成为MAE,研究了不同CNT负载量下的MAE的构效关系及其对偶氮染料、苯酚和实际石化废水的电化学氧化降解效果。结果表明,新型MAE电极拥有的碳质AEs进一步全方位增强了电极的电活性,并且增强了有机物与电极的亲和力。更重要的是,在降解模拟或实际废水时,对不同目标污染物及其中间产物的降解效率和选择性很大程度上依赖于AEs的负载量。合适的AEs负载量使MAE具有非均质电极特性,更有利于有机物及其中间产物的消除,而较高的AEs负载量则使MAE具有多孔碳质电极特性,容易积累中间产物。

关键词：电化学氧化天然毛发纤维磁性碳纳米管分级结构磁组装电极实际废水

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