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农业环境科学学报 2023年第2期42卷 393-402页

作者：孙亚丽姜冠杰江睿兰帅李阳严玉鹏张嵚江西农业大学国土资源与环境学院南昌330045 江西省鄱阳湖流域农业资源与生态重点实验室南昌330045

为研究植酸(IHP)对绿锈转化过程及机制的影响,通过空气氧化法合成碳酸盐绿锈[GR1(CO_(3)^(2-))],并利用X射线衍射、衰减全反射-傅里叶变换红外光谱、高分辨透射电子显微镜、扫描电子显微镜和能量色散X射线能谱对体系中的固体产物进行分... 详细信息

为研究植酸(IHP)对绿锈转化过程及机制的影响,通过空气氧化法合成碳酸盐绿锈[GR1(CO_(3)^(2-))],并利用X射线衍射、衰减全反射-傅里叶变换红外光谱、高分辨透射电子显微镜、扫描电子显微镜和能量色散X射线能谱对体系中的固体产物进行分析表征。研究表明:不存在IHP时GR1(CO_(3)^(2-))在5 h左右完全转化为针铁矿,而存在IHP时GR1(CO_(3)^(2-))的转化会受到抑制。在0~0.5 mmol·L^(-1)的IHP浓度范围内,GR1(CO_(3)^(2-))的转化产物为针铁矿,而当IHP浓度高于1.0 mmol·L^(-1)时,GR1(CO_(3)^(2-))的转化产物为针铁矿和高铁绿锈。IHP对GR1(CO_(3)^(2-))转化机制的影响与其浓度有直接关系,在低浓度IHP(0~0.5 mmol·L^(-1))条件下,GR1(CO_(3)^(2-))转化过程只涉及溶解-氧化-沉淀(DOP)机制;而高浓度IHP(1.0~5.0 mmol·L^(-1))体系中,固态氧化(SSO)机制占主导地位,在其转化过程中,一部分GR1(CO_(3)^(2-))通过溶解再沉淀机制转化为针铁矿,一部分GR1(CO_(3)^(2-))通过原位脱质子反应转化为高铁绿锈。此外,在GR1(CO_(3)^(2-))转化过程中,IHP在GR1(CO_(3)^(2-))及其转化产物表面会形成内圈络合物和植酸(亚)铁沉淀。总体而言,IHP会抑制GR1(CO_(3)^(2-))的溶解再沉淀转化机制,阻碍针铁矿的结晶和晶体生长,且抑制作用与IHP浓度呈正相关。

关键词：碳酸盐绿锈植酸转化针铁矿高铁绿锈

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Fe^(0)/Fe^(2+)制备碳酸盐绿锈的实验研究与机理分析

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武汉轻工大学学报 2021年第1期40卷 66-70页

作者：李芙蓉潘极武汉轻工大学化学与环境工程学院湖北武汉430023

为优化利用Fe^(0)/Fe^(2+)复合体系制备碳酸盐绿锈的实验条件并明晰其反应机理,采用磁力搅拌和360°翻转摇床装置进行了单因素及正交实验。结果表明反应的最佳水平组合为:溶液的pH值为8.0、碳酸根离子和亚铁离子的浓度均为3 g/L、铁粉... 详细信息

为优化利用Fe^(0)/Fe^(2+)复合体系制备碳酸盐绿锈的实验条件并明晰其反应机理,采用磁力搅拌和360°翻转摇床装置进行了单因素及正交实验。结果表明反应的最佳水平组合为:溶液的pH值为8.0、碳酸根离子和亚铁离子的浓度均为3 g/L、铁粉投加量为40 g/L。最优组合下,碳酸盐绿锈的产量高达42.0 g/L,各影响因素的主次顺序为:pH值>碳酸根浓度>亚铁离子浓度>铁粉投加量。Fe^(0)/Fe^(2+)体系为制备碳酸盐绿锈创造了最优的碱性环境和微氧状态,该制备方法反应条件宽松,操作简便快捷,具有广阔的实际应用前景。

关键词： Fe^(0)/Fe^(2+) 碳酸盐绿锈 pH值反应机理

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土壤中一些常见金属离子对绿锈形成与转化的影响及其赋存形态

土壤中一些常见金属离子对绿锈形成与转化的影响及其赋存形态

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作者：彭晶华中农业大学

学位级别：硕士

富含金属离子的铁氧化物在土壤环境中普遍存在。金属离子常通过吸附、共沉淀或同晶替代等方式与铁氧化物相互作用,从而影响和决定金属离子和铁氧化物的环境地球化学行为。然而,在Fe氧化形成铁氧化物过程中,即Fe→亚稳态绿锈→稳态铁氧化... 详细信息

富含金属离子的铁氧化物在土壤环境中普遍存在。金属离子常通过吸附、共沉淀或同晶替代等方式与铁氧化物相互作用,从而影响和决定金属离子和铁氧化物的环境地球化学行为。然而,在Fe氧化形成铁氧化物过程中,即Fe→亚稳态绿锈→稳态铁氧化物,不同金属离子在铁氧化物中的赋存形态,尤其是其在矿物转化过程中的动态变化、对绿锈的形成-转化的影响及其机制了解甚少。绿锈结晶弱、比表面积大、吸附-还原活性高、结构不稳定,对环境中晶质氧化铁的形成、污染物和营养元素的迁移和归属起着重要调控作用。因此,本课题通过实验室模拟方法,采用X射线衍射及Rietveld精修、X射线吸收光谱、傅里叶变化红外光谱和透射电子显微镜等多种分子环境手段和溶液化学方法,研究金属离子对亚稳态绿锈的形成、晶体结构、向晶质氧化铁的转化特性和矿物学机制的影响,以及不同金属离子与铁氧化物相互作用的分子机制。可从环境矿物学和土壤化学角度揭示绿锈在相关环境中的行为和过程,及与各种金属离子的赋存关系,为深入理解亚稳态铁氧化物及相关元素的环境地球化学行为,以及重金属的污染控制提供依据,主要结果如下:1.Na、Mg和Al对GR2(SO)形成及转化的影响系统地揭示了Na、Mg和Al三种典型不同价态金属离子对GR2的形成及其向晶质氧化铁转化过程的影响。GR2形成前加入三种金属离子体系中,在Fe/Me=24时GR2的形成速率依次为Al>Na>Mg,而Fe/Me=6时顺序为Al>Mg>Na。从GR2完全形成时的XRD图可看出,GR2的特征峰无偏移,即金属离子替代没有引起GR2晶面间距变化,但在Al体系中,同时出现少量弱结晶的针铁矿,表明Al促进了GR2的氧化转化。不同离子条件下GR2的转化速率与形成速率一致。GR2形成后加金属离子体系时,转化速率较形成前更快,Fe/Me=24时GR2的转化速率顺序与形成前加同浓度体系一致,即Al>Na>Mg。在所有条件下,GR2的转化产物均为针铁矿和纤铁矿的混合相,与形成前加金属离子相比,相同条件下形成后加金属离子的体系转化终产物中有更多的针铁矿,且与GR2形成后不通N相比通一段时间N可增加产物中针铁矿含量。在其它条件相同时,随着离子价态的增加,产物中针铁矿含量增加,吸附的SO含量增加,但结晶尺寸逐渐减小。因此,在Fe与金属离子共水解-氧化-沉淀过程中,共存离子价态越高,溶度积常数越小,水解速率越快,形成的掺金属离子的GR2越有利于向针铁矿转化,产物中针铁矿含量越高,但结晶度减弱、结晶尺寸减小。2.Ni和Cu对GR2(SO)形成及转化的影响探讨了两种离子价态相同但氧化特性不同的Ni和Cu对GR2形成及转化的影响。在GR2形成前加入金属离子时,GR2形成与转化速率均为Cu>Ni,表明氧化性较强的Cu比Ni更能加快GR2的形成与氧化转化,且离子浓度越大,两种离子体系的形成与转化速率也越快。在GR2形成后加入Ni和Cu时,在GR2转化过程中表现出相似的离子效应和浓度效应。与空白(Na)体系相比,Ni和Cu存在时形成的GR2(001)面峰向左偏移,d值增加,表明Ni和Cu进入了GR2的结构中;且高浓度的Ni和加入Cu均抑制了GR2的结晶。在所研究的条件下,转化终产物为纤铁矿和针铁矿混合相,随着金属离子浓度的增加,产物结晶度减弱,尺寸减小。GR2形成后加入Fe/Cu=24的体系,与形成前加入相同浓度的体系相比更有利于针铁矿的形成。在GR2形成与转化过程中,加入的Ni和Cu会进入到矿物中,随着反应进行,pH降低,部分金属离子又逐渐释放,直到转化结束。转化终产物的酸溶解动力学数据表明,Ni均匀分布于产物的晶体结构中,而Cu主要富集于氧化铁的表面;GR2形成后加且加入的金属离子浓度越低,产物的结晶度越好。用准一级动力学可以很好的拟合HCl溶解过程中Fe和Me的浓度变化,拟合得到的速率常数与产物的结晶度密切相关,即结晶度越好,溶解速率常数越小。上述结果揭示环境中两种常见过渡金属对铁氧化物形成与转化的影响及其在铁氧化物中的赋存机制,可为土壤环境或水环境中重金属的污染治理提供理论依据。3.Mn对GR2(SO)形成与转化的影响及其赋存形态与机制系统地阐明了Mn对GR2形成和转化过程的影响及Mn的形态和赋存特点。在GR2形成前加Mn体系中,低浓度的Mn有利于GR2的结晶,而高浓度Mn抑制GR2结晶;GR2结构中Mn替代对其峰位影响不明显。在GR2转化过程中,Mn浓度较高或控制体系悬液pH恒定时,均有利于Mn氧化,从而加快GR2的转化速率。随Mn浓度增加,纤针比(纤铁矿与针铁矿含量比)先细微减小后显著增加,纤铁矿和针铁矿结晶尺寸均减小,GR2形成后加Mn和控转化过程pH恒定均显著减小了产物中纤针比。产物中Mn主要以Mn(Ⅲ)形态进入到矿物结构内,与针铁矿相比更多的Mn进入到纤铁矿结构中。这些结果深入揭示了Mn对环境中铁氧化物的形成-转化的影响,也为环境中铁锰复合物的形成途径和机制提供更深入的认识。

关键词：碳酸盐绿锈硫酸盐绿锈金属离子离子价态氧化还原形态机制

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