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超临界CO_2与煤中矿物的流固耦合及其地质意义

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煤炭科学技术 2012年第10期40卷 17-21页

作者：陈润秦勇江苏省煤基CO_2捕集与地质储存重点实验室江苏徐州221008 中国矿业大学低碳能源研究院江苏徐州221008 煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室江苏徐州221008

针对超临界CO2与煤中矿物反应改变煤岩物性、影响CO2驱替煤层气开采的现状,介绍了超临界CO2与矿物碳酸化反应的基本原理,评述了煤中矿物碳酸化过程对煤岩物理性质的改造作用。基于前人研究成果,指出现有实验室模拟与地质条件下煤中矿物... 详细信息

针对超临界CO2与煤中矿物反应改变煤岩物性、影响CO2驱替煤层气开采的现状,介绍了超临界CO2与矿物碳酸化反应的基本原理,评述了煤中矿物碳酸化过程对煤岩物理性质的改造作用。基于前人研究成果,指出现有实验室模拟与地质条件下煤中矿物碳酸化过程存在很大差异,认为地质条件下超临界CO2与煤中矿物的流固耦合机理严格受控于煤岩的孔裂隙系统,指出超临界CO2与煤中矿物流固耦合作用对矿物形态与结构及煤岩力学性质、表面电性、吸附性等的改造有待进一步认识。并指出煤岩结构的完整性和弱水动力条件是建立合理煤中矿物碳酸化过程及效应的基础。

关键词：超临界CO2 煤中矿物碳酸化反应煤岩物性地质意义煤层气开采

不同载体K2CO3与烟气CO2反应动力学特性研究

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不同载体K2CO3与烟气CO2反应动力学特性研究

作者：刘燕燕太原理工大学

学位级别：硕士

近年来,温室气体排放所造成的全球变暖问题成为国际社会普遍关注的焦点,进行全球性大规模CO减排势在必行。在众多CO捕集技术中,碱金属基碳酸盐脱除CO技术以其原料成本低、循环效率高、无需改造现有设备等优点得到众多学者的广泛关注。... 详细信息

近年来,温室气体排放所造成的全球变暖问题成为国际社会普遍关注的焦点,进行全球性大规模CO减排势在必行。在众多CO捕集技术中,碱金属基碳酸盐脱除CO技术以其原料成本低、循环效率高、无需改造现有设备等优点得到众多学者的广泛关注。在前期研究中发现,钾基吸附剂相比钠基吸附剂具有更为优异的碳酸化反应特性,而目前所采用的钾基吸附剂载体种类较为局限。为提供更多的载体选择,本文选用5A分子筛、AC、AlO作为载体,采用浸渍法得到三种载体负载下的钾基吸附剂,在固定床中进行脱碳实验,研究了不同载体负载下吸附剂的碳酸化反应特性,并利用SEM、BET、XRD对其微观特性和表观形貌进行表征分析,揭示了不同吸附剂的碳酸化反应机理,探究了温度和CO浓度等反应条件对脱碳特性的影响,并进一步对其反应动力学特性进行了探讨。KCO颗粒本身表面致密光滑,并排布着狭长裂缝,孔隙结构稀少。当其负载于载体颗粒上时,原本作为反应物的KCO借助载体颗粒很好地改善了其表观结构,增大了与CO和HO的接触面积,使之能更好的发生反应。碳酸化反应过程中,KCO与CO和HO反应生成KHCO,而载体颗粒在整个过程中并未发生化学反应,载体对于KCO的改性作用主要是对其表观结构和颗粒形貌的改善,并未影响其本征化学反应过程。当反应温度为70℃,CO浓度为5%时,吸附剂的碳酸化性能最佳。AC负载下吸附剂的碳酸化性能最优,碳酸化转化率高达79.8%,吸附剂负载于5A分子筛上时碳酸化性能居中,碳酸化转化率为78.2%,而AlO负载的钾基吸附剂由于在固定床中会产生副产物KA(CO)(OH),碳酸化性能虽然比KCO有所提升,但是改善程度并不大,碳酸化转化率为65.3%。碳酸化反应过程主要受到化学反应控制和扩散控制,二者共同作用决定碳酸化反应的进行。反应温度低于70℃时,随着温度升高,表面化学反应变得更加活跃,推动反应正向进行,有利于碳酸化反应,碳酸化转化率增大。当温度高于70℃时,温度升高,表面反应速率降低,且内扩散系数减小,扩散难度加大,此时碳酸化转化率降低。

关键词：载体钾基吸附剂碳酸化反应反应动力学

K2CO3在模拟烟气中吸附CO2失效机理研究

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K2CO3在模拟烟气中吸附CO2失效机理研究

作者：梅雪松太原理工大学

学位级别：硕士

CO减排技术是目前国际社会的研究热点之一,其中钾基吸附剂脱碳技术凭借脱除效率高、无二次污染、成本低廉、循环利用率高等众多优点而被广泛关注。目前钾基吸附剂脱碳技术进行了碳酸化反应特性、再生反应特性以及吸附剂负载于各种载体... 详细信息

CO减排技术是目前国际社会的研究热点之一,其中钾基吸附剂脱碳技术凭借脱除效率高、无二次污染、成本低廉、循环利用率高等众多优点而被广泛关注。目前钾基吸附剂脱碳技术进行了碳酸化反应特性、再生反应特性以及吸附剂负载于各种载体改性后的碳酸化性能实验研究。实际烟气中存在着飞灰颗粒及少量酸性气体。因此,有必要探究KCO在模拟烟气中脱除CO性能及对吸附剂失效的影响。本文基于前人的研究成果,在自行设计的小型固定床和管式炉中进行碳酸化反应和再生反应实验,探究烟气中飞灰、NO、SO、HCl在不同浓度、不同反应温度下对碳酸化反应特性、再生反应特性以及对吸附剂失效的影响。借助XRD、XRF、XPS对碳酸化反应和再生反应后物质组成、元素含量进行表征分析,通过BET、SEM表征得到吸附剂反应前后的表面形貌和微观结构,从而获得不同物质对吸附剂失效影响的机理。煤粉锅炉飞灰参与的碳酸化反应和再生反应过程无明显化学变化生成,碳酸化转化率增高主要依靠其物理吸附。在碳酸化反应过程中,煤粉锅炉飞灰在吸附饱和后不会影响吸附继续进行,并且随着飞灰比例的增加,CO的吸附量增加。再生过程可将CO完全脱附出来。循环10次后,吸附剂衰减率为10.9%,失效主要是因为飞灰颗粒附着在吸附剂活性位点从而降低碳酸化反应程度。在实验中还发现,不同负荷的飞灰颗粒对KCO吸附CO的影响基本相同。循环流化床锅炉飞灰在碳酸化反应和再生反应过程无新物质生成。碳酸化反应过程吸附剂饱和后会阻止CO内扩散,从而降低气体与活性组分接触。随着循环流化床锅炉飞灰比例的增加,CO的吸附量有所降低。循环10次后,吸附剂衰减率8.05%,失效主要是因为飞灰颗粒附着在吸附剂表面阻止CO与吸附剂反应的正向进行。NO在碳酸化反应和再生反应过程均不会参与反应使吸附剂失效,循环10次后吸附剂脱碳率无衰减,仍具有高活性。SO在碳酸化过程与CO存在竞争吸附,与KCO反应生成KSO,且该物质不可再生。循环10次后,吸附剂失效率 26.02%。HCl气体在碳酸化反应过程会抑制KCO和CO反应,本身与KCO反应生成KCl,再生后仍存在。循环10次后,吸附剂失效率 7.94%。在含有飞灰和三种酸性气体存在的模拟烟气气氛下进行脱碳-再生实验的结果表明,单次循环后生成KSO和KCl杂质,且不可再生,但不影响活性组分完全进行再生反应。吸附剂在第14次循环后彻底失效,其中SiO在反应过程中稳定存在;SO在反应过程中与KCO反应生成KSO和KSO,吸附剂失效率为3.2%-7.34%;HCl在反应过程中反应生成KCl,吸附剂失效率为82.08%-84%;第14次循环的碳酸化反应产物和再生反应产物的吸附剂总失效率分别为87.2%和89.42%。

关键词： K2CO3 模拟烟气碳酸化反应再生反应失效率

钙基储热介质在高温反应器内的传热传质特性研究

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钙基储热介质在高温反应器内的传热传质特性研究

作者：王祎东北电力大学

学位级别：硕士

针对当前全球面临的能源与环境挑战,特别是化石能源的过度消耗与二氧化碳排放导致的全球变暖问题,基于钙循环的热化学储能可以有效提高可再生能源的利用效率,减少化石燃料带来的环境问题,解决热能的存储和持续稳定供应问题。然而钙基材... 详细信息

针对当前全球面临的能源与环境挑战,特别是化石能源的过度消耗与二氧化碳排放导致的全球变暖问题,基于钙循环的热化学储能可以有效提高可再生能源的利用效率,减少化石燃料带来的环境问题,解决热能的存储和持续稳定供应问题。然而钙基材料在反应器内颗粒团聚使反应不完全,反应物利用率低,因此研究反应器内颗粒的传热传质特性对提高储热效率具有重要意义。颗粒的流动特性和反应特性相互耦合,目前学者们主要研究了氧化钙碳酸化反应和碳酸钙煅烧反应的微观化学反应以及流化床反应器内稠密气固两相流的流动特性,对于稠密气固两相流在高温反应器内的化学反应研究较少。本文主要采用MP-PIC(Multiphas e Particle-In-Cell)方法对鼓泡流化床内的传热传质特性进行研究,利用等效法建立与三维反应器一致的二维模型,选用材料丰富价格低廉的氧化钙和碳酸钙作为反应物,观察碳酸化反应的反应特性和流动特性。分别对不同流化风速、不同二氧化碳分压和不同颗粒粒径对反应特性和流动特性的影响进行对比,得出氧化钙碳酸化反应的最佳环境参数和颗粒物性。氧化钙颗粒在鼓泡流化床内呈“环核”结构分布和“s”型上升结构,流化风速过小颗粒床层膨胀比较小,颗粒化学反应缓慢;流化风速过大,颗粒被气体上升力带到床层上部,颗粒停留时间过短,化学反应生成热量的利用率低。二氧化碳分压增大使得化学反应更快进入扩散反应阶段,此时二氧化碳的消耗减小,导致流化风速变大,部分颗粒停留时间过短。A类颗粒粒径较小,颗粒凝聚性较小,颗粒间充气性好,床层内产生的气泡较小,气泡聚集、分裂速度较快,因此流化特性较好,在床层内颗粒碰撞比较小。模拟实际应用中颗粒粒径的不均匀,粒径不均匀有利于床层内气固混合,床层内颗粒受力增多,颗粒运动增强,但床层膨胀比减小。在氧化钙碳酸化反应特性的基础上,选用较好的环境参数,根据颗粒流动特性,在流化床内添加内置水平管。内置水平管可以有效阻碍床层内气泡的生成,并增加颗粒碰撞,改善气固混合,增加颗粒停留时间,使化学反应更均匀。对比内置水平管的管径大小、疏密及管排范围大小对颗粒的影响,管径过大,水平管间间隙过小,颗粒被流化到管排上方区域;管排过密使气泡分裂,颗粒被带动到管排上方区域;管排范围过大,气泡被逐层分裂破碎,颗粒被流化到管排上方区域,优化效果不佳,因此合适的排列方式才能优化改善稠密气固两相流的传热传质特性。

关键词：热化学储能钙基材料稠密气固两相流碳酸化反应内置水平管

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重庆纸厂物理化学处理中段废水试验情况

四川造纸 1982年第2期 1-18页

概况重庆造纸厂以竹子、蓑草、边角废木材作原料,用硫酸盐法制浆,生产胶版、书写等纸种,日产浆50吨,每天排入嘉陵江废水总量达25,000吨,在江面形成大量泡沫,严重影响城市卫生及观瞻,群众反映强烈。重庆纸厂的污水治理曾列为全市十大科... 详细信息

概况重庆造纸厂以竹子、蓑草、边角废木材作原料,用硫酸盐法制浆,生产胶版、书写等纸种,日产浆50吨,每天排入嘉陵江废水总量达25,000吨,在江面形成大量泡沫,严重影响城市卫生及观瞻,群众反映强烈。重庆纸厂的污水治理曾列为全市十大科研会战项目之一。近几年来,该厂加强了黑液提取、碱回收、白水循环使用等厂内治理,压缩了总排污负荷,使排放的废水色泽较淡,泡沫减少,废水水质虽仍有波动,但相对来讲,较过去稳定,这样就给中段废水治理的试验研究创造了条件。

关键词：化学污泥化学混凝处理污泥处理斜管沉淀池中段废水碳酸化反应污泥浓度化学混凝法 CODcr 污泥量污泥浓缩污泥脱水污水处理污水净化废水处理纸厂加工厂重庆物理化学处理

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连续碳化法制造超细碳酸钙及其产品应用初探

河北化工学院学报 1987年第2期 55-63页

作者：胡庆福李保林河北化工学院化学工程系

本文根据石灰乳悬浊液同二氧化碳进行碳酸化反应的机理,对连续喷雾式碳化法和间歇鼓泡式碳化法进行了理论分析和实验。结果表明连续喷雾式碳化新工艺具有效率高、生产能力大、操作稳定、易于实现碳化率、产品晶形及粒度控制等特点,有利... 详细信息

本文根据石灰乳悬浊液同二氧化碳进行碳酸化反应的机理,对连续喷雾式碳化法和间歇鼓泡式碳化法进行了理论分析和实验。结果表明连续喷雾式碳化新工艺具有效率高、生产能力大、操作稳定、易于实现碳化率、产品晶形及粒度控制等特点,有利于碳酸钙产品向着系列化、超微细化、表面改性化方向发展。

关键词：超细碳酸钙晶形碳化法碳酸化反应应用初探

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用废气CO2处理乙烯生产中的废碱液