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利用煤焦油中酚类物质Stöber法制备碳纳米球用于CO_(2)吸附

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化工进展 2023年第9期42卷 5011-5018页

作者：杨莹侯豪杰黄瑞崔煜王兵刘健鲍卫仁常丽萍王建成韩丽娜太原理工大学材料科学与工程学院山西太原030024 太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室山西太原030024 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

煤焦油的排放和直接利用会造成严重的环境污染,开发高附加值材料的绿色合成方法及应用是煤焦油利用的关键。本文采用Stöber法以间苯二酚和中低温煤焦油为碳源与甲醛聚合制备了多孔碳纳米球CO_(2)吸附剂,通过扫描电子显微镜、N2吸附-脱... 详细信息

煤焦油的排放和直接利用会造成严重的环境污染,开发高附加值材料的绿色合成方法及应用是煤焦油利用的关键。本文采用Stöber法以间苯二酚和中低温煤焦油为碳源与甲醛聚合制备了多孔碳纳米球CO_(2)吸附剂,通过扫描电子显微镜、N2吸附-脱附测试、傅里叶变换红外吸收光谱、X射线衍射等手段对样品进行测试和分析。考察了预聚温度、水热温度和煤焦油添加量对碳纳米球的孔结构和CO_(2)吸附性能的影响。预聚温度为60℃、水热温度为200℃时,产物具有最优异的比表面积和CO_(2)吸附性能。C_(1)-R_(1)-RT-200吸附剂的比表面积达到787m^(2)/g,CO_(2)最大吸附量为4.64mmol/g。当煤焦油占总投料质量的50%~76%时,产物的CO_(2)吸附性能较好,优于纯的间苯二酚模型化合物。所制备的多孔碳纳米球的CO_(2)吸附等温线可以很好地吻合Langmuir等温线模型,说明多孔碳纳米球对CO_(2)的吸附为单分子层吸附。

关键词： CO_(2)捕集吸附纳米材料碳纳米球 Stöber法中低温煤焦油

木质素基碳/硫纳米球复合材料作为高性能锂硫电池正极材料

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储能科学与技术 2024年第1期13卷 270-278页

作者：李顺黄建国何桂金浙江农林大学化学与材料工程学院浙江杭州311300 浙江大学化学系浙江杭州310058

锂硫二次电池因具有非常高的理论比容量(1675 mAh/g)和能量密度(2600 Wh/kg)而备受关注。然而,锂硫电池的正极材料单质硫因导电性差和在充放电过程中生成的多硫化物Li_(2)S_(n)(4≤n≤8)极易发生“穿梭效应”等问题,严重降低了对活性硫... 详细信息

锂硫二次电池因具有非常高的理论比容量(1675 mAh/g)和能量密度(2600 Wh/kg)而备受关注。然而,锂硫电池的正极材料单质硫因导电性差和在充放电过程中生成的多硫化物Li_(2)S_(n)(4≤n≤8)极易发生“穿梭效应”等问题,严重降低了对活性硫的利用效率,造成电极材料不可逆的容量损失。因此寻找成本低、可循环利用、热稳定性好的碳载体基质是提高锂硫电池电化学性能最有效的方法之一。在本研究中,以天然木质素作为碳源,首先经过萃取和碳化过程制备了多孔碳纳米球,再通过熔融过程,将单质硫成功地包裹进木质素基碳纳米球的孔隙中,制备得到多孔球状结构的碳/硫复合材料(LS-C/S)。当该复合材料用作锂硫电池正极材料时,在0.1 C电流密度下,硫含量为59.41%(质量分数)的电极材料的首次放/充电比容量分别为800.3 mAh/g和758.8 mAh/g,对应库仑效率为94.8%,在经过200次充放电循环后,其比容量稳定在647.4 mAh/g,容量保持率为84.3%,相当于每循环一圈容量平均损失为0.0785%。此外,在经过高倍率的充放电循环后,比容量仍能恢复并稳定在620 mAh/g,展现出良好的可逆倍率稳定性。这种木质素基碳纳米球具有的高比表面积和多孔结构,促进了锂离子和电子的传输,有效地抑制了中间产物多硫化锂的溶解扩散,提高了单质硫作为正极材料的利用效率,因此,复合材料表现出优异的循环稳定性和可逆倍率性能。

关键词：锂硫电池木质素碳纳米球正极材料电化学性能

阻燃、抗熔滴一体化CNSs-BA/PET复合材料的制备及性能

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复合材料学报 2024年

作者：肖云超杨雅茹陈建航曹红付建勋孔文龙嘉兴大学材料与纺织工程学院嘉兴大学G60科创走廊产业与创新研究院上海大学材料科学与工程学院国望高科纤维(宿迁)有限公司

聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）的易燃问题极大地威胁着人们的生命和财产安全，但通用阻燃剂无法兼顾其阻燃和抗熔滴需求。为同时改善PET的阻燃性和抗熔滴性，在碳纳米球（CNSs）表面接枝芳香席夫碱（BA）制备了一种新型的纳米碳基复合阻... 详细信息

聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）的易燃问题极大地威胁着人们的生命和财产安全，但通用阻燃剂无法兼顾其阻燃和抗熔滴需求。为同时改善PET的阻燃性和抗熔滴性，在碳纳米球（CNSs）表面接枝芳香席夫碱（BA）制备了一种新型的纳米碳基复合阻燃剂CNSs-BA，并将其通过熔融共混法引入PET中制备了复合材料。对CNSs-BA阻燃剂的形貌结构和热稳定性进行了表征，并研究了CNSs-BA/PET复合材料的阻燃性及其阻燃机制。结果表明：CNSs-BA为粒径50 nm左右的球状颗粒，热稳定性良好。当CNSs-BA添加量仅为2.0 wt.%时，CNSs-BA/PET的LOI从PET的21.0%提高至28.1%，阻燃等级达到UL-94 V-0级，峰值热释放速率降低了46.3%。阻燃机制研究表明：CNSs-BA/PET表现出典型的凝聚相阻燃机制，CNSs-BA的引入可显著提高PET的成炭性，CNSs-BA/PET的高温残炭量较纯PET提高了55.4%，且其成炭量的实际值大于理论值。与纯PET相比，CNSs-BA阻燃剂的引入使PET熔融之后发生了高温交联，使得CNSs-BA/PET燃烧生成的炭层致密性、连续性和热稳定性均显著提高。

关键词：碳纳米球聚对苯二甲酸乙二醇酯复合材料阻燃抗熔滴

氮掺杂介孔碳纳米球负载铂催化剂在肉桂醛选择性加氢中的催化性能研究

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现代化工 2022年第1期42卷 178-183页

作者：刘雯欣李丹王平张朋张伟鲁墨弘李明时朱劼常州大学石油化工学院江苏常州213164 生物质高效炼制及高质化利用国家地方联合工程研究中心江苏常州213164 常州大学药学院江苏常州213164

以多巴胺为碳源和氮源、F127为软模板制备氮掺杂有序介孔碳纳米球(NOMCS),并以其为载体制备Pt催化剂(Pt/NOMCS)。通过TEM、XPS、OEA、Raman和N_(2)吸附等手段对材料进行表征。将制备的Pt/NOMCS用于肉桂醛(CAL)选择性加氢模型反应,并研... 详细信息

以多巴胺为碳源和氮源、F127为软模板制备氮掺杂有序介孔碳纳米球(NOMCS),并以其为载体制备Pt催化剂(Pt/NOMCS)。通过TEM、XPS、OEA、Raman和N_(2)吸附等手段对材料进行表征。将制备的Pt/NOMCS用于肉桂醛(CAL)选择性加氢模型反应,并研究其催化性能。结果表明,与商用介孔炭(MC)和活性炭(AC)负载Pt催化剂(Pt/MC和Pt/AC)相比,Pt/NOMCS在CAL选择性加氢中显示出较高的催化活性(反应速率常数k=(0.37±0.02)h^(-1))和选择性(转化率为90%时的肉桂醇选择性约为75%)。循环实验4次后,Pt/NOMCS显示出较好的可回收性能。

关键词：氮掺杂碳纳米球 Pt 催化剂肉桂醛选择性加氢

碳纳米球基氮-磷-硫复合阻燃剂的合成及其对环氧树脂的阻燃性能

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材料研究学报 2021年第12期35卷 918-924页

作者：季亚明杨雅茹姚勇波李佳倩沈小军刘淑强嘉兴学院材料与纺织工程学院嘉兴314001 浙江省纱线材料成型与复合加工技术研究重点实验室嘉兴314001 太原理工大学纺织工程学院晋中030600

以碳纳米球(CNSs)为核、六氯环三磷腈(HCCP)和氨基二苯砜(DDS)为桥梁和接枝剂制备一种碳纳米球基氮-磷-硫复合阻燃剂(CNSs-H-D)并表征其形貌结构和热稳定性,研究了这种复合阻燃剂对环氧树脂(EP)的阻燃性能和机理。结果表明:合成的CNSs-... 详细信息

以碳纳米球(CNSs)为核、六氯环三磷腈(HCCP)和氨基二苯砜(DDS)为桥梁和接枝剂制备一种碳纳米球基氮-磷-硫复合阻燃剂(CNSs-H-D)并表征其形貌结构和热稳定性,研究了这种复合阻燃剂对环氧树脂(EP)的阻燃性能和机理。结果表明:合成的CNSs-H-D是直径为80 nm的球状颗粒,热稳定性优异;CNSs-H-D添加量(质量分数)为5%的CNSs-H-D/EP,其LOI从EP的20.0%提高到27.5%,阻燃等级为V-2级,热释放速率峰值和火灾危险性指数比EP分别降低16.8%和42.2%;CNSs-H-D可显著提高EP的热稳定性和成炭性,CNSs-H-D/EP的初始分解温度比EP高40℃,高温残炭量提高了144.7%。CNSs-H-D/EP具有典型的凝聚相阻燃机理,其炭层的致密性和连续性好,初始失重温度比纯EP的炭层高190℃,800℃的剩余质量高达94.5%。

关键词：复合材料氮-磷-硫复合阻燃剂碳纳米球环氧树脂阻燃

碳纳米球复合g-C_(3)N_(4)提升光催化降解酸性橙Ⅱ性能

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复合材料学报 2021年第11期38卷 3861-3871页

作者：张彩霞霍彦廷邹来禧舒庆江西理工大学材料冶金化学学部赣州341000

基于g-C_(3)N_(4)构建的异质结光催化材料在降解有毒有害污染物方面体现出优良的效果。本研究通过水热法制备了一系列不同碳纳米球(Carbon nanospheres,CS)添加量的x-CS/g-C_(3)N_(4)(x=4wt%、5wt%和7wt%)复合光催化剂,以氙灯光源模拟... 详细信息

基于g-C_(3)N_(4)构建的异质结光催化材料在降解有毒有害污染物方面体现出优良的效果。本研究通过水热法制备了一系列不同碳纳米球(Carbon nanospheres,CS)添加量的x-CS/g-C_(3)N_(4)(x=4wt%、5wt%和7wt%)复合光催化剂,以氙灯光源模拟可见光,探究了x-CS/g-C_(3)N_(4)对酸性橙Ⅱ的光催化降解性能。结果表明:5wt%CS/g-C_(3)N_(4)的光催化活性最高,光催化反应150 min,酸性橙Ⅱ的降解率达到95%。表征结果表明,g-C_(3)N_(4)与CS具有类似的π-π共轭结构,易发生π-π堆积相互作用而有利于电子跃迁。二者复合后能有效增强g-C_(3)N_(4)对可见光的吸收效率,降低其表面/界面处的电荷转移电阻,显著增强载流子的传输能力。x-CS/g-C_(3)N_(4)可作为一种有效的可见光催化剂应用于有机染料降解,具有应用前景。

关键词：碳纳米球 g-C_(3)N_(4) 复合光催化剂光催化性能酸性橙Ⅱ

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Stober法制备煤焦油酚基碳纳米球

河南师范大学学报（自然科学版） 2023年第4期51卷 52-61页

作者：侯豪杰黄瑞杨莹刘冬冯宇王建成太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室太原030024 太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室太原030024 太原理工大学材料科学与工程学院太原030024 山西省丹源碳素股份有限公司山西晋中030900

煤焦油的直接排放和粗放利用会造成严重的环境污染,煤焦油利用的关键是绿色高价值.以中低温煤焦油中提取得到的小分子量酚类物质为碳源,利用Stober法合成碳纳米球.考察了煤焦油提取酚添加量、预聚合温度、水热温度和水热时间对碳纳米球... 详细信息

煤焦油的直接排放和粗放利用会造成严重的环境污染,煤焦油利用的关键是绿色高价值.以中低温煤焦油中提取得到的小分子量酚类物质为碳源,利用Stober法合成碳纳米球.考察了煤焦油提取酚添加量、预聚合温度、水热温度和水热时间对碳纳米球形貌的影响,研究发现当煤焦油提取酚添加量为50%(质量分数)、预聚合温度为60℃、水热温度为160℃和水热时长为24 h时,可以制备得到形貌规整、粒径均一的单分散碳纳米球.在该条件制备的碳纳米球(CTCNS)平均粒径667 nm,比表面积可达596 m^(2)·g^(-1),氮含量为2.42%(原子分数),作为潜在的超级电容器电极材料,在6 mol·L^(-1)KOH中,具有较好的电化学性能,比电容为123 F·g^(-1).为煤焦油的绿色高值化利用提供了新的思路和实验依据.

关键词：煤焦油碳纳米球 Stober法超级电容器

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碳纳米球/聚乙烯复合物的制备与表征

高分子学报 2014年第5期24卷 686-691页

作者：郭江平余朦山王静周阳刘智李凤娇义建军黄启谷刘云芳杨万泰北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室碳纤维及功能高分子教育部重点实验室北京100029 中国石油石油化工研究院合成树脂重点实验室北京100083

以碳纳米球为载体,经格氏试剂处理后,与TiCl4反应制成负载型Ziegler-Natta催化剂,在AlEt3存在下,催化乙烯聚合,原位制备聚乙烯(PE)/碳纳米球(CSs)复合物,催化剂活性达5.7×106gPE/(molTi·h),聚乙烯分子量为4.9×105.HRTEM和SEM结果表明... 详细信息

以碳纳米球为载体,经格氏试剂处理后,与TiCl4反应制成负载型Ziegler-Natta催化剂,在AlEt3存在下,催化乙烯聚合,原位制备聚乙烯(PE)/碳纳米球(CSs)复合物,催化剂活性达5.7×106gPE/(molTi·h),聚乙烯分子量为4.9×105.HRTEM和SEM结果表明,常压聚合条件下聚乙烯/CSs复合物为核-壳结构,颗粒呈圆形,直径约为1μm左右,复合物颗粒中包含碳纳米球.介电分析结果表明,由于碳纳米球的引入,复合物的介电性能相较于普通聚乙烯有明显的提高,从而提高了聚乙烯的抗静电性能,且介电常数和介电损耗都随着聚合时间的延长而降低.此外,采用WAXD,DSC和TGA表征了PE/CSs复合物的结晶性能和热性能,结果表明聚乙烯/CSs复合物具有好的结晶性能和热稳定性能.

关键词：碳纳米球负载型Ziegler—Natta催化剂聚乙烯碳纳米球复合物核·壳结构

木质素基杂原子掺杂碳纳米球制备及其电化学性能研究

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木质素基杂原子掺杂碳纳米球制备及其电化学性能研究

作者：杨家梅中南林业科技大学

学位级别：硕士

木质素基碳纳米球具有高比表面积、大孔隙率和优异的稳定性,能应用于催化剂载体、吸附剂和储能材料等领域。然而,纯碳纳米球的低亲水性和较差的化学活性使其难以满足上述功能需求。本文使用共价稳定化木质素纳米球作为碳前驱体,对前驱... 详细信息

木质素基碳纳米球具有高比表面积、大孔隙率和优异的稳定性,能应用于催化剂载体、吸附剂和储能材料等领域。然而,纯碳纳米球的低亲水性和较差的化学活性使其难以满足上述功能需求。本文使用共价稳定化木质素纳米球作为碳前驱体,对前驱体进行掺杂和碳化获得了木质素基杂原子掺杂碳纳米球,探究了不同杂原子及其掺杂形式对电化学性能的影响机制。此外,进一步将石墨烯与制备的木质素基杂原子掺杂碳纳米球进行复合,在保留赝电容的同时增强导电性,提高电化学性能。主要研究内容和研究结果如下:(1)使用γ-戊内酯/水二元溶剂体系获得了高固含和高产率的木质素纳米球。在此基础上,以尿素为氮源,成功构建了氮掺杂木质素基碳纳米球(NCS)。通过改变尿素掺杂比例和碳化温度,NCS的氮原子含量在5.0到10.9 at.%之间变化。组装成电化学电容器后,NCS在0.5 A/g时表现出232 F/g的优异电容和10 000次长循环稳定性(保持率为96.6%)。相比未掺杂氮原子的木质素基碳纳米球(LCS),其比电容提高了约 40%。(2)在氮掺杂木质素基碳纳米球研究基础上,通过使用磷酸二氢铵引入氮原子的同时引入磷原子,制备出不同氮磷原子含量的氮磷共掺杂木质素基碳纳米球(NPCS)。由于分散的球形结构和N/P原子共掺杂,NPCS可以提供优良的孔隙结构、丰富的缺陷及活性位点。NPCS衍生电极材料表现出优异的电荷储存容量(0.2 A/g时为312 F/g)和显著的循环稳定性(10000次循环后电容保存率为93.7%)。基于NPCS组装的对称电容器在功率密度为129.8 W/kg时,能量密度为4.9 Wh/kg。(3)在氮磷共掺杂木质素基碳纳米球研究基础上,通过水热处理,制备了氮磷掺杂木质素基碳纳米球和石墨烯的复合材料(NPCS@rGO)。通过对碳球和石墨烯比例的调控,在优化条件下制备出的NPCS@rGO拥有869.5 m2/g的比表面积和适量杂原子含量(N:5.88at.%;P:0.70at.%)。由于碳球丰富的微孔/中孔、石墨烯的高导电性以及“层-球-层”结构的协同作用,所制备的复合材料具有较好的离子渗透和迁移,显著提升了电化学性能。基于NPCS@rGO制备的电极材料可以提供330.7 F/g的比电容,组装的超级电容器实现了 5.8 Wh/kg的能量密度。

关键词：木质素杂原子掺杂碳纳米球超级电容器