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氟氮共掺杂多孔碳纳米片的制备及其储钾性能研究

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化学学报 2023年第4期81卷 319-327页

作者：蒋江民郑欣冉孟雅婷贺文杰陈亚鑫庄全超袁加仁鞠治成张校刚中国矿业大学材料与物理学院徐州221116 南京航空航天大学材料科学与技术学院南京211106 南昌大学物理与材料学院南昌330038 河南理工大学材料科学与工程学院焦作454003

钾离子电容器是一种新型的电化学储能器件,碳基材料被认为是最有前途的储钾候选材料之一.然而,K+半径较大使得迁移速率缓慢,脱嵌过程中材料的结构易破坏,导致性能显著下降.因此,开发出低成本的碳材料来适应K+扩散的热力学与动力学需求,... 详细信息

钾离子电容器是一种新型的电化学储能器件,碳基材料被认为是最有前途的储钾候选材料之一.然而,K+半径较大使得迁移速率缓慢,脱嵌过程中材料的结构易破坏,导致性能显著下降.因此,开发出低成本的碳材料来适应K+扩散的热力学与动力学需求,已成为当前发展的瓶颈.煤沥青是煤焦油经蒸馏提取液体馏分后得到的残余物,它的组成主要为稠环芳烃,具有高的含碳量、可塑性好、资源集中、价格低廉等显著优点,是一种优质的碳基材料前驱体.鉴于此,本工作采用煤沥青作为碳源、聚四氟乙烯为氟源,氯化钠为模板剂,通过直接高温碳化的策略制备了氟氮共掺杂的多孔碳纳米片(FNCPC).研究表明,纳米片层的结构设计有效缩短了离子的传输路径,F、N共掺杂拓宽了碳的层间距,缓解了体积膨胀问题,并且形成更多的表面缺陷,可为K+的存储提供更多的反应活性位点.此外,电化学动力学分析和密度泛函理论(DFT)表明,FNCPC具备显著的赝电容特性和强的对K吸附能.得益于结构和化学性质的协同优化,FNCPC负极展现出优异的储钾能力(2 A·g^(-1)电流密度下具有212.8 mAh·g^(-1)的比容量)和循环稳定性.进一步将商业化活性炭(AC)为正极,FNCPC为负极构筑了钾离子电容器(AC//FNCPC),该器件能实现最大的能量密度为87.5 Wh·kg^(-1),并且在循环3000次后具有86.1%的容量保持率,展现出广阔的应用前景.

关键词：钾离子电容器碳纳米片煤沥青氟氮共掺杂吸附能

碱性和酸性条件下均稳定的高效氧电催化剂:具有多活性中心的多孔纳米片复合材料

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Science China Materials 2023年第4期66卷 1407-1416页

作者：夏雁楠程义王锐孟子寒迈耶昆庭赵川张海宁罗任李扬唐浩林 State Key Laboratory of Advanced Technology for Materials Synthesis and Processing Wuhan University of TechnologyWuhan 430070China Foshan Xianhu Laboratory of the Advanced Energy Science and Technology Guangdong Laboratory Xianhu Hydrogen ValleyFoshan 528200China Hunan Provincial Key Laboratory of Nonferrous Value-added Metallurgy Central South UniversityChangsha 410083China School of Chemistry The University of New South WalesSydneyNew South Wales2052Australia

可逆的氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)需要多种类型的活性中心来缓冲质子耦合/解耦的四电子过程.本文通过一种简单环保的熔融NaCl模板法合成了碳包覆FeNi合金、金属-N物种和N缺陷共掺杂的多孔纳米片(FeNi-N/PCN).得到的FeNi-N/PCN作... 详细信息

可逆的氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)需要多种类型的活性中心来缓冲质子耦合/解耦的四电子过程.本文通过一种简单环保的熔融NaCl模板法合成了碳包覆FeNi合金、金属-N物种和N缺陷共掺杂的多孔纳米片(FeNi-N/PCN).得到的FeNi-N/PCN作为氧电催化剂在碱性(E_(1/2)为0.88 V_(RHE),E_(j=10)为1.57 V_(RHE))和酸性介质(E_(1/2)为0.78 V_(RHE),E_(j=10)为1.76 V_(RHE))中均表现出优异的ORR和OER性能.此外,该FeNi-N/PCN催化剂在锌空气电池中表现出224 m W c m^(-2)的功率密度和691 m A h g^(-1)的比容量,分别是Pt/RuO_(2)组合的1.34和1.20倍.这些优异的性能可以归因于具有多类型活性位点的层状碳纳米片结构,包括碳包覆FeNi合金、N缺陷和金属-N位点(M–N_(x)).

关键词：碳纳米片 FeNi合金电催化剂锌空气电池氧析出反应多孔纳米片碳包覆酸性介质

离子液体辅助合成金属单原子催化剂用于苯氧化制苯酚

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Science China Materials 2022年第1期65卷 163-169页

作者：沈齐凯李佩佩陈伟明晋红强于珈朱磊杨翥成赵润卿郑黎荣宋卫国曹昌燕 Beijing National Laboratory for Molecular Sciences Laboratory of Molecular Nanostructures and NanotechnologyCAS Research/Education Center for Excellence in Molecular SciencesInstitute of ChemistryChinese Academy of SciencesBeijing 100190China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049China Beijing Synchrotron Radiation Facility(BSRF) Institute of High Energy PhysicsChinese Academy of SciencesBeijing 100049China

离子液体具有成本低、环境友好、杂原子丰富、溶解性好、与金属离子良好的配位能力等优点,是一种理想的用于制备金属单原子催化剂的前驱体材料.在本文中,我们利用离子液体与金属的强配位能力,以g-C_(3)N_(4)纳米片为结构模板,合成了多... 详细信息

离子液体具有成本低、环境友好、杂原子丰富、溶解性好、与金属离子良好的配位能力等优点,是一种理想的用于制备金属单原子催化剂的前驱体材料.在本文中,我们利用离子液体与金属的强配位能力,以g-C_(3)N_(4)纳米片为结构模板,合成了多种锚定在氮掺杂超薄碳纳米片上的金属单原子催化剂(分别简写为Cu_(1)/NC、Fe_(1)/NC、Co_(1)/NC、Ni_(1)/NC和Pd_(1)/NC).将上述金属单原子催化剂用于双氧水氧化苯制苯酚反应中,1000℃煅烧得到的铜单原子催化剂(Cu_(1)/NC-1000)表现出最高的活性,60℃时反应1 h的转换频率(TOF)约为200 h^(-1),优于文献报道的大多数金属单原子催化剂.随着反应时间延长,最终苯的转化率可达82%,苯酚的选择性维持在96%.此外,Cu_(1)/NC-1000催化剂具有良好的循环稳定性.本研究为制备单原子催化剂提供了一种新的有效的普适性策略.

关键词：单原子催化剂配位能力离子液体双氧水氧化结构模板碳纳米片杂原子氮掺杂

锂硒电池ZIF-L衍生氮掺杂碳纳米片/碳布自支撑电极的电化学性能研究

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无机材料学报 2024年

作者：荀道祥罗序维周明冉何佳乐冉茂进胡执一李昱武汉理工大学纳微结构研究中心武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室

硒(Se)因其较高的体积比容量(3253 mAhcm–3)和电子电导率(1×10–3Sm–1)而成为新一代锂硒(Li-Se)电池储能材料。针对其反应过程中体积膨胀较大、容量衰减较快以及活性物质利用率低等问题，本研究通过在碳布(CC)上生长二维Zn基金属有... 详细信息

硒(Se)因其较高的体积比容量(3253 mAhcm–3)和电子电导率(1×10–3Sm–1)而成为新一代锂硒(Li-Se)电池储能材料。针对其反应过程中体积膨胀较大、容量衰减较快以及活性物质利用率低等问题，本研究通过在碳布(CC)上生长二维Zn基金属有机框架(ZIF-L)并碳化的方法，设计了一种ZIF-L衍生氮掺杂碳纳米片/硒自支撑复合材料(Se@NC/CC)用于锂硒电池研究。ZIF-L碳化形成的氮掺杂碳纳米片中丰富的微孔结构有效缓解了反应过程中的体积膨胀，掺杂杂原子N有利于吸附反应过程中的Li2Se，减少活性物质损失。特别地，Se@NC/CC电极中Se和C之间存在强的化学键作用，一定程度上也可以减少活性物质损失，提高整体性能稳定性。电化学测试表明，在0.5C(1C=675 mAhg–1)电流密度下初始放电容量为574 mAhg–1，展现出高初始放电比容量；电流密度为2C时，初始放电比容量为453 mAhg–1，循环500圈后具有406 mAhg–1；同时也表现出了良好的倍率性能，与文献报道相比有较明显的优势。本研究设计的柔性自支撑硒电极为先进碱金属-硒电池的硒宿主材料的设计提供了新的研究思路。

关键词：锂硒电池碳布自支撑 ZIF-L材料碳纳米片

碳纳米片-碳纳米管复合材料的一步合成及其场发射性质研究

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物理学报 2013年第3期62卷 429-433页

作者：胡小颖王淑敏裴艳慧田宏伟朱品文吉林大学材料科学与工程学院长春130012 长春大学理学院长春130022 吉林大学超硬材料国家重点实验室长春130012

利用等离子体化学气相沉积技术,在引入Ti过渡层后的Co膜表面一步制备出碳纳米片-碳纳米管复合材料,研究了Co膜厚度对复合材料形貌及场发射性质的影响.当Co薄膜厚度为11nm时,得到了垂直基片定向生长的碳纳米管和碳纳米片复合物,此时,碳... 详细信息

利用等离子体化学气相沉积技术,在引入Ti过渡层后的Co膜表面一步制备出碳纳米片-碳纳米管复合材料,研究了Co膜厚度对复合材料形貌及场发射性质的影响.当Co薄膜厚度为11nm时,得到了垂直基片定向生长的碳纳米管和碳纳米片复合物,此时,碳纳米片分布在碳纳米管的管壁上和管的顶端,样品的场发射性能最佳.

关键词：碳纳米片碳纳米管化学气相沉积场发射

基于β-环糊精碳纳米片修饰电极的伏安传感器快速检测磺胺嘧啶

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分析化学 2018年第5期46卷 773-779页

作者：韦寿莲利健文姚夙欧阳壮魏承炀肇庆学院环境与化学工程学院广东食品药品职业学院肇庆市质量计量监督检测所

采用超声电解的方法制备碳纳米片（CNS）,通过超声分散法将β-环糊精（β-CD）负载在CNS上,再通过滴涂法将β-CD-CNS纳米复合材料固载在玻碳电极表面,构建磺胺嘧啶（SD）伏安传感器。以差分脉冲溶出伏安法（DPSV）研究SD传感器的电催化... 详细信息

采用超声电解的方法制备碳纳米片（CNS）,通过超声分散法将β-环糊精（β-CD）负载在CNS上,再通过滴涂法将β-CD-CNS纳米复合材料固载在玻碳电极表面,构建磺胺嘧啶（SD）伏安传感器。以差分脉冲溶出伏安法（DPSV）研究SD传感器的电催化性能,考察和优化了p H值、修饰量、扫描速度、搅拌速度和时间、沉积电位和时间等参数的影响。结果表明,β-CD-CNS纳米复合材料在中性溶液对SD具有良好的催化活性,能显著提高SD的电流响应。在优化的条件下,SD在+0.87 V产生一个灵敏的氧化峰,氧化峰电流ip（μA）与SD的浓度在0.05;3.5μmol/L范围内呈良好的线性关系,相关系数为0.999,检出限为12.2 nmol/L（S/N=3）。本方法成功应用于水和牛奶中SD残留检测,加标回收率为80.0%;02%,RSD≤5.2%。

关键词：磺胺嘧啶电化学检测碳纳米片 β-环糊精差分脉冲溶出伏安法

镍纳米颗粒/碳基复合材料的制备与吸波性能研究

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镍纳米颗粒/碳基复合材料的制备与吸波性能研究

作者：许淑容兰州大学

学位级别：硕士

金属镍（Ni）由于其良好的磁损耗、兼容的介电损耗、高的Snoek极限、易于生产以及丰富储量,一直被认为是最有前途的微波吸收材料之一。本论文基于自主研发的具有核壳结构的镍纳米颗粒与碳材料相结合,通过结构调控,成分复合等策略实现多... 详细信息

金属镍（Ni）由于其良好的磁损耗、兼容的介电损耗、高的Snoek极限、易于生产以及丰富储量,一直被认为是最有前途的微波吸收材料之一。本论文基于自主研发的具有核壳结构的镍纳米颗粒与碳材料相结合,通过结构调控,成分复合等策略实现多组分协同作用,提高阻抗匹配,制备高性能微波吸收剂。以往的镍基复合材料反射损耗一般集中在高频附近,很少研究低频的镍基吸波材料。因此,本文针对这一空缺,制备不同的镍/碳复合材料研究其在低频范围的微波吸收效果,具体的研究内容如下:1.镍/氮掺杂的多孔碳纳米片（Ni/C）的制备与吸波性能研究:利用溶胶凝胶法与后期煅烧的方法制备了镍纳米颗粒均匀分散在含氮的多孔碳纳米片上的镍/碳复合材料,其中以尿素为氮源,以柠檬酸为碳源。形貌表征结果显示镍纳米颗粒均匀地镶嵌在碳纳米片上,碳纳米片为多层互联框架,碳纳米片上有多级孔结构。在10 wt.%的填充比例下,镍/氮掺杂的多孔碳纳米片在5.6GHz处达到最大反射损耗为-49.07 d B。本工作从表面工程的角度阐述了碳材料结构性能的合理设计,将从协同效应、微观结构等方面讨论其对微波吸收性能的影响。2.镍/碳纳米管（Ni/CNT）的制备与吸波性能研究碳纳米管因其低密度、高化学稳定性和有趣的电学性质而引起了广泛关注。然而单一的碳纳米管作为吸波材料,其阻抗匹配差,微波吸收性能差。因此,为了改善其吸波性能,本文利用简单的水热法制备出了镍/碳纳米管复合材料,在镍纳米颗粒与碳纳米管添加量比例为1:2时达到最佳的微波吸收效果,在多个波段都表现出不俗的吸收损耗效果,在4.48 GHz处达到-44.34 d B的最佳损耗,且在2.0 mm时带宽达到4.08 GHz。本工作合成的镍/碳纳米管复合材料,采用了温和、简便的合成手段,达到了轻质高效的微波吸收效果。3.镍/氧化石墨烯/碳纳米管（Ni/GO/CNT）的制备与吸波性能研究利用简单的水热法制备了镍/氧化石墨烯/碳纳米管,电子显微镜研究表明,镍纳米颗粒均匀分散在氧化石墨烯纳米片上,碳纳米管插入到纳米片层中形成连续的三维导电网络。利用具有磁损耗的镍纳米颗粒和具有介电损耗的氧化石墨烯/碳纳米管之间的协同效应,Ni/GO/CNT复合材料在6.4 GHz处得到的-42.06 d B,其对应的厚度为4.5 mm。这项工作的目的是探索一种简单的方法来制造分散的镍纳米颗粒/氧化石墨烯/碳纳米管复合材料,是实际应用中的高性能微波吸收候选材料。

关键词：镍基复合材料碳纳米片氧化石墨烯碳纳米管电磁吸收性能

一锅法合成基于一维金属配位聚合物的Co1–xS/NC@MoS2/C多层中空纳米纤维及其储锂/储钠性能

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Science Bulletin 2020年第17期65卷 1460-1469,M0003,M0004页

作者：王燕子谢婉仪李冬至韩沛石逯迪罗远益从广涛李翠华于佳立朱才镇徐坚 Institute of Low-dimensional Materials Genome Initiative College of Chemistry and Environmental Engineering of Shenzhen UniversityShenzhen 518060China

开发优异储锂/储钠性能的新型负极材料对现有电池系统的发展至关重要.因其高的理论容量,多组分金属硫化物被认为是有潜力的锂/钠离子电池负极材料.然而,合成工艺的简化和金属硫化物间异质界面的构建仍然面临巨大挑战.本文通过一锅水热法... 详细信息

开发优异储锂/储钠性能的新型负极材料对现有电池系统的发展至关重要.因其高的理论容量,多组分金属硫化物被认为是有潜力的锂/钠离子电池负极材料.然而,合成工艺的简化和金属硫化物间异质界面的构建仍然面临巨大挑战.本文通过一锅水热法,以一维的钴/次氮基三乙酸配位聚合物纳米纤维为前驱体,构建了一种1T-MoS2/碳纳米片修饰的含Co1–xS纳米颗粒的氮掺杂多层中空碳纤维(Co1–xS/NC@MoS2/C). Co1–xS/NC中空纤维的形成与MoS2的生长同时进行;MoS2纳米片修饰的中空纤维可提供丰富的活性表面并缩短离子扩散路径,有利于电子传输和锂/钠离子扩散;同时, MoS2和Co1–xS周围形成的碳基体,不仅有利于结构的完整性和导电性,而且避免了活性物质与电解质的直接接触. Co1–xS/NC@MoS2/C作为锂/钠离子电池负极材料,展现出优异的倍率性能和循环寿命.本文为多维异质纳米复合材料的构建提供了潜在的方法.

关键词：纳米复合材料碳纳米片金属硫化物 MoS2 中空纤维活性表面电子传输电池系统

磷氮掺杂石墨烯层封装FeP纳米颗粒的增强ORR催化性能

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Science China Materials 2021年第5期64卷 1159-1172页

作者：倪保霞陈睿武鲁明孙平川陈铁红 Institute of New Catalytic Materials Science School of Materials Science and EngineeringKey Laboratory of Advanced Energy Materials Chemistry(MOE)Nankai UniversityTianjin 300350China Key Laboratory of Functional Polymer Materials(MOE) College of ChemistryNankai UniversityTianjin 300071China

开发高效的非贵金属氧还原反应(ORR)催化剂来替代铂基催化剂受到了广泛关注.设计合成在碱性电解质和酸性电解质中均表现出高催化活性的非贵金属催化剂仍然是一个挑战.在本文中,我们通过前驱体热解法制备了一种纳米复合催化剂(FeP@PGL),... 详细信息

开发高效的非贵金属氧还原反应(ORR)催化剂来替代铂基催化剂受到了广泛关注.设计合成在碱性电解质和酸性电解质中均表现出高催化活性的非贵金属催化剂仍然是一个挑战.在本文中,我们通过前驱体热解法制备了一种纳米复合催化剂(FeP@PGL),该催化剂由氮掺杂的碳纳米片以及镶嵌在片层上的磷掺杂石墨烯层封装磷化铁(FeP)纳米颗粒组成.FeP@PGL催化剂表现出优异的ORR催化性能,在碱性介质中的起始电位和半波电势分别高达1.01 V和0.90 V vs.RHE;在酸性介质中的起始电位和半波电势分别高达0.95 V和0.81 V vs.RHE.通过详细的电子显微和谱学表征,我们发现碳纳米片基质与包裹纳米颗粒的碳包裹层存在组成的差别,磷掺杂主要发生在包裹FeP纳米颗粒的石墨烯层上.封装的FeP纳米颗粒与外层磷掺杂石墨烯层之间存在界面电荷转移,并且通过界面相互作用降低了催化剂表面的功函数.FeP和磷掺杂石墨烯层之间的界面协同作用对于增强催化剂ORR活性至关重要.本文不仅证明了封装型FeP基纳米复合催化剂在氧还原反应上的应用价值,而且为界面电荷转移效应及其在ORR过程中的作用提供了实验证据.

关键词：氮掺杂石墨烯设计合成非贵金属催化剂氧还原反应界面相互作用碳纳米片碱性介质功函数