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钴催化环状烯烃的插氮扩环反应

有机化学 2023年第3期43卷 1211-1212页

作者：朱保颖屈凌波唐从辉郑州大学化工学院郑州450001 华中科技大学化学与化工学院武汉430074

分子骨架编辑作为一种新兴合成策略,可用于直接改造化合物结构得到丰富多样的分子骨架,快速实现已知活性物质的修饰[1].然而,此类策略目前仍面临较大挑战,且涉及惰性C—C键的断裂和重组过程[2].在碳环骨架中插入氮原子是一种可行的分子... 详细信息

分子骨架编辑作为一种新兴合成策略,可用于直接改造化合物结构得到丰富多样的分子骨架,快速实现已知活性物质的修饰[1].然而,此类策略目前仍面临较大挑战,且涉及惰性C—C键的断裂和重组过程[2].在碳环骨架中插入氮原子是一种可行的分子骨架编辑方法,可以为含氮杂环化合物的合成提供新思路[3].碳环骨架插氮扩环合成含氮杂环的方法在药物化学和有机合成领域一直备受关注.

关键词：化合物结构合成策略碳环含氮杂环化合物分子骨架有机合成药物化学扩环反应

碳环渗入的结晶氮化碳S型同质结及其光催化析氢

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 361-371页

作者：余治晗关晨岳晓阳向全军电子科技大学电子科学与工程系电子薄膜与集成器件国家重点实验室四川成都610054 电子科技大学长三角地区研究院(湖州) 浙江湖州313001

通过人工光催化将水分解为可再生的氢能燃料,是解决全球能源问题的重要途径之一.石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种极具发展前景的新型半导体光催化剂,因其成本低、能带位置合适和化学稳定性好等优点受到广泛研究.为了克服原始g-C_(3)N_... 详细信息

通过人工光催化将水分解为可再生的氢能燃料,是解决全球能源问题的重要途径之一.石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))作为一种极具发展前景的新型半导体光催化剂,因其成本低、能带位置合适和化学稳定性好等优点受到广泛研究.为了克服原始g-C_(3)N_(4)光生电荷易复合和电导率低等缺点,从而提高光催化析氢效率,研究人员通过纳米结构设计、增大比表面积、负载单原子和掺杂元素等方法改善g-C_(3)N_(4)基光催化剂的性能.然而,由于脱胺不完全导致石墨氮化碳层内载流子难以迁移,仍旧极大地限制了其可见光利用率.因此,如何有效改善载流子传输,构建新的电子迁移通道依然需要探索和研究.本文采用热聚合法制备g-C_(3)N_(4)(CN-C),将碳元素以碳环的形式逐渐渗透到结晶氮化碳表面,从而实现光生电子在内层和外层之间的快速空间转移,并运用高分辨透射电镜(HRTEM)、二次离子质谱(SIMS)、密度泛函理论(DFT)和飞秒瞬态吸收光谱(fs-TA)等手段研究了所制备半导体材料的结构和光催化机理.HRTEM结果表明了氮化碳与碳环的晶格条纹的存在,证实了结晶氮化碳与碳环的形成.SIMS通过对碳和氮元素在制备的光催化剂的不同深度的比值分析证实了碳环的分布,表明碳环成功从氮化碳表面渗透.DFT结果表明,分子中的内层和外层产生不同的费米能级形成S型同质结并在氮化碳内部建立了的内置电场,从而有效地消除了由于丰富的界面缺陷引起的载流子陷阱的影响,并抑制光生载流子的复合.CN-C内层与外层形成的S型同质结在界面的两侧诱导能级弯曲,形成层间电荷转移通道.此外,fs-TA结果证明碳环与氮化碳结合的共轭平面内也形成了面内光生电荷转移通道,这种双向电子转移通道极大地提高了光生电子解离效率,制备的CN-C在光催化析氢的最大量子效率为15.56%.由此可见,在结晶氮化碳内部成功构建了面内和层间的定向电荷传递路径.综上,本文通过将石墨化碳环渗透到结晶g-C_(3)N_(4)的共轭网络来提高光催化性能,改性的g-C_(3)N_(4)改善了层间电荷转移,而碳环共轭面则大大促进了面内光生电荷对的分离和迁移.CN-C平面内和层间设计的两个电荷转移通道大大缓解了光生电子-空穴对的复合,在可见光照射下,利用10vol%TEOA作为牺牲剂同时负载3wt%Pt作为助催化剂对所有样品进行光催化产氢测试,证实了最优样品具备稳定且较好的光催化制氢性能(93.76μmol h^(–1)),远优于原始的g-C_(3)N_(4)光催化剂(5.19μmol h^(–1)).

关键词：碳环 S型结构层间电荷转移同质结光催化析氢

钯-催化芳香杂环烯炔的不对称环化异构化反应

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有机化学 2021年第6期41卷 2520-2521页

作者：赵平栾新军西北大学化学与材料科学学院教育部合成天然功能分子重点实验室西安710127

自然界中许多光学活性分子都含有高度官能化的碳环和杂环.这些重要的结构特征,往往是分子具有生物活性和特定功能所必需的,为此合成化学家一直在寻找有效的方法来合成这些化合物[1]. 1,n-烯炔的ene型环异构化反应能直接、有效地合成环状... 详细信息

自然界中许多光学活性分子都含有高度官能化的碳环和杂环.这些重要的结构特征,往往是分子具有生物活性和特定功能所必需的,为此合成化学家一直在寻找有效的方法来合成这些化合物[1]. 1,n-烯炔的ene型环异构化反应能直接、有效地合成环状1,4-二烯分子(Scheme 1)[2].此类方法是利用一些简单易得的底物制备一些具有复杂结构的环状化合物.

关键词：环状化合物异构化反应烯炔碳环光学活性对称环官能化钯

亚甲基乙烯基亚乙基碳酸酯:一种用于钯催化环加成反应的新型合成子

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有机化学 2021年第5期41卷 2134-2135页

作者：郝向洪郭红超中国农业大学化学系北京100193

碳环和杂环结构是构成大量生物活性天然产物、药用合成化合物、农药、材料等的重要结构单元,因此,发展经济、高效的环状结构的构建反应具有重要意义.研究经济、高效、原子利用率高的环加成反应用于构建环状分子一直是有机合成领域的一... 详细信息

碳环和杂环结构是构成大量生物活性天然产物、药用合成化合物、农药、材料等的重要结构单元,因此,发展经济、高效的环状结构的构建反应具有重要意义.研究经济、高效、原子利用率高的环加成反应用于构建环状分子一直是有机合成领域的一项重要工作.作为一类十分重要的有机反应活性中间体,π-烯丙基钯两性离子中间体因其良好的反应活性受到有机合成化学家们的密切关注,围绕它们开发的环加成反应已成为合成碳环和杂环化合物的有力工具[1-3].一般而言,钯催化环加成反应起始于钯催化剂与烯丙基化合物的作用,由此产生的烯丙基钯两性离子进一步反应完成环加成反应.这种反应模式决定了钯催化环加成反应的开发高度依赖于烯丙基化合物的种类和特性,因此发掘和设计适用于钯催化环加成反应的烯丙基化合物是发展钯催化环加成反应的关键.一种新型烯丙基化合物的发现,往往会导致发现新型环加成反应.

关键词：环加成反应有机合成化学钯催化烯丙基化合物合成子碳环环状分子反应模式

激发态Nazarov环化在Farnesin全合成中的应用

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有机化学 2020年第7期40卷 2173-2175页

作者：曹威刘波四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室成都610065

Nazarov环化作为一个涉及4π电环化和质子化的成环反应[1],是构建五元碳环的有效手段之一.在酸性条件下(基态)和在光照件下(激发态),Nazarov环化前体化合物分子中的4π电子在分子轨道中的填充情况不同(Scheme 1A);与此对应,反应物将以... 详细信息

Nazarov环化作为一个涉及4π电环化和质子化的成环反应[1],是构建五元碳环的有效手段之一.在酸性条件下(基态)和在光照件下(激发态),Nazarov环化前体化合物分子中的4π电子在分子轨道中的填充情况不同(Scheme 1A);与此对应,反应物将以顺旋或对旋的不同方式关环;因此,光诱导的Nazarov环化反应能够得到与酸性常规条件下不同立体结构的环化产物(Scheme 1B).1973年,Smith等[2]以芳基乙烯基酮为反应物,首次报道了在光照条件下的Nazarov反应在全合成中的应用.

关键词：全合成前体化合物分子轨道环化产物 π电子碳环质子化环化反应

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引领结构特点学好有机化学

中学化学 2022年第11期 25-26页

作者：曹义科甘肃省岷县第一中学 748400

一、有机化合物中碳原子的成键特点碳原子的价电子数为4。碳原子能与其他非金属原子形成4个共价键,且碳原子之间也能形成共价键;多个碳原子之间还可形成碳链或碳环,碳环与碳链也能够相互结合。例1下列关于有机化合物中碳原子成键特点的... 详细信息

一、有机化合物中碳原子的成键特点碳原子的价电子数为4。碳原子能与其他非金属原子形成4个共价键,且碳原子之间也能形成共价键;多个碳原子之间还可形成碳链或碳环,碳环与碳链也能够相互结合。例1下列关于有机化合物中碳原子成键特点的叙述不正确的是( )。

关键词：碳原子有机化合物有机化学碳环共价键价电子数成键碳链

碳环密封应用在工艺螺杆压缩机上的常见问题分析

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压缩机技术 2015年第6期 35-38,43页

作者：胡涛林艳斐谢楷中国船舶重工集团公司第七一一研究所上海201108

通过分析碳环密封的特点、结构型式、系统布置,明确碳环密封的使用场合;针对碳环密封在使用过程中出现的氮气消耗量大、窜水窜气、自磨损、磨轴、波纹弹簧断裂及腐蚀等问题,分析产生问题的原因,提出了解决措施及解决思路。

关键词：螺杆压缩机碳环密封碳环

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碳环密封的结构和应用

化工装备技术 2013年第5期34卷 13-15页

作者：赵利娜周鹏陈宗华三一能源重工有限公司

介绍了压缩机机组中常用的碳环密封结构,包括石墨环结构及材料、石墨环加工方法、碳环安装方法、碳环密封试验方法及应用场合。

关键词：压缩机碳环密封碳环密封试验

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几种杂环及碳环类化合物的合成新方法研究

几种杂环及碳环类化合物的合成新方法研究

作者：崔良艳河南师范大学

学位级别：硕士

论文研究并发现了苯并噻（噁）唑、2H-吡喃-2-酮等杂环类化合物和官能团化环戊（己）烯等碳环类化合物的合成新方法。主要内容包括以下三部分：第一部分主要研究了离子液体介质中、FeCl3·6H2O催化下溴乙炔基苯与邻氨基苯（硫）酚之间... 详细信息

论文研究并发现了苯并噻（噁）唑、2H-吡喃-2-酮等杂环类化合物和官能团化环戊（己）烯等碳环类化合物的合成新方法。主要内容包括以下三部分：第一部分主要研究了离子液体介质中、FeCl3·6H2O催化下溴乙炔基苯与邻氨基苯（硫）酚之间的串联反应。并通过该反应了合成了一系列2-苯甲酰基苯并噻（噁）唑类衍生物。与文献方法相比，该方法具有环境友好、操作简便、条件温和、产率良好等优点。本论文的第二部分研究了水相介质中、微波辐射条件下经由酸催化下联烯醇的串联反应合成多取代2H-吡喃-2-酮的新方法。与有机溶剂相比，在水相介质中进行的相关反应不仅具有环境友好等优点，而且表现出不同的化学选择性。本论文的第三部分研究并发现了经由三苯基膦催化下联烯酮与缺电子烯烃的[3+2]和[4+2]环化反应以合成官能团化环戊烯、官能团化环己烯等碳环类化合物的新方法。具体研究内容如下： 1、研究了三苯基膦催化下联烯酮与苄烯丙二腈的[3+2]环化反应，并通过该反应合成了一系列环戊烯基酮类衍生物。 2、研究了三苯基膦催化下2-烷基取代联烯酮与苄烯丙二腈或苄烯氰乙酸乙酯的[4+2]环化反应，并通过该反应合成了一系列环己烯基酮类化合物。总之，本论文研究并发现了苯并噻（噁）唑、2H-吡喃-2-酮和环戊（己）烯基酮等化合物的合成新方法。与文献报道的方法相比，这些新的合成方法具有环境友好、条件温和、收率高等优势，具有一定的应用前景。

关键词：有机合成杂环碳环串联反应离子液体微波辐射水相反应