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Rh／SiO2催化剂上甲烷部分氧化反应的活性碳物种研究

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Rh／SiO2催化剂上甲烷部分氧化反应的活性碳物种研究

载体碱性对Fe基催化剂费-托合成反应的影响

第十三届全国催化学术会议

作者：吴廷华谭丽吴瑛张奇能浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室浙江师范大学物理化学研究所浙江省固体表面反应化学重点实验室

＜正＞在Rh／SiO2催化剂上甲烷部分氧化反应（POM）脉冲反应色谱和质谱研究均表明,在有／无气相氧存在的条件下,催化剂均表现出了甲烷部分氧化反应活性。程序升温表面反应研究（TPSR）表明, 经高温（700℃）下甲烷预处理后,在200-250℃... 详细信息

＜正＞在Rh／SiO2催化剂上甲烷部分氧化反应（POM）脉冲反应色谱和质谱研究均表明,在有／无气相氧存在的条件下,催化剂均表现出了甲烷部分氧化反应活性。程序升温表面反应研究（TPSR）表明, 经高温（700℃）下甲烷预处理后,在200-250℃和450-900℃左右分别存在一弱的和强的甲烷谱峰。表

关键词：甲烷部分氧化碳物种 Rh／SiO2催化剂

来源： cnki会议评论

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cnki会议

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化工学报 2016年第2期67卷 549-556页

作者：张俊张征湃苏俊杰付东龙戴薇薇刘达徐晶韩一帆华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

低碳烃类化合物是化学工业中重要的有机原料,通过非石油路线由费-托反应(Fischer-Tropsch)制备低碳烃类具有巨大前景,载体对于费-托合成催化剂的反应产物分布具有重要影响。探究了载体碱性对负载型Fe基催化剂在费-托合成反应中反应性能... 详细信息

低碳烃类化合物是化学工业中重要的有机原料,通过非石油路线由费-托反应(Fischer-Tropsch)制备低碳烃类具有巨大前景,载体对于费-托合成催化剂的反应产物分布具有重要影响。探究了载体碱性对负载型Fe基催化剂在费-托合成反应中反应性能的影响。通过浸渍法制备了Fe20/AlPO_4、Fe_20/γ-Al2O_3、Fe20/Mg Al2O_4催化剂,考评结果表明,载体碱性越强,碳链增长概率(a值)越大,C5+选择性上升,烯烷比(O/P)增加。通过Raman光谱和TPH实验对由柠檬酸铁铵为前体煅烧后的催化剂表层碳物种进行分析表明,载体碱性越强,催化剂表面碳石墨化程度越高,吸附碳数量越少。并依托XRD、H2-TPR、CO_2-TPR表征信息构建了不同碱性载体负载的Fe基催化剂的构效关系,表明载体给电子能力的强弱引起催化剂表面碳物质含量和金属载体相互作用的差异,最终导致了催化活性和选择性的不同。

关键词：费-托合成合成气催化 Fe基催化剂催化剂载体碱性碳物种

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络合制备技术在加氢催化剂中的应用

石油学报（石油加工） 2015年第2期31卷 250-258页

作者：聂红李会峰龙湘云李大东中国石化石油化工科学研究院北京100083

以柠檬酸为例,阐述了络合制备技术在加氢催化剂制备过程中的应用。通过总结柠檬酸在配制金属浸渍液、浸渍、干燥、焙烧以及硫化过程中的作用,揭示了柠檬酸提高催化剂性能的作用机制。首先,在适宜pH值区间浸渍液中的柠檬酸与金属物种形... 详细信息

以柠檬酸为例,阐述了络合制备技术在加氢催化剂制备过程中的应用。通过总结柠檬酸在配制金属浸渍液、浸渍、干燥、焙烧以及硫化过程中的作用,揭示了柠檬酸提高催化剂性能的作用机制。首先,在适宜pH值区间浸渍液中的柠檬酸与金属物种形成的络合物有助于调节Ni(Co)与W(Mo)物种的硫化速率。其次,在硫化过程中部分柠檬酸转化为碳物种保留在催化剂上。这些碳物种的存在一方面可修饰载体表面,促进金属物种硫化;另一方面可隔离已生成的WS2(或MoS2),避免其聚集长大,有利于形成尺寸较小的高活性Ni(Co)-W(Mo)-SⅡ类活性相。中国石化石油化工科学研究院(RIPP)利用不断改进并完善的络合制备技术,成功开发了RS-1000、RS-2000等一系列高性能柴油超深度加氢脱硫催化剂。

关键词：络合剂柠檬酸金属-载体作用硫化碳物种修饰隔离加氢催化剂

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燃油种类对汽车尾气净化催化剂性能的影响

催化学报 2005年第6期26卷 527-530页

作者：沈美庆贾莉伟许全瑞王军天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室天津300072

分别对燃用普通汽油和10%乙醇/汽油(E10)混合燃料的CG125型摩托车进行了10000km路试,比较了不同种类燃油的排放特性,并采用X射线光电子能谱,扫描电镜和电子探针考察了催化剂的积炭物种与积炭分布.结果表明,安装催化转化器后,燃用这两种... 详细信息

分别对燃用普通汽油和10%乙醇/汽油(E10)混合燃料的CG125型摩托车进行了10000km路试,比较了不同种类燃油的排放特性,并采用X射线光电子能谱,扫描电镜和电子探针考察了催化剂的积炭物种与积炭分布.结果表明,安装催化转化器后,燃用这两种燃料的摩托车尾气排放均能达到欧盟第二阶段排放标准,但催化转化器对E10尾气的净化效果明显低于普通汽油.燃用这两种燃料的摩托车尾气净化催化剂表面均存在积炭,径向不同部位积炭量顺序为中心层>过渡层>边缘层.燃用普通汽油时,催化剂表面积炭的碳物种主要是CHx,而燃用E10时的碳物种是(CH)xO.这说明要合理地设计催化转化器才能使尾气均匀地径向分布,而且必须针对燃油种类匹配适宜的催化剂.

关键词：燃油摩托车尾气排放尾气净化催化剂积炭碳物种

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助催化剂对费-托合成熔铁催化剂影响的研究

天然气化工—C1化学与化工 2009年第3期34卷 4-10页

作者：徐云杨霞珍唐浩东朱加清刘化章浙江工业大学工业催化研究所绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地浙江杭州310032

通过正交实验,在固定床反应器中研究了助剂对熔铁催化剂费托合成(FTS)反应性能的影响,并利用BET,SEM,XRD,TPH-MS等表征手段分析了助剂对催化剂的织构、还原行为、碳化行为及物相变化的影响。结果表明:Al2O3对费托反应用的熔铁催化剂的... 详细信息

通过正交实验,在固定床反应器中研究了助剂对熔铁催化剂费托合成(FTS)反应性能的影响,并利用BET,SEM,XRD,TPH-MS等表征手段分析了助剂对催化剂的织构、还原行为、碳化行为及物相变化的影响。结果表明:Al2O3对费托反应用的熔铁催化剂的性能的影响最为显著,随着Al2O3含量的增加,FTS反应活性提高,C2+产率增加。正交实验最优组合为Al3/K3/B1/Ca2.5/Fe100催化剂,在n(H2)/n(CO)=1.6,温度523K,压力2.0MPa,空速3000h-1反应条件下,合成气转化率为74.5%,CH4选择性为5.9%,C2+的收率为145.0g/m3。同时,发现在FTS反应后催化剂表面上的主要碳物种是碳化铁γ1和γ2,且随着Al2O3的加入,α态原子碳(最活泼的碳化物形式)和碳化铁γ1、γ2的含量增加,而β、δ1和δ2含量减少,Al2O3能促进最活泼的α碳物种的形成。

关键词：费托合成熔铁催化剂助催化剂正交实验碳物种

甲(乙)醇、甲(乙)醛和甲酸在镁表面的吸附

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Chinese Journal of Chemical Physics 1988年第6期 462-469页

作者：王水菊区泽棠厦门大学实验中心厦门大学化学系

本文用XPS和UPS法,表征了甲（乙）醇、甲（乙）醛和甲酸在金属镁表面的反应和吸附态。室温下,甲（乙）醇分解为RCHO（a）(R=H,CH。下同)和H（a）;甲（乙）醛吸附成表面RCHO,部分RCHO（a）进一步分解产生O（a）和RCH（a）,CH（a）在Mg表... 详细信息

本文用XPS和UPS法,表征了甲（乙）醇、甲（乙）醛和甲酸在金属镁表面的反应和吸附态。室温下,甲（乙）醇分解为RCHO（a）(R=H,CH。下同)和H（a）;甲（乙）醛吸附成表面RCHO,部分RCHO（a）进一步分解产生O（a）和RCH（a）,CH（a）在Mg表面相对稳定,CHCH（a）却转化为碳氢化合物而脱附;甲酸则分解为O（a）、HCO（a）、OH（a）和HCOO（a）。加热至500K时,HCOO（a）全部分解为O（a）和HCO（a）。

关键词：成键 UPS 乙醛金属镁脂肪族醛 HCHO FWHM 谱图表面原子浓度表面吸附吸附态碳物种蚁酸饱和脂肪酸甲酸 XPS

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多晶硅中碳化物及其来源的研究

Journal of Semiconductors 1984年第4期 360-367+457页

作者：万群李玉珍徐宝琨赵慕愚冶金部有色金属研究总院吉林大学

本文用电子探针等手段分析了多晶硅中的碳化物.结果表明:采用不同工艺制备的多晶硅中都含有SiC微颗粒,它们在多晶硅棒中呈随机分布,最大面密度达10;个/cm;,颗粒尺寸最大可达70μm,元素分析结果表明其组成符合SiC的计量比.根据国内常用... 详细信息

本文用电子探针等手段分析了多晶硅中的碳化物.结果表明:采用不同工艺制备的多晶硅中都含有SiC微颗粒,它们在多晶硅棒中呈随机分布,最大面密度达10;个/cm;,颗粒尺寸最大可达70μm,元素分析结果表明其组成符合SiC的计量比.根据国内常用的制备多晶硅的方法,从理论上分析了SiC沾污的原因,并讨论了减少这种沾污的可能途径.

关键词：多晶硅氢还原 HCI 沾污硅烷气相还原有机硅化合物碳物种碳化硅碳化物碳化合物

SiCl4外延生长硅晶体中碳沾污的热力学分析

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Journal of Semiconductors 1984年第3期 247-256页

作者：徐宝琨赵慕愚吉林大学

本文采用热力学计算方法对引起SiCl外延生长硅晶体中碳沾污的三个来源作了较详细的分析.所得结果对外延硅中SiC沾污问题的认识,外延工艺和H、SiCl原材料制备及提纯工艺的改进将有一定的参考意义.

关键词：沾污 SiCl4 含碳物质热力学分析外延生长晶体生长碳物种石墨黑色颜料硅晶体中碳

甲烷直接转化生成芳烃和乙烯新催化过程的研究——Ⅱ.在Mo/HZSM-5催化剂上积碳物种的表征及其加氢反应行为

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自然科学进展（国家重点实验室通讯） 1999年第4期9卷 308-311页

作者：王林胜崔巍刘宪春徐奕德郭燮贤中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室大连116023

研究了积碳物种在Mo/HZSM-5催化剂上的程序升温氧化(TPO)和程序升温表面加氢反应(TPSHR)的特征.Mo/HZSM-5催化剂上碳物种的程序升温氧化诸图有3个峰,按照烧碳温度从低到高,可分别定义为C_α;C_β,C_γ,C_α可能是和氢反应最活泼的碳,C_... 详细信息

研究了积碳物种在Mo/HZSM-5催化剂上的程序升温氧化(TPO)和程序升温表面加氢反应(TPSHR)的特征.Mo/HZSM-5催化剂上碳物种的程序升温氧化诸图有3个峰,按照烧碳温度从低到高,可分别定义为C_α;C_β,C_γ,C_α可能是和氢反应最活泼的碳,C_β次之,C_γ是沉积在HZSM-5担体上的碳,它和氢基本上不发生反应.在Mo/HZSM-5催化剂上^(13)C CPMAS-NMR谱可检测到C_σ和C_π两种碳,而在HZSM-5上只检测到C_σ一处碳.C_π可能是sp^2配位的碳,它是活性碳物种,C_σ是sp^3配位的碳,它对应于C_γ碳物种.

关键词：甲烷芳烃碳物种 HZSM-5 加氢反应乙烯催化