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K促进的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物催化碳烟燃烧

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高等学校化学学报 2019年第8期40卷 1670-1678页

作者：任伟田野邢令利杨岳溪丁彤李新刚天津化学化工协同创新中心天津市应用催化科学与工程重点实验室天津大学化工学院

采用水热法合成了负载K的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物,其表现出优异的催化碳烟燃烧活性.氢气-程序升温还原(H 2-TPR)实验结果表明,K与Co之间的相互作用提高了催化剂的氧化还原性能.X射线光电子能谱(XPS)分析结果表明,K的负载增... 详细信息

采用水热法合成了负载K的纳米片状水滑石衍生CoAlO金属氧化物,其表现出优异的催化碳烟燃烧活性.氢气-程序升温还原(H 2-TPR)实验结果表明,K与Co之间的相互作用提高了催化剂的氧化还原性能.X射线光电子能谱(XPS)分析结果表明,K的负载增大了表面Co ^2+/Co^ 3+的比例,促进了氧空位的产生,提高了催化剂对气相氧的吸附能力.碳烟-程序升温还原(Soot-TPR)实验结果表明,K的负载增加了表面吸附氧数量.动力学实验结果表明,K的负载增加了单位质量催化剂上的活性氧数量、反应速率和转化频率(TOF),从而提高了催化剂的本征活性.另外,碳烟颗粒可以分散在纳米片的层间,与活性位点的接触效率得到提高,也有利于提高催化碳烟燃烧活性.

关键词：水滑石衍生金属氧化物 K与Co相互作用氧空位碳烟燃烧纳米片形貌

Ag／Ce0．75Zr0．25O2催化剂中Ag的负载量对碳烟燃烧活性的影响

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化工学报 2017年第8期68卷 3064-3070页

作者：邓湘玲叶松寿曹志凯张诺伟郑进保陈秉辉厦门大学化学工程与生物工程系醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室能源材料化学协同创新中心福建厦门361005

开发低温下高催化活性的柴油机碳烟颗粒燃烧催化剂是当前环境催化领域的热点问题。利用共沉淀的方法制备了用于碳烟催化燃烧反应的Ag/Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2催化剂。活性评价结果表明,相对于Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2催化剂,Ag的引入可显... 详细信息

开发低温下高催化活性的柴油机碳烟颗粒燃烧催化剂是当前环境催化领域的热点问题。利用共沉淀的方法制备了用于碳烟催化燃烧反应的Ag/Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2催化剂。活性评价结果表明,相对于Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2催化剂,Ag的引入可显著降低碳烟催化燃烧温度。而且,Ag的负载量存在一个最佳值。以XRD、in-situ XRD、BET、TPR等表征手段探究了该系列催化剂结构性质及其变化产生的影响。结果表明,Ag与Ce物种间的相互作用可显著降低催化剂(特别是CeO_2表面氧)的还原温度。该相互作用使Ag/Ce_(0.75)Zr_(0.25)O_2催化剂在一定温度下(>200℃)就表现出Ag^+的性质。这些性质与该催化剂具有较高的碳烟氧化活性相关。而且,该催化剂也表现出良好的稳定性。

关键词： Ag 催化剂碳烟燃烧氧化多相反应

用于碳烟燃烧的Cu_(0.05)Ce_(0.95)O催化剂活性氧物种的研究——等离子体的强化效应

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中国环境科学 2013年第2期33卷 243-250页

作者：欧阳杰宏林俊敏刘有发付名利黄碧纯吴军良陈礼敏叶代启华南理工大学环境科学与工程学院广东广州510006 华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广东广州510006 华南理工大学广东省大气环境与污染控制重点实验室广东广州510006 华南理工大学广东高校大气污染控制工程研究中心广东广州510006

研究等离子体对柠檬酸络合法制备的Cu0.05Ce0.95-CA催化剂表面结构和物种的强化效应.TPO、H2-TPR、O2-TPD、XRD、BET和XPS等测试结果表明,催化剂处于等离子放电区时,其氧化碳烟燃烧的活性显著增强.在介质阻挡放电电压为9kV时,起燃温度为... 详细信息

研究等离子体对柠檬酸络合法制备的Cu0.05Ce0.95-CA催化剂表面结构和物种的强化效应.TPO、H2-TPR、O2-TPD、XRD、BET和XPS等测试结果表明,催化剂处于等离子放电区时,其氧化碳烟燃烧的活性显著增强.在介质阻挡放电电压为9kV时,起燃温度为243.1℃,比无等离子的情况降低了65.1℃;燃烧峰值温度为302.8℃,降低92.7℃.在等离子体存在下,Cu0.05Ce0.95-CA催化剂有着更大的比表面积和更小的晶粒粒径;等离子体可以提高催化剂表面游离态的CuO的分散度,并使得更多的Cu2+进入CeO2晶格,形成更多的Cuy2+Ce1-y4+O2-y2-□y固熔体,催化剂储氧容量增大,在催化剂表面生成更多的活性氧物种,其流动、迁移和转化促进催化剂产生更多的氧空穴,如此循环,持续促进碳烟催化燃烧.

关键词：等离子体介质阻挡放电碳烟燃烧氧空穴固熔体氧化还原反应

Ce0.65-xCoxK0.15Zr0.2O2催化剂催化碳烟燃烧活性及稳定性研究

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材料导报 2016年第8期30卷 72-75,79页

作者：邬红龙郭军尹晓刚张旺陈卓贵州师范大学化学与材料科学学院贵州省功能材料化学重点实验室贵阳550001

采用溶胶凝胶法制备了Ce0.65-xCoxK0.15Zr0.2O2(x=0,0.15,0.23,0.30,0.38和0.45)系列催化剂,用XRD、SEM、BET、H2-TPR及程序升温氧化(TPO)反应等方法考察了Co含量对催化剂结构和催化活性的影响,重点探讨了催化剂表面性质和体相结构与催... 详细信息

采用溶胶凝胶法制备了Ce0.65-xCoxK0.15Zr0.2O2(x=0,0.15,0.23,0.30,0.38和0.45)系列催化剂,用XRD、SEM、BET、H2-TPR及程序升温氧化(TPO)反应等方法考察了Co含量对催化剂结构和催化活性的影响,重点探讨了催化剂表面性质和体相结构与催化活性和稳定性之间的关系。结果表明:所得催化剂呈现出网状多孔结构,Co离子难以大量扩散至CeO2晶格中,而是以Co3O4粒子形式分散在样品表面。老化前催化剂表面Co3O4颗粒的数量和尺寸对催化剂的催化活性起关键性作用,而进入到CeO2晶格中的钴离子则对提高催化剂的抗老化能力产生重要影响。当x=0.23时,催化剂表面出现大量具有高活性的细小Co3O4粒子,催化碳烟燃烧活性最高,起燃温度Ti与最大燃烧速率温度Tm分别为321℃与355℃,但该Co3O4粒子经空气气氛下800℃老化处理后易失活;当x=0.15时,催化剂老化前并未表现出优异的催化活性,但老化后因具有较多钴铈锆固溶体而表现出了最高的稳定性与催化碳烟燃烧活性,其Ti与Tm仍可达375℃与439℃。

关键词： Co3O4粒子碳烟燃烧活性热稳定性

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碳烟燃烧铈基催化剂构建设计及应用

碳烟燃烧铈基催化剂构建设计及应用

作者：范丽佳浙江工业大学

学位级别：硕士

柴油颗粒过滤器(DPF)结合可再生的催化燃烧技术是一种有效的碳烟(Soot)后处理方式。而选择一种具有高活性和稳定性的催化剂对DPF的再生是极其重要的。论文以高活性的CeO基催化剂为目标,将Pr和Mn分别引入CeO晶格制备CePr和CeMn催化剂,研... 详细信息

柴油颗粒过滤器(DPF)结合可再生的催化燃烧技术是一种有效的碳烟(Soot)后处理方式。而选择一种具有高活性和稳定性的催化剂对DPF的再生是极其重要的。论文以高活性的CeO基催化剂为目标,将Pr和Mn分别引入CeO晶格制备CePr和CeMn催化剂,研究不同特性的离子对CeO基催化剂催化碳烟燃烧性能的影响,并对CePr催化剂进行结构设计,通过一系列表征技术探究催化剂结构对活性的影响,得到的主要研究成果如下:(1)Mn与Pr都能与CeO形成立方萤石结构固溶体。固溶体结构中存在三种氧物种:晶格氧OI(O-)、晶格缺陷产生的氧物种OII(O-,O2-和O-)和羟基及吸附分子水的氧OIII。其中缺陷产生的中间活性氧OII是碳烟燃烧的关键因素。CePr固溶体中三种氧物种都存在,各氧物种之间的转化通道(OI?OII→OIII)很完整,活性氧OII可以不断得到补充,所以催化碳烟燃烧速率较快。老化后氧物种转化通道仍保持完整,高温热稳定性好。CeMn固溶体表面活性氧较多,因此低温活性高,但其只存在OI、OII两种氧物种,氧物种之间的转化通道被阻断,活性氧OII消耗完了不能得到补充,因此燃烧速率慢,且高温老化后发生相态分离,伴随Mn2O3在固溶体表面析出。(2)采用固相研磨法可制备得到不同结构的CePr催化剂:CePr-NN(固溶体结构)、CePr-NO(Ce O@Pr6O11结构)、CePr-ON(Pr6O11@CeO结构)、CePr-OO(颗粒界面接触结构),CeO是Ce-Pr复合氧化物的活性相结构。催化剂表面构建更多的CeO可有效地降低碳烟的起燃温度。而高热稳定性的Pr6O11作为CeO的支撑相,提高了Ce-Pr的稳定性。此外,以硝酸盐的形式将Pr引入CeO晶格可以有效提高CePr催化剂的OSC能力以及20000℃之间活性氧的移动性,从而在不影响碳烟的起燃温度下加快碳烟燃烧的速率。究其原因,主要是因为以硝酸盐为前体制备Ce-Pr时,热处理过程中形成的“熔融态”能使Ce-Pr快速达到分散,说明Ce-Pr原子在固溶体结构中均相分布能使催化剂具有更多的缺陷和活性氧,从而形成高活性的氧化物结构。同时制备过程中的研磨时间对其催化活性不产生影响。

关键词：碳烟燃烧 CeO2基催化剂氧物种通道结构设计熔融态

Ce_(0.65-x)Co_xK_(0.15)Zr_(0.2)O_2催化碳烟燃烧活性研究

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环境科学与技术 2016年第9期39卷 146-149,170页

作者：邬红龙郭军尹晓刚张旺陈卓贵州师范大学化学与材料科学学院贵州省功能材料化学重点实验室贵州贵阳550001

采用柠檬酸络合燃烧法制备了不同铈钴摩尔比的Ce_(0.65-x)Co_xK_(0.15)Zr_(0.2)O_2(x=0,0.15,0.23,0.30,0.38,0.45,0.65)催化剂,采用XRD、SEM、FT-IR与H_2-TPR等技术对催化剂进行表征,并通过程序升温氧化反应(TPO)考察了催化剂不同Ce/Co比对碳烟颗粒物催化燃烧活性的影响。研究结果表明:在松散接触条件下,该系列催化剂催化碳烟颗粒物燃烧活性较高,T_m均小于400℃,当x=0.23时活性最高,T_i与T_m分别为321℃与355℃,催化剂所表现出的高活性受益于样品表面具有大量高活性的细小Co_3O_4颗粒物。

关键词：固溶体 Co3O4颗粒物松散接触碳烟燃烧

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基于稳态等温反应的碳烟燃烧活化能计算

济南大学学报（自然科学版） 2011年第3期25卷 248-251页

作者：魏少杰张业新苏庆运张昭良高希彦济南大学化学化工学院山东济南250022 大连理工大学内燃机研究所辽宁大连116024

在固定床反应器上进行4种温度下的碳烟等温燃烧反应,计算碳烟燃烧速率,当温度升高至420℃时,燃烧速率增为0.266μ***-1;采用近似方法将等温碳烟燃烧动力学方程简化成线性方程,对所得燃烧速率作线性回归分析,结果得到碳烟燃烧表观活化能E... 详细信息

在固定床反应器上进行4种温度下的碳烟等温燃烧反应,计算碳烟燃烧速率,当温度升高至420℃时,燃烧速率增为0.266μ***-1;采用近似方法将等温碳烟燃烧动力学方程简化成线性方程,对所得燃烧速率作线性回归分析,结果得到碳烟燃烧表观活化能Ea为128.9 ***-1,接近文献报道值,表明稳态等温氧化反应可用于碳烟燃烧动力学分析。

关键词：活化能稳态等温反应碳烟燃烧

铈基钙钛矿催化剂用于催化碳烟燃烧的性能与机理研究

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铈基钙钛矿催化剂用于催化碳烟燃烧的性能与机理研究

作者：王梦婷大连海事大学

学位级别：硕士

颗粒物(PM)是船舶柴油机尾气排放的主要污染物之一,碳烟作为其重要组分,对人类健康和生态环境造成了严重危害。颗粒物捕集器(DPF)是目前应用最广泛且最有效的颗粒物排放控制技术,该技术的核心是高性能的催化剂。钙钛矿材料的通用结构式... 详细信息

颗粒物(PM)是船舶柴油机尾气排放的主要污染物之一,碳烟作为其重要组分,对人类健康和生态环境造成了严重危害。颗粒物捕集器(DPF)是目前应用最广泛且最有效的颗粒物排放控制技术,该技术的核心是高性能的催化剂。钙钛矿材料的通用结构式为ABO,因其具有成本低、热稳定性好、机械强度高等优点,被广泛应用于碳烟催化燃烧。当前,钙钛矿催化剂用于碳烟催化燃烧的相关研究主要集中于采用镧(La)作为A位元素,而以铈(Ce)作为A位元素的钙钛矿催化剂用于碳烟燃烧的相关研究未见报道。铈基氧化物催化剂具有较强的储放氧能力和优异的氧化还原性能。因此,本文采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备铈基钙钛矿催化剂(Ce MO),采用K元素部分地取代A位Ce元素、Ni元素部分地取代B位Co元素,从而进一步提高碳烟催化燃烧性能。通过一系列表征技术分析A、B位部分取代对铈基钙钛矿催化剂物化特性的影响,深入探讨碳烟催化燃烧反应机理。本文主要研究内容与结论如下:(1)采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了一系列Ce MO(M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu)钙钛矿催化剂,对比研究不同B位过渡金属元素对铈基钙钛矿催化剂碳烟燃烧性能的影响。实验结果表明,在未使用催化剂的情况下,碳烟燃烧温度较高且CO选择性较差。在碳烟与催化剂混合的情况下,碳烟燃烧温度明显降低且CO选择性明显提高。Ce Co O催化剂表现出优异的催化性能,其T、T、T和S分别为344、415、480°C和97.8%。(2)在优化出Ce Co O催化剂的基础上,采用K元素部分地取代A位的Ce元素,对比研究CeKCo O(x=0,0.1,0.2,0.3,0.4)钙钛矿催化剂的碳烟燃烧性能,并探究相关反应机理。实验结果表明,K元素部分地取代Ce元素进一步提高了Ce Co O钙钛矿催化剂的碳烟燃烧性能。其中,CeKCo O催化剂的T、T、T和S分别为326、383、426°C和98.6%。表征分析结果表明,K元素部分地取代Ce元素没有破坏钙钛矿结构,有利于增大催化剂的比表面积,提高催化剂的氧化还原性能,促进催化剂表面Co物种的形成,增加氧空位的数量,增强晶格氧物种的迁移率。In situ DRIFTS结果表明,CeKCo O催化剂表面吸附了更多单齿硝酸盐物种,该中间物种热分解产生的NO可氧化碳烟颗粒。(3)采用不同过渡金属元素(Mn,Fe,Ni,Cu)按一定比例(0.4)部分地取代CeKCo O钙钛矿催化剂中B位的Co元素,研究对应催化剂的碳烟燃烧性能,并探究相关反应机理。实验结果表明,B位引入的过渡金属元素与Co元素之间的相互作用导致碳烟催化燃烧性能发生明显变化。其中,CeKCoNiO催化剂的T、T、T和S分别为319、372、422°C和99.0%。表征分析结果表明,Ni元素部分地取代Co元素没有影响钙钛矿结构的形成,进一步增大了催化剂的比表面积,使催化剂表面变得疏松多孔,同时提高了催化剂表面Co物种和吸附氧物种的比例。In situ DRIFTS结果表明,CeKCoNiO催化剂表面形成了更多的硝酸盐物种,且单齿硝酸盐物种为NO的主要吸附形式。单齿硝酸盐物种热分解产生的NO可氧化碳烟颗粒,同时该物种也可以直接参与碳烟催化氧化反应。

关键词：柴油机尾气颗粒物捕集器碳烟燃烧钙钛矿催化剂催化氧化

用于碳烟燃烧及NOx存储还原氧离子导体材料催化剂的研究

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用于碳烟燃烧及NOx存储还原氧离子导体材料催化剂的研究

作者：常伟济南大学

学位级别：硕士

本论文选取了Ca2Fe2O5、Ca2AlFeO5和Ca3Co2O6、DyBaCo4O7和DyBa(Co0.9Al0.1)4O7三类催化剂材料，一方面是由于这些材料具有优良的氧离子导体性能，另外，它们均含有氧化还原性能良好的过渡金属Co或Fe等变价元素，同时含有存储NO的碱土... 详细信息

本论文选取了Ca2Fe2O5、Ca2AlFeO5和Ca3Co2O6、DyBaCo4O7和DyBa(Co0.9Al0.1)4O7三类催化剂材料，一方面是由于这些材料具有优良的氧离子导体性能，另外，它们均含有氧化还原性能良好的过渡金属Co或Fe等变价元素，同时含有存储NO的碱土金属组分(Ca或Ba)，这些材料的特征正好满足了碳烟颗粒燃烧催化剂和NO存储还原催化剂的基本要求。本文尝试了多种方法来合成氧离子导体型催化剂。采用溶液燃烧法合成出Ca2Fe2O5和Ca2AlFeO5，采用络合法成功制备得到了Ca3Co2O6催化剂并考察了不同的络合剂(Citric Acid、ETDA和Citric Acid+EDTA)对催化剂结构和活性的影响，采用EDTA络合法合成了催化剂DyBaCo4O7和DyBa(Co0.9Al0.1)4O7。然后，采用XRD、BET和H2-TPR等方法对以上合成材料的物理化学性质进行了表征。最后，测试了其在O2和NO+O2气氛下的碳烟催化燃烧活性及NO存储还原性能。最终得到了以下结论： O2及NO+O2气氛下，Ca2AlFeO5的催化碳烟燃烧活性均要明显优于Ca2Fe2O5，而生成CO2的选择性并无明显区别。NO+O2气氛下，Ca2Fe2O5的碳烟燃烧活性要优于O2气氛下的活性，Ca2AlFeO5的碳烟燃烧活性则与O2气氛下的活性无明显区别。采用三种不同络合剂均可成功合成相纯度很高的Ca3Co2O6，但其比表面积、孔体积和平均孔径并无明显差别，且O2气氛下的碳烟燃烧活性也并无明显差别，Tm值大约在460℃左右，所以，考虑到合成的简易性，本文选择柠檬酸络合剂合成的Ca3Co2O6(CitricAcid)作为进一步的研究对象。在NO+O2气氛下，Ca3Co2O6(Citric Acid)的Tm值与O2气氛下的相当，生成CO2的选择性均可达到97％以上。稀燃富燃的瞬态工况下测试的Ca3Co2O6(Citric Acid)的NO存储量为51.7μmol/g，7.2％的NO可被还原为N2。 O2气氛下，无论是采取紧密接触还是松散接触的方式，DyBa(Co0.9Al0.1)4O7的活性都要略微优于DyBaCo4O7;NO+O2气氛下，两种不同接触方式的DyBa(Co0.9Al0.1)4O7的催化碳烟燃烧活性也要优于DyBaCo4O7的活性。稀燃富燃的瞬态工况下测试的DyBa(Co0.9Al0.1)4O7的NO存储量为69.0μmol/g，被还原为N2的NO占8.0％。

关键词：氧离子导体碳烟燃烧氮氧化物存储还原