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海泡石纤维纸催化剂的制备及其碳烟催化燃烧性能研究

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海泡石纤维纸催化剂的制备及其碳烟催化燃烧性能研究

作者：栾昌义石家庄铁道大学

学位级别：硕士

碳烟颗粒物(PM)在较低温度下的催化氧化消除是当前解决大气复合污染问题所面临的重要挑战。相比传统的蜂窝状催化剂,纸型催化剂具有比重小、孔隙率高和气体扩散性能好的优点,在碳烟消除方面具有十分诱人的应用前景。海泡石纤维是一种廉... 详细信息

碳烟颗粒物(PM)在较低温度下的催化氧化消除是当前解决大气复合污染问题所面临的重要挑战。相比传统的蜂窝状催化剂,纸型催化剂具有比重小、孔隙率高和气体扩散性能好的优点,在碳烟消除方面具有十分诱人的应用前景。海泡石纤维是一种廉价的链式层状硅酸盐矿物,具有极强的吸附能力和离子交换性能。本文首次采用海泡石纤维为基体纤维构筑海泡石纤维纸催化剂用于碳烟消除,研究了制备工艺和活性组分对催化剂结构和碳烟催化氧化活性的影响。以酸化海泡石纤维为基体,配合使用少量莫来石纤维,聚乙烯醇为有机粘结剂,六偏磷酸钠为分散剂,研究了不同无机粘结剂(铈溶胶、铝溶胶、锆溶胶、水玻璃)对海泡石纤维纸催化剂结构和催化活性的影响。发现使用水玻璃和铈溶胶做为无机粘结剂时纤维表面均产生了球状体,我们认为这样有利于提高催化剂与碳烟的接触程度。而采用锆溶胶和铝溶胶作为无机粘结剂时,基体纤维之间出现结块状物质,而这不利于碳烟与催化剂的充分接触,降低海泡石纤维纸催化剂的催化活性。水玻璃作为无机粘结剂时具有最好的催化活性,T为398℃,T为345℃,T为398℃,T为420℃;碳烟催化氧化活性的顺序为:SFP-Si>SFP-Ce>SFP-Zr>SFP-Al。选择莫来石纤维作为配合纤维,通过调整纸型催化剂载体中海泡石纤维与莫来石纤维的配比,制备KNO负载的海泡石纤维纸催化剂,我们发现随着莫来石纤维用量的提高(00%),力学强度得到改善;孔隙率呈先增加后降低趋势,莫来石纤维的用量在20%时孔隙率最高为97.89%;海泡石纤维与莫来石纤维采用不同配比,负载KNO活性组分中,纸型催化剂对碳烟催化氧化的活性顺序为:SFP-1>SFP-5>SFP-2>SFP-4>SFP-3。随着莫来石纤维用量的增加,催化活性呈先降低后增高的趋势。海泡石纤维占比90%时具有较好的催化活性和力学性质。在海泡石纤维纸载体上负载了重量分数为10%的KNO和CeO、FeO、Ce-Fe、Ce-Fe-K活性组分,发现负载不同活性组分的海泡石纤维纸催化剂碳烟催化燃烧活性顺序为:KNO>Ce-Fe-K>CeO>FeO>CeO-FeO。KNO被认为可以有效的增加表面流动性,改善催化剂与碳烟颗粒物的接触,有助于碳烟及活性组分在纸型催化剂内部的转移。经与碳黑混合研磨后,负载CeO-FeO-KNO活性组分的海泡石纤维纸催化剂催化活性明显提高,T为378℃。

关键词：海泡石纤维纸型催化剂无机粘结剂活性组分碳烟催化燃烧

CeO2-ZrO2纸型催化剂的制备及其碳烟催化燃烧活性研究

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CeO2-ZrO2纸型催化剂的制备及其碳烟催化燃烧活性研究

作者：韩阔石家庄铁道大学

学位级别：硕士

柴油机因其热效率高、低速转矩大以及功率覆盖面广的优点,正成为车用发动机的主力,但其排放的碳烟颗粒物难消除一直是制约其发展的重要因素。纸型催化剂具有较高的孔隙率,热量和气体传输能力(特别是侧向传输)优异,在碳烟消除方面具有广... 详细信息

柴油机因其热效率高、低速转矩大以及功率覆盖面广的优点,正成为车用发动机的主力,但其排放的碳烟颗粒物难消除一直是制约其发展的重要因素。纸型催化剂具有较高的孔隙率,热量和气体传输能力(特别是侧向传输)优异,在碳烟消除方面具有广阔的应用前景。本文采用传统抄纸工艺,以均匀性和连续性较好的CuO@CeO-ZrO(CZCu)纤维为基体纤维,配合使用莫来石纤维,研究了成分工艺优化和不同活性组分负载对CeO-ZrO(CZ)纸型催化剂催化活性的影响规律。首先,研究了纸浆配方中短切莫来石纤维和铝溶胶最佳用量,从而获取具有优异成型性能、力学性能和催化活性的纸型催化剂。结果表明,随着纸浆中莫来石纤维用量的提高,纸张抗张强度提高,但纸型催化剂碳烟催化燃烧活性逐渐降低;随着纸浆中铝溶胶用量的降低,纸张孔隙率逐渐提高,纸型催化剂碳烟催化燃烧活性逐渐增强。CeO-ZrO纸型催化剂的优化配方组成为:CuO@CeO-ZrO纤维1份、莫来石纤维1份、木质素纤维0.5份、铝溶胶1.1份、聚乙烯醇0.25份。此时,碳烟催化燃烧过程的T、T和T值分别为309℃、396℃和509℃,CO的选择转化率为96.5%。其次,研究了分别负载8%(wt.%)不同过渡金属氧化物(CuO、MnO、CoO和NiO)活性组分的影响。发现不同活性组分的CeO-ZrO纸型催化剂催化碳烟燃烧的活性顺序为:CZ-8CuO>CZ-8MnO>CZ-8CoO>CZ-8NiO。CeO-ZrO纸型催化剂分别负载5%、8%、10%和20%(wt.%)CuO活性组分时,当负载量为8%(wt.%)时具有最佳的催化活性,T值低至372℃,CO选择转化率达97.7%。最后,研究了负载6%、8%、10%(wt.%)的KNO活性组分对CeO-ZrO纸型催化剂催化活性的影响。发现KNO可以改善碳烟和催化剂的接触并提供氧化活性位,促进碳烟的催化燃烧。在6%0%(wt.%)范围内随着KNO负载量的增多,样品对碳烟的催化燃烧能力不断增强,当KNO的负载量为10%(wt.%)时,在21%O/N气氛中碳烟催化燃烧的T、T和T值分别为293℃、448℃和509℃,CO的选择转化率为100%。

关键词： CeO2-ZrO2 纸型催化剂工艺优化活性组分碳烟催化燃烧

碳烟催化燃烧用三维有序大孔Pd-修饰三元铈锆固溶体

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碳烟催化燃烧用三维有序大孔Pd-修饰三元铈锆固溶体

聚乙二醇辅助CeMnO催化净化碳烟颗粒物燃烧性能的研究

第六届全国环境化学大会暨环境科学仪器与分析仪器展览会

作者：张桂臻何洪訾学红邱文革戴洪兴邓积光北京工业大学环境与能源工程学院

＜正＞柴油碳烟是柴油车尾气中危害最大,最难消除的污染物之一。柴油碳烟颗粒物过滤器与氧化催化剂的结合是一种有效消除柴油碳烟污染的关键后处理技术。因此,热稳定的高活性催化剂是该技术的核心。铈锆固溶体因其优良的储氧性能、热稳... 详细信息

＜正＞柴油碳烟是柴油车尾气中危害最大,最难消除的污染物之一。柴油碳烟颗粒物过滤器与氧化催化剂的结合是一种有效消除柴油碳烟污染的关键后处理技术。因此,热稳定的高活性催化剂是该技术的核心。铈锆固溶体因其优良的储氧性能、热稳定性和好的氧化还原能力而在汽油车用三效催化剂中得到广泛应用,但其催化活性还不足以满足柴油碳烟的催化燃烧,还需要引入贵金属作为活性组分。此外,碳烟与催化剂之间的有效接触直接影响碳烟催化燃烧活性,三维有序大孔（3DOM）孔道利于碳烟扩散,使碳烟和催化活性中心有效接触。本论文在前

关键词：碳烟催化燃烧三元铈锆固溶体柴油碳烟柴油车尾气物化性质热稳定性

来源： cnki会议评论

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环境科学学报 2023年

作者：朱艺师伟刘星语高婷兰丽陈山虎江西科技师范大学材料与能源学院玉溪师范学院化学生物与环境学院云南新时代环保工程有限公司江西科技师范大学化学化工学院

以进一步提升具有良好碳烟催化燃烧性能的Ce0.6Mn0.4Ox催化剂活性为目的，通过共沉淀法制备该催化剂时加入不同分子量的聚乙二醇(PEG).活性测试结果表明，随着PEG分子量的增加，活性先升高后降低.当PEG分子量为6000时，活性最佳，相比... 详细信息

以进一步提升具有良好碳烟催化燃烧性能的Ce0.6Mn0.4Ox催化剂活性为目的，通过共沉淀法制备该催化剂时加入不同分子量的聚乙二醇(PEG).活性测试结果表明，随着PEG分子量的增加，活性先升高后降低.当PEG分子量为6000时，活性最佳，相比未添加PEG的铈锰混合氧化物催化剂，DSC曲线上燃烧最大值对应温度下降了23℃.XRD和Raman测试结果表明，该系列催化剂均形成了立方萤石结构.当添加分子量为6000的PEG时，结合XRD、Raman、XPS、ICP、H2-TPR和O2-TPD结果表明，此时Mnx+进入CeO2晶格中的量最大，从而产生了更多的表面活性氧，促进了表面化学吸附氧的脱附，表现出了良好的低温还原性能；BET结果表明，该催化剂的比表面积和孔容均优于未添加PEG的催化剂；SEM结果表明，该催化剂在微米和纳米层面均表现出更多的空隙.因此，添加分子量为6000的PEG最有利于促进碳烟催化燃烧.

关键词：铈锰混合氧化物催化剂柴油机尾气净化碳烟催化燃烧聚乙二醇

三维有序大孔La_(1-x)K_(x)Ni_(0.8)Co_(0.2)O_(3)钙钛矿对柴油发动机碳烟的氧化研究

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化学研究与应用 2022年第7期34卷 1572-1580页

作者：杨光皓李竺娟杨佳豪胡洁唐富顺阮乐张哲桂林理工大学化学与生物工程学院桂林理工大学广西有色金属隐伏矿床勘查及材料开发协同创新中心广西桂林541004

本文采用胶体晶体模板法制备了钙钛矿型La_(1-x)K_(x)Ni_(0.8)Co_(0.2)O_(3)三维有序大孔(3DOM)结构催化剂,通过程序升温氧化测试了其对碳烟的催化氧化活性,并以多种物理化学手段探讨了结构与性能的关系。结果表明,3DOM La_(1-x)K_(x)Ni... 详细信息

本文采用胶体晶体模板法制备了钙钛矿型La_(1-x)K_(x)Ni_(0.8)Co_(0.2)O_(3)三维有序大孔(3DOM)结构催化剂,通过程序升温氧化测试了其对碳烟的催化氧化活性,并以多种物理化学手段探讨了结构与性能的关系。结果表明,3DOM La_(1-x)K_(x)Ni_(0.8)Co_(0.2)O_(3)催化剂具有显著的碳烟催化低温燃烧活性。其中,3DOM La_(0.85)K_(0.15)Ni_(0.8)Co_(0.2)O_(3)催化剂对碳烟催化燃烧反应的催化活性较高,其T_(10)、T_(50)和T_(90)分别低至298℃、370℃和442℃,SCO_(2)达到99.6%以上。K^(+)离子的掺入,使B位Ni和Co离子的价态升高,有利于O_(2)^(-)/-OH活性氧物种的生成。3DOM La_(1-x)K_(x)Ni_(0.8)Co_(0.2)O_(3)催化剂的大孔结构及掺入K^(+)后表面O_(2)^(-)/-OH活性氧物种的生成,促进了碳烟催化燃烧低温反应活性的增加。

关键词：碳烟催化燃烧钙钛矿氧化物 3DOM材料

过渡金属-铈基复合氧化物的制备与碳烟燃烧催化性能

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中国稀土学报 2010年第1期28卷 10-15页

作者：徐海波吴晓东翁端潘吉庆清华大学材料科学与工程系新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室北京100084 北京创导奥福精细陶瓷有限公司北京101109

采用溶胶凝胶法制备了不同过渡金属TM(Fe,Co,Ni,Mn)-Ce复合氧化物,并经800℃水热处理20 h后得到老化样品。利用XRD,BET对样品结构进行了表征,并采用CO-TPR和TPO分别考察了样品的还原性能和碳烟催化燃烧活性。结果表明,复合氧化物通过过... 详细信息

采用溶胶凝胶法制备了不同过渡金属TM(Fe,Co,Ni,Mn)-Ce复合氧化物,并经800℃水热处理20 h后得到老化样品。利用XRD,BET对样品结构进行了表征,并采用CO-TPR和TPO分别考察了样品的还原性能和碳烟催化燃烧活性。结果表明,复合氧化物通过过渡金属和铈离子的变价和协同作用,有效地提高了催化剂的碳烟燃烧催化活性。在催化剂-碳烟松散接触条件和含NO+O2气氛下,由于催化剂表面氧的活化和硝酸盐分解释放的NO2,Co-Ce和Mn-Ce具有良好的碳烟燃烧活性。催化剂-碳烟紧密接触和含O2气氛中的活性则与催化剂的比表面积成正比关系,并受活性氧释放能力的影响。

关键词：氧化铈过渡金属碳烟催化燃烧协同作用稀土

适宜氧空位诱导α-MnO_(2)高效催化消除碳烟研究

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分子催化 2021年第6期35卷 529-537,I0002页

作者：白哲代方方贾敏杰刘娜时米东陕西科技大学陕西西安710021 湘南稀贵金属化合物及其应用湖南省重点实验室湖南郴州423000

柴油机排放的碳烟颗粒对人类和自然产生了严重的威胁,开发高活性低成本的碳烟燃烧催化剂是解决这一问题的关键.我们采用不同煅烧气氛(空气、真空和氮气)成功制备了含有不同浓度氧空位的α-MnO_(2)催化剂(记为M-Air-500,M-Va-500,M-N-500... 详细信息

柴油机排放的碳烟颗粒对人类和自然产生了严重的威胁,开发高活性低成本的碳烟燃烧催化剂是解决这一问题的关键.我们采用不同煅烧气氛(空气、真空和氮气)成功制备了含有不同浓度氧空位的α-MnO_(2)催化剂(记为M-Air-500,M-Va-500,M-N-500,M-N-450).M-Va-500和M-N-500催化剂在500℃煅烧时会失去过多晶格氧,导致晶相结构发生改变,出现Mn_(3)O_(4)相,这与XRD和HRTEM结果一致.XPS和Soot-TPR的结果说明,催化剂表面的化学吸附氧提高了催化剂的催化性能.H_(2)-TPR结果说明适量的氧空位能够加快晶格氧的迁移,提高可移动氧物种丰度,增强催化剂的氧化能力.结合催化活性测试结果可以得出:在保持α-MnO_(2)晶相结构的前提下,氧空位越多,催化剂表面的化学吸附氧越多,催化活性越好.

关键词：碳烟催化燃烧氧空位化学吸附氧

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钴酸锶电子结构调控对其催化性能的影响研究

钴酸锶电子结构调控对其催化性能的影响研究

作者：魏海菲河北工业大学

学位级别：硕士

钴酸锶(Sr Co O,SCO)是一种在理论预测和实验观察中均发现具有催化活性的钙钛矿结构(ABO)材料,该材料在常温常压状态下会由立方钙钛矿结构Perovskite-Sr Co O(P-SCO)失去部分晶格氧转变为褐铁矿结构Brownmillerite-Sr Co O(BM-SCO)。与... 详细信息

钴酸锶(Sr Co O,SCO)是一种在理论预测和实验观察中均发现具有催化活性的钙钛矿结构(ABO)材料,该材料在常温常压状态下会由立方钙钛矿结构Perovskite-Sr Co O(P-SCO)失去部分晶格氧转变为褐铁矿结构Brownmillerite-Sr Co O(BM-SCO)。与其他钙钛矿材料类似,Sr Co O能够通过掺杂、负载等方法调节其电子结构及晶体结构,克服在催化过程中存在的反应动力学不足、热稳定性差、催化活性较低等问题。本文以Sr Co O为研究对象,通过不同方法调节其电子结构,达到增强催化活性的目的。主要内容如下:1、通过溶胶-凝胶与固相烧结相结合的方法制备了Sr Co O,调节制备过程中的煅烧温度(700-900°C)与煅烧时间(4-10 h),观察对析氧反应(OER)的影响,确定在800°C煅烧6 h时的样品催化活性最佳。2、B位的过渡金属元素是钙钛矿结构材料的主要催化活性中心,A位元素的调节可对元素价态产生影响,进而影响到B位元素的催化活性。本文通过A、B位分别掺杂及共同掺杂Sr Co O的方法引入双活性中心,提高晶体结构中过渡金属非稳定态Co、Mn的含量及晶格氧的含量,调节电子结构,提升材料OER电催化性能。3、由于P-SCO中O 2p和Co 3d轨道在Co-O键中重叠,使其具有理想的热稳定性、较高的碳烟催化燃烧活性等优点。我们通过用高价态Y、Eu离子取代A位低价态的Sr离子,改变了Sr Co O的电子配位结构,制备了P-SCO。通过进一步负载Ce O,提高了催化剂体内晶格氧的含量,提高了活性位点的数目,增加了催化剂与碳烟颗粒的接触面积,增大了活性组分的分散程度,增强了催化剂的热稳定性,从而改善了催化碳烟燃烧的性能。4、钴基非均相催化剂具有大量的催化活性位点,能够激活羟基自由基(·OH),理论上具有较高的有机污染物催化降解效率,但是由于稳定性较差,影响了在光催化降解中的应用。Sr Co O具有独特可逆氧储存和氧释放的能力,本文用溶胶-凝胶法将Ag纳米颗粒(Ag NPs)负载到Sr Co O表面,通过增强表面等离子体共振(SPR),提高了催化剂对可见光的吸收,也避免了由于Ag NPs尺寸过小,在实际使用中难回收的缺点,调节了Sr Co O的内部电子结构,提高了催化剂的稳定性及重复使用率,在芬顿反应中增强了有机污染物亚甲基蓝溶液(MB)在可见光下的降解效率。

关键词：钴酸锶电子结构析氧反应(OER) 碳烟催化燃烧光催化

La1-xKxFeO3-δ多级孔纳米管的制备及其碳烟催化性能的研究

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La1-xKxFeO3-δ多级孔纳米管的制备及其碳烟催化性能的研究