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三维多孔碳海绵催化臭氧氧化有机染料

环境工程学报 2019年第7期13卷 1520-1527页

作者：王峰蓝梅兰华春安晓强河北工程大学能源与环境工程学院邯郸056038 清华大学环境学院北京100084

针对目前催化臭氧氧化催化剂效率较低、易损失等缺点,通过高温煅烧制备了三聚氰胺碳海绵,以廉价易得的三聚氰胺泡沫直接碳化制备出柔性碳海绵,探讨其在催化臭氧氧化降解印染废水反应中的应用潜力;采用SEM观察、比表面积测定、傅里叶红... 详细信息

针对目前催化臭氧氧化催化剂效率较低、易损失等缺点,通过高温煅烧制备了三聚氰胺碳海绵,以廉价易得的三聚氰胺泡沫直接碳化制备出柔性碳海绵,探讨其在催化臭氧氧化降解印染废水反应中的应用潜力;采用SEM观察、比表面积测定、傅里叶红外光谱和X-射线光电子能谱对碳化前后泡沫进行了表征,探讨了碳化前后泡沫微观结构的变化与催化降解印染废水性能与机理。结果表明:氮气氛围下高温煅烧获得了兼具微孔/介孔结构的三维碳骨架,为催化反应提供充分暴露的活性位点和高效的传质通道;在催化臭氧氧化染料的过程中,973 K下制备的碳泡沫呈现出最为优异的催化活性,显著高于均相臭氧氧化和常规活性炭催化臭氧氧化;自由基捕获实验表明催化过程由羟基自由基(·OH)所主导,超氧自由基(·O2-)则发挥了次要作用;富含多孔结构的碳海绵对于活性自由基的生成起到了积极贡献,从而在实际印染废水处理中具有良好的降解性能。研究为开发低成本的三维碳材料用于催化臭氧降解有机污染废水提供了新思路。

关键词：三聚氰胺泡沫碳海绵高级氧化技术催化臭氧氧化水处理

碳海绵上电化学沉积Fe2O3纳米片及其增强电容性能

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物理化学学报 2020年第2期36卷 157-164页

作者：梁旭贾宇峰刘宗怀雷志斌西安邮电大学计算机科学技术学院西安710121 陕西师范大学材料科学与工程学院西安710119

设计高性能的可压缩电极是实现可压缩电容器器件的关键,碳海绵(CS)具有理想的压缩形变,但却受制于有限的容量。本工作以CS为可压缩基底,通过恒电流沉积及低温热处理技术,在CS骨架上均匀沉积了α-Fe2O3纳米片。复合电极中Fe2O3的负载量... 详细信息

设计高性能的可压缩电极是实现可压缩电容器器件的关键,碳海绵(CS)具有理想的压缩形变,但却受制于有限的容量。本工作以CS为可压缩基底,通过恒电流沉积及低温热处理技术,在CS骨架上均匀沉积了α-Fe2O3纳米片。复合电极中Fe2O3的负载量随沉积时间的延长逐渐增加,且在沉积16 h后达到饱和。系统地考察了CS-Fe2O3复合电极在不同压力下的可压缩性能,并在三电极体系中,通过循环伏安、恒电流充放电等方法研究了CS-Fe2O3复合电极在3.0mol·L^-1KOH电解液中的电容性能。结果表明,当复合电极CS-Fe2O3压缩率减小时,电极的内阻增大,比电容相应减小。CSFe2O3-12电极在电流密度为1 A·g^-1时的最大比电容为294 F·g^-1,且经过10000次恒电流充放电后,电容量仍然能保持初始值的81%,是一种潜在的电化学性能稳定的可压缩超级电容器电极材料。

关键词：碳海绵可压缩电极 Fe2O3纳米片电容性能

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最轻的固体材料——碳海绵

化学教育 2014年第4期35卷 1-3页

作者：熊言林孔维薇慈洁琳安徽师范大学化学与材料科学学院

碳海绵是目前世界上最轻的固体材料。介绍了碳海绵的组成、结构、特性、制法及其应用与展望。

关键词：碳海绵结构特性制法应用前景超轻材料气凝胶

三维多孔碳海绵和氮化碳超滤膜制备及处理印染废水研究

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三维多孔碳海绵和氮化碳超滤膜制备及处理印染废水研究

作者：王峰河北工程大学

学位级别：硕士

由于碳材料结构稳定、化学稳定性好且具有优异的催化性能,因此碳材料用于降解印染废水的研究越来越广泛。本文以三聚氰胺和尿素为前驱体材料进行加工合成为不同碳材料,成功制备了三聚氰胺碳海绵与基于氮化碳的g-CN-POM膜进行印染废水去... 详细信息

由于碳材料结构稳定、化学稳定性好且具有优异的催化性能,因此碳材料用于降解印染废水的研究越来越广泛。本文以三聚氰胺和尿素为前驱体材料进行加工合成为不同碳材料,成功制备了三聚氰胺碳海绵与基于氮化碳的g-CN-POM膜进行印染废水去除。针对催化臭氧氧化催化剂效率较低、易损失等缺点,本文通过高温煅烧制备了三聚氰胺碳海绵。以廉价易得的三聚氰胺泡沫高温碳化制备出柔性碳海绵,探讨了其在催化臭氧氧化降解印染废水反应中的应用潜力。采用SEM观察、比表面积测定、傅里叶红外光谱分析和X射线光电子能谱分析对碳化前后泡沫进行了表征;探讨了碳化前后泡沫微观结构的变化与催化降解印染废水性能与机理。表征结果表明氮气氛围下高温煅烧获得了兼具微孔/介孔结构的三维碳骨架,为催化反应提供充分暴露的活性位点和高效的传质通道。在催化臭氧氧化染料的过程中,700℃下制备的碳泡沫呈现出最为优异的催化活性,显著高于均相臭氧氧化和常规活性炭催化臭氧氧化。自由基捕获实验表明催化过程由羟基自由基(·OH)所主导,超氧自由基(·O)则发挥了次要作用。富含多孔结构的碳海绵对于活性自由基的生成起到了积极作用,从而在实际印染废水处理中具有良好的降解性能。二维石墨相氮化碳由于在传统溶剂中结构可调性、溶解度差等因素限制了氮化碳滤膜的构建。本文通过凝胶自组装法成功将氮化碳与多酸铁(POM)进行复合,成功制备了具有类芬顿、光自清洁性能的g-CN-POM膜。经过SEM观察、X射线光电子衍射等表征手段进行了分析,表明氮化碳与POM成功复合,成功制备了g-CN膜。在降解印染废水中展现出优异的截留性能与膜通量,具备很好的光自清洁与防污性能,性能优于文献报道的水处理膜。表明以氮化碳为主要材料的光芬顿膜具有很好的应用前景。

关键词：三聚氰胺泡沫碳海绵臭氧催化氧化氮化碳光催化

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赝电容修饰碳海绵及其可压缩电容性能研究

赝电容修饰碳海绵及其可压缩电容性能研究

作者：梁旭陕西师范大学

学位级别：硕士

随着便携式、可穿戴电子器件的迅速发展,轻质、柔性、高容量的储能器件受到人们的广泛关注。其中可压缩超级电容器,因可承受较大压缩应变,但同时能保持稳定的电化学性能而受到人们的广泛关注。但是发展机械性能优异,容量高的可压缩电容... 详细信息

随着便携式、可穿戴电子器件的迅速发展,轻质、柔性、高容量的储能器件受到人们的广泛关注。其中可压缩超级电容器,因可承受较大压缩应变,但同时能保持稳定的电化学性能而受到人们的广泛关注。但是发展机械性能优异,容量高的可压缩电容器电极材料依然面临诸多挑战。本论文从可压缩基底的制备和赝电容材料的修饰两个方面入手,期待在不降低基底可压缩性能的基础上,提高复合电极的容量,主要研究工作如下:第三章中,我们以高度可压缩的商业三聚氰胺海绵(MS)为前驱体,经一步高温碳化,制备了碳海绵(CS)。研究了 CS在不同压力下的压缩性能和压缩-释放循环性能,测试了 CS电极在不同压力下的电容。发现CS可承受高达80%的压缩应变,并且经100次反复压缩过程,未发现显著的结构变化。电化学结果显示,CS在不同的压缩应变下(ε = 0%-80%)容量变化不大(～73Fg-1),表现出稳定的电化学容量和优异的循环稳定性。为了进一步提高CS基底的容量,在本论文第四章,我们通过一步溶剂热法将赝电容材料NiCo2S4(NCS)纳米片生长在CS的骨架上。NCS纳米片未降低CS的可压缩性能,但提高了 CS基底的电导率(2倍,ε = 60%)。另外,NCS超薄纳米片(～20nm)的生长有利于赝电容活性材料充分暴露,缩短离子扩散路径,提高电极材料的利用率。电化学测试结果显示,复合电极CS-NCS的质量电容在0.5 A g-1电流密度下达1093 F g-1,当电流密度扩大40倍,其电容保持率高达91%。在可压缩三电极体系下(ε= 0-60%),CS-NCS较可压缩基底CS,容量明显提升。其中CS-NCS在ε=60%状态下的质量电容和体积电容分别为369 F g-1和20.9 F cm-3,与相同条件下CS的容量相比,分别提升约5倍和18倍,并且复合电极材料在不同的压缩状态下循环性能良好。以上结果表明,CS-NCS复合电极是一种极具潜力的高容量可压缩电容器正极。为了与正极材料CS-NCS组装高性能的不对称可压缩超级电容器,在本论文第五章,我们对CS上生长高容量的Fe2O3负极材料进行了初步探索。我们通过水热法和恒电流沉积法,分别将α-Fe2O3纳米棒和γ-Fe2O3纳米片均匀生长在CS骨架上。初步探究了不同晶型、形貌及负载量的Fe2O3对基底CS容量的增强作用。其中,α-Fe203纳米片的引入,使得CS的容量提升1.7倍(294 F g-1 vs.172F g-1),而γ-Fe2O3纳米棒的引入对CS并没有起到容量增强作用。电化学阻抗和电导率分析结果表明,电极材料的导电性可能是影响CS-Fe2O3容量性能的关键因素之一,这对于进一步提高CS-Fe2O3的电容性能具有一定的参考意义。

关键词：碳海绵 NiCo2S4 Fe2O3 电极材料可压缩电容器

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PDMS改性海绵的制备及其疏水性能评价

PDMS改性海绵的制备及其疏水性能评价

作者：王彪东北石油大学

学位级别：硕士

在石油工程领域,由于海洋运输及海上钻井平台泄漏等导致的环境污染问题日益严重,如何对海洋溢油事故进行处理是当今油田化学领域的热点问题之一。制备疏水亲油吸附材料是解决这一问题的有效途径,但当前用于海洋溢油事故的材料均有一定缺... 详细信息

在石油工程领域,由于海洋运输及海上钻井平台泄漏等导致的环境污染问题日益严重,如何对海洋溢油事故进行处理是当今油田化学领域的热点问题之一。制备疏水亲油吸附材料是解决这一问题的有效途径,但当前用于海洋溢油事故的材料均有一定缺点,诸如分离效率低,可回收性能差,可能会造成二次污染等。基于此,对碳海绵和三聚氰胺海绵的改性进行深入的研究。使用常压和带压法及Pickering乳液法制备了三种碳海绵,再利用聚二甲基硅氧烷(PDMS)对碳海绵改性,制备得到疏水亲油的碳海绵,其中常压制备的碳海绵命名为A-1,PDMS改性常压制备的碳海绵命名为A-2,带压制备的碳海绵命名为B-1,PDMS改性带压制备的碳海绵命名为B-2,Pickering法制备的碳海绵命名为GA,PDMS改性Pickering法制备的碳海绵命名为PDMS/GA。以三聚氰胺海绵(Melamine Sponge以下简称MS)经过PDMS改性后得到疏水海绵命名为PDMS@MS,经盐酸多巴胺自聚反应、成功接枝纳米FeO颗粒得到海绵命名为FeO/MS,经PDMS改性后得到超疏水磁性三聚氰胺海绵命名为PDMS@FeO/MS。主要工作如下:通过95°C水热法及180°C Pickering乳液法制备碳海绵,再经PDMS改性不同方法制备碳海绵,并对其进行X射线衍射(XRD)、红外图谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)及接触角(油、水)分析。碳海绵A-1、A-2、B-1、B-2、GA及PDMS/GA疏水角分别为:71.9°、115.7°、81.2°、126.4°、81.3°及134.4°。经PDMS改性后疏水性能均得到提升。并对制备的A-2,B-2和PDMS/GA的吸油性能进行评价,PDMS/GA吸油性能最佳,对玉米油、0号柴油等多种油类具有良好的吸附性能,五次循环后吸附量仍可达到10 g/g左右。以三聚氰胺海绵为基底,利用纳米FeO和PDMS改性,得到超疏水三聚氰胺海绵(PDMS@MS及PDMS@FeO/MS),并对其进行XRD、FT-IR、SEM及接触角分析。两种海绵对水的接触角分别为128.5°及150.9°。并对超疏水三聚氰胺海绵的吸油能力进行评价,PDMS@MS对多种油品吸附能力均大于14.54g/g,但其吸油速率及选择吸附性较差。接枝纳米FeO的PDMS@FeO/MS具有磁性和更好的选择吸附能力,同时对多种油品的吸附能力最低有12.30 g/g。两种海绵均具有重复使用能力,在经过20次循环后,PDMS@FeO/MS最高仍能吸附自身8.34倍的油品。实验结果表明,通过PDMS对碳海绵及三聚氰胺海绵进行疏水改性可以增加海绵对油品的选择吸附性能,增大吸油速率以及海绵的疏水能力,接枝纳米FeO也会增加海绵的疏水性能及磁性。海绵改性机理是基于Young方程,通过接枝疏水基团降低固体表面能来增大接触角。为制备用于海洋溢油事故疏水材料改性方法提供了新的研究方向。

关键词：海上溢油碳海绵三聚氰胺海绵疏水材料油水分离

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石墨烯量子点在液体和气体中的抑菌性能

石墨烯量子点在液体和气体中的抑菌性能

作者：郭园园南昌大学

学位级别：硕士

近年来,由病原菌引起传染性疾病对人类的健康造成了严重的威胁,尤其是自2019年末以来,新型冠状病毒的爆发对人类的身体健康、生活及国家经济发展都造成了重大的影响。而随着抗菌剂的不断发展,抗菌体的抗药性不断增加,抗菌株的出现,使得... 详细信息

近年来,由病原菌引起传染性疾病对人类的健康造成了严重的威胁,尤其是自2019年末以来,新型冠状病毒的爆发对人类的身体健康、生活及国家经济发展都造成了重大的影响。而随着抗菌剂的不断发展,抗菌体的抗药性不断增加,抗菌株的出现,使得我们必须以目前的抗菌剂为基础,研制新型的复合型、高效的抗菌剂。石墨烯量子点(graphene quantum dots,GQDs)由于其独特的物理和化学结构,使其具有比石墨烯更大的比表面积,同时也能有效地吸附和捕捉细菌,抑制其生长。本文采用震荡冲击法制备出了GQDs,并探究了其对大肠杆菌菌液的抑菌性能和石墨烯量子点海绵(GQDs/PU海绵)对空气中微生物的抑制作用。主要内容和结果如下:采用创新型方法—震荡冲击法制备了GQDs:以石墨粉为原料,在惰性气体的保护下,将其倒入第一震荡冲击机的腔体内,石墨粉在第一震荡冲击机腔体和冲击介子的高效运动下,即可得到GQDs的半成品;之后将半成品和惰性气体经加料管加入第二震荡冲击机腔体内继续震荡冲击,得到合格的球形纳米GQDs。粒径分析表明,GQDs的平均粒径为4483nm,比传统的GQDs直径稍大,且有分布不均的问题。紫外-可见光光谱表征结果表明,此GQDs在紫外光阶段和可见光阶段都具有良好的吸收特性。扫描电镜结果表明,GQDs具有锋利的边缘结构。通过对GQDs在激光的照射下对大肠杆菌抑制效果的研究,发现GQDs具有较好的光热转换性能,随着GQDs浓度的增大,热效应逐渐增强。生长曲线表明,1.0mg/m L的GQDs能够完全抑制大肠杆菌的生长。1.0mg/m LGQDs在激光照射20min和0.6mg/m LGQDs在激光照射25min的情况下,大肠杆菌的存活率为0。GQDs与大肠杆菌相互作用的过程中,GQDs在光动力的作用下可以产生活性氧,活性氧自由基导致大肠杆菌的形态发生了改变,细菌细胞膜的完整性遭到了破坏,导致其失去了保护屏障,代谢发生紊乱,达到杀菌的目的。GQDs自身锋利的边缘结构也能对大肠杆菌的外表造成损伤,影响其生长。GQDs的抗菌效果是由光热效应、光动力效应及自身结构共同作用的结果。采用将GQDs负载至PU海绵中的方法来制备GQDs/PU海绵,研究其对空气微生物的抑制作用。研究发现:经过反应釜加热处理的GQDs/PU海绵的粘附性较好,不易脱落。随着GQDs/PU海绵中GQDs吸附量的增加,空气微生物菌悬液的吸光度值逐渐减小,细菌的减菌率逐渐增加,即空气中细菌的数量逐渐减少,而降低空气流速,细菌的减菌率也会有所增强。由空气质量评价标准可知,当GQDs/PU海绵的吸附量达到1200mg时,气体流速为1L/min时,空气的质量由最初的轻度污染转变为较清洁的程度;气体流速为0.5L/min时,空气的质量由最初的轻度污染转变为清洁的程度。结果表明吸附量为1200mg的GQDs/PU海绵可以抑制空气中细菌的生长,提高空气的质量。

关键词：石墨烯量子点碳海绵光热效应活性氧抑菌性能

碳基金属负载催化剂材料的制备及污水降解性能研究

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碳基金属负载催化剂材料的制备及污水降解性能研究

作者：方佳慧中国矿业大学

学位级别：硕士

电芬顿技术以及基于硫酸根自由基(SO)的类芬顿技术在水污染处理方面具有高效、绿色、适用范围广及操作简单等优点,可实现生物难降解有机污染物的高效脱除,受到广泛关注。但电芬顿技术存在催化材料不稳定、污染物降解速率较低、能耗大、... 详细信息

电芬顿技术以及基于硫酸根自由基(SO)的类芬顿技术在水污染处理方面具有高效、绿色、适用范围广及操作简单等优点,可实现生物难降解有机污染物的高效脱除,受到广泛关注。但电芬顿技术存在催化材料不稳定、污染物降解速率较低、能耗大、污泥产量高、不利于回收等问题;而过硫酸盐活化技术也存在催化剂活性位点不足、活化方式单一等问题,严重影响制约其广泛工程应用。为此,本论文通过一步碳化法制备了碳基负载金属的多活性位点催化剂,在此基础上,制备了基于聚乙烯醇海绵材料的活性块体碳海绵电极材料,以催化剂为核心分别设计了电芬顿系统和催化剂活化硫酸盐(PMS)体系,旨在提升HO产量、提高降解效率以及节能降耗。主要研究内容和结果如下:(1)以金属钴盐和双氰胺为原料,一步碳化法制备了具有介孔结构的钴掺杂碳纳米管催化剂,采用XRD、SEM、EDS、XPS表征了催化剂的晶相结构、微观形貌、元素组成及价态,测试了其电化学性能(CV、LSV、EIS及RDE),HO生成速率及污染物降解性能。Co-NCNTs-800作为电芬顿阴极材料具有高的二电子选择性,在施加电势为-0.7 V(vs.SCE)时,HO的生成量在1h内可达到489 mg·L,生成1 Kg HO耗电量为0.133 KWh。在p H=3、Fe浓度为3mmol·L的条件下,在60 min时Co-NCNs-800电极降解率约93%,降解1Kg污染物的耗电量为1.6 KWh。将Co-NCNTs-800作为活化过硫酸盐(PMS)材料。在Co-NCNTs-800/PMS系统中,5 min内即可降解83%的TC。自由基淬灭实验表明Co-NCNTs-800/PMS体系中同时存在自由基(·OH和SO)和非自由基(O),其中O起主导作用。(2)采用不同比例铁盐和双氰胺,一步热解+酸处理合成了具有介孔结构的铁、氮共掺杂碳纳米管,采用XRD、SEM、EDS、XPS表征了催化剂的晶相结构、微观形貌、元素组成及价态,当铁盐比例增加到1.5:10时,在碳纳米管表面生成了Fe O(OH)纳米片。测试了其电化学性能(CV、LSV、EIS及RDE),HO生成速率及污染物降解性能,Fe N-CNT-1.5具有最高的HO生成量(387mg·L)和降解性能(15 min左右即可降解98%20 mg·L的罗丹明B);生成1Kg HO耗电量最低为0.170 KWh,降解1Kg污染物的耗电量也最低,为0.72KWh。循环实验结果表明Fe N-CNT-1.5具有优良的循环稳定性(三次循环后降解效率仅下降约4%)。研究了Fe N-CNT-1活化PMS的降解性能,10分钟内罗丹明B的降解率可达98%。自由基淬灭实验表明Fe N-CNTs/PMS体系中同时存在自由基(·OH和SO)和非自由基(O),其中O起主导作用。循环实验结果表明Fe N-CNTs催化剂材料在反复使用的过程中可保持较高的催化活性和良好的循环稳定性。(3)基于上述研究可知钴铁过渡金属材料存在较高的催化活性,但由于粉末催化剂制备成阴极需要通过混合粘结剂涂覆在基底材料上,存在利用效率不高、粉末易脱落、回收困难等缺点,因此通过自制聚乙烯醇海绵为基体,制备了负载金属钴/铁/锰碳海绵复合催化剂材料,对其氧还原生成HO和降解罗丹明B性能进行了研究。其中,负载Co Fe的碳海绵材料有最大的HO生成量,60 min HO浓度可达650 mg·L。C/Fe Co Mn具有最高的罗丹明B电芬顿降解效率,90 min的降解率达到95%。在活化PMS体系中,C/Fe Co Mn碳海绵材料的性能也最好,10 min罗丹明B的降解率可达到99%左右。该论文有图50副,表5个,参考文献127篇。

关键词：碳基催化剂碳海绵电芬顿过硫酸盐有机污染物

三维多孔海绵基复合电极材料的可控制备及其柔性超级电容器性能研究

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三维多孔海绵基复合电极材料的可控制备及其柔性超级电容器性能研...

作者：崔芬江苏大学

学位级别：硕士

近年来,随着可穿戴电子设备的迅速发展,人们对具有柔性、轻质、机械强度高的能源存储设备的需求日益增长。超级电容器作为一种稳定、高效的能源存储设备,因其具有功率密度高、充放电速率快、循环寿命长、使用温度范围宽等优点,在未来可... 详细信息

近年来,随着可穿戴电子设备的迅速发展,人们对具有柔性、轻质、机械强度高的能源存储设备的需求日益增长。超级电容器作为一种稳定、高效的能源存储设备,因其具有功率密度高、充放电速率快、循环寿命长、使用温度范围宽等优点,在未来可穿戴供能范畴里有着非常宽广的使用价值。但是,超级电容器的低能量密度缺陷严重阻碍了其潜在的商业应用进程。电极材料作为超级电容器最重要的组成部分,它的性能是直接影响超级电容器能量密度的关键因素。因此,进一步开发价格低廉、轻质、柔性同时具有高能量密度的电极材料具有非常重要的意义。具有三维网状结构的三聚氰胺海绵不仅具有成本低廉、制备简单的优点,而且还有着良好的柔韧性,在机械性能方面优于其它传统材料,完全可以满足轻质柔性可穿戴的要求。但是三聚氰胺海绵本身导电性较差,且不具备电化学性能,不能直接将其作为电极来使用。研究者们往往通过将海绵本体进行修饰或将导电性好材料包裹在骨架上的方法来赋予其导电性和电化学活性,但此类研究工作还不是很成熟。因此,如何设计一种经济可靠的方法来提升海绵基的导电性,并在不牺牲海绵本身优异的柔韧性和机械性能的前提下,有效提升海绵基超级电容器的能量密度,是三聚氰胺海绵基电极材料在柔性储能材料领域的研究重点之一。因此,本论文旨在研究制备电化学活性好、能量密度高、循环稳定性优异的海绵基超级电容器电极材料,主要研究内容如下:(1)以廉价的三聚氰胺海绵(MF)为基底,通过原位聚合在其骨架上包裹导电聚合物聚苯胺(PANI)以提高材料的导电性。随后,通过简单的水热和退火的方法在海绵上生长活性材料NiCoO纳米片,成功制备NiCoO/PANI/MF柔性海绵状电极。该复合海绵材料内部相互交联的三维导电网络不仅能为电荷转移提供更快速的途径,更有利于促使NiCoO纳米片的均匀生长。大量定向生长的NiCoO纳米片具有完全暴露的活性位点,有益于氧化还原反应的高效进行。电化学测试表明,得到的复合海绵有着非常优异的比电容(在2 A g的电流密度下达到1540.1 F g)和良好的循环稳定性(1500次循环后,比电容保持93.8%)。以NiCoO/PANI/MF海绵作为正极所构建的非对称超级电容器也表现出较高的能量密度(功率密度为613.6 W kg时,能量密度达到40 Wh kg)和优异的循环稳定性(1000次循环后,容量保持88%),该性能显著优于绝大多数已报道的同类电极材料。(2)为提升海绵本体的导电性,采用高温煅烧方法直接将MF碳化成碳海绵(CMF),并将CMF用作柔性电极基底。随后通过两步水热法,在CMF基底上沉积有序的FeCoS纳米管阵列来设计和制备新型3D复合海绵电极。该部分工作中,3D多孔CMF碳骨架不仅介导着FeCoS的均匀分布,而且还通过互连碳框架提供高效的电荷转移路径。均匀生长的具有开放腔道的FeCoS纳米管可以提供大量暴露的活性位点用于高效的能量储存,内部中空通道还能缓冲长循环过程中纳米材料的体积变化,从而能有效增强电极材料的电容性能和电化学稳定性。得到的3D FeCoS/CMF复合海绵表现出非常优异的电容性能(在电流密度为1 A g时比电容为2430 F g)和高循环稳定性(经过5000次循环后容量保持率为91%)。当使用FeCoS/CMF复合海绵作为正极组装非对称电容器时,该器件在800.3 W kg的功率密度下提供了78.7 Wh kg的高能量密度,同时也显示了非常卓越的稳定性能。(3)采用两步热处理法将MF转化为含氮掺杂的碳海绵N-CMF,以其作为基底通过简单的两步水热和离子交换法,在多孔N-CMF上沉积棒棒糖状MnCoS/FeCoS异质结构,设计并制备了具备三维纳米分级结构的柔性电极材料。由三聚氰胺甲醛树脂衍生的柔性氮掺杂碳海绵具有中空的内部结构以及互连的导电网络,有利于纳米材料的均匀分布和电化学反应中的快速离子/电荷转移。碳海绵上生长的棒棒糖状MnCoS/FeCoS异质结构由片状多孔的MnCoS球和FeCoS纳米针构成,其独特的多孔异质结构能提供大量的电化学活性位点和协同增强的电容性能。所获得的复合电极材料表现出优异的电化学性能,在1 A g下具有2806 F g的高比电容。将其与活性炭电极组装成非对称超级电容器,在1 A g下容量值达到245.6 F g。在功率密度为799.9 W kg时能量密度高达87.3 Wh kg,显示出非常卓越的电容性能。该工作为设计具有新颖异质结构的柔性电极材料提供了新途径。

关键词：超级电容器电极材料碳海绵聚苯胺钴酸镍硫化钴铁硫化钴锰