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新型炭材料 2020年第5期35卷 531-539页

作者：冶小文胡立兵刘民聪王刚于锋石河子大学化学化工学院新疆兵团绿色化工过程重点实验室新疆石河子832003

合理设计和优化氧还原反应(ORR)非金属电催化剂对于燃料电池和金属空气电池非常重要。然而,这现在仍然是一个巨大的挑战。本工作通过简单的碳浴法成功制备了N,S共掺杂的类石墨烯炭材料(GLC),并将其用于电催化氧还原反应。经高温热解和... 详细信息

合理设计和优化氧还原反应(ORR)非金属电催化剂对于燃料电池和金属空气电池非常重要。然而,这现在仍然是一个巨大的挑战。本工作通过简单的碳浴法成功制备了N,S共掺杂的类石墨烯炭材料(GLC),并将其用于电催化氧还原反应。经高温热解和模板分解后,得到的GLC-11具有较高的比表面积(583.68 cm^2/g)和孔体积(0.63 cm^3/g)。其中,微孔表面积占总表面积的29.39%,微孔体积占总孔体积的12.70%。同时,通过XPS结果计算得到,GLC-11的吡啶氮和石墨氮含量总和高达92.2%。因此,GLC-11在碱性电解液中显示出了高电催化ORR性能,其中波电位(E1/2)为0.82 VRHE,优于Pt/C(E 1/2=0.80 VRHE)。此外,GLC-11催化剂与商业Pt/C(20 wt%)催化剂相比表现出更好的稳定性和优异的甲醇耐受性。

关键词：类石墨烯炭非金属催化剂碳浴法氧还原反应甲醇耐受性

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氮掺杂碳原位锚定铜纳米颗粒用于高效氧还原反应催化剂

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电化学 2021年第6期27卷 671-680页

作者：袁会芳张越翟兴吾胡立兵葛桂贤王刚于锋代斌石河子大学化学化工学院新疆兵团绿色化工过程重点实验室新疆石河子832003 石河子大学理学院新疆石河子832003 石河子大学兵团工业技术研究院清洁能源转化与储存研究组新疆石河子832003

与贵金属铂基电化学氧还原反应(ORR)催化剂相比,廉价的非贵金属催化剂引起了广泛的关注。本文以壳聚糖作为一种富含氮和碳元素的生物质资源,利用碳浴法成功制备了氮掺杂碳原位负载铜纳米颗粒(Cu/N-C)催化剂。纯壳聚糖碳化得到的样品N-C... 详细信息

与贵金属铂基电化学氧还原反应(ORR)催化剂相比,廉价的非贵金属催化剂引起了广泛的关注。本文以壳聚糖作为一种富含氮和碳元素的生物质资源,利用碳浴法成功制备了氮掺杂碳原位负载铜纳米颗粒(Cu/N-C)催化剂。纯壳聚糖碳化得到的样品N-C的比表面积为67.5 m^(2)·g^(-1)、平均孔径0.14 nm、平均孔体积8.00 m^(2)·g^(-1),与之相比,Cu/N-C比表面积可达607.3 m^(2)·g^(-1)、平均孔径为2.5 nm、平均孔体积为0.40 cm^(3)·g^(-1)。通过密度泛函理论(DFT)进行计算表明,Cu(111)/N-C的自由能值低于N-C,更有利于氧还原催化进行。在0.1 mol·L^(-1) KOH的介质中,Cu/N-C不仅表现出优异的起始和半波电势(分别为0.96 V和0.84 V),而且还表现出了优异的抗甲醇性能和稳定性,并且Cu元素掺杂量达到1.67wt.%。

关键词： Cu/N-C 壳聚糖生物质资源催化剂氧还原反应碳浴法

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Fe基催化剂的制备工艺及氧还原性能研究

Fe基催化剂的制备工艺及氧还原性能研究

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作者：刘民聪石河子大学

学位级别：硕士

电催化氧还原反应(ORR)作为电化学反应技术可以将化学能转化为电能,广泛应用于燃料电池、金属-空气电池等电化学能源转换装置。铂等贵金属催化剂表面易吸附反应物,利于形成中间“活性化合物”,从而具有优良的催化活性、选择性和稳定性,... 详细信息

电催化氧还原反应(ORR)作为电化学反应技术可以将化学能转化为电能,广泛应用于燃料电池、金属-空气电池等电化学能源转换装置。铂等贵金属催化剂表面易吸附反应物,利于形成中间“活性化合物”,从而具有优良的催化活性、选择性和稳定性,被认为是目前最重要的ORR催化剂材料。然而,贵金属的储量少、价格昂贵,限制了催化剂大规模的应用推广。相比于贵金属电催化剂,廉价的非贵金属电催化剂也具有优异的电催化性能,特别是铁的合金和化合物(氧化物、氮化物、碳化物等),被认为最有希望取代贵金属催化剂的ORR催化剂之一。本研究对铁基催化剂的制备工艺进行了研究,特别是高温热处理工艺。通常,前驱体的热处理需要气氛保护、高温加热等条件。与传统的制备方法相比,本文研究了碳浴法和微波辅助碳浴法等技术制备铁基催化剂及其ORR性能。碳浴和微波辅助碳浴不仅可以有效地提高催化剂前驱体的热处理效率,实现物质的还原、元素掺杂等,还可以制备出高度分散、粒径较小的催化剂,为催化剂材料的高效制备提供了一条新思路。具体研究内容如下:(1)碳浴法制备FeO/FeC@NC催化剂及其ORR性能研究。本部分工作开发设计了一种马弗炉碳浴法成功合成了FeO纳米颗粒嵌入N掺杂的石墨碳壳包裹的FeC纳米颗粒中。并且,适量的FeO纳米颗粒与Fe-N活性位点相邻改变催化剂的活性,并且与特殊的核壳结构在改善ORR性能方面具有协同作用。在碱性介质中,催化剂的起始电位和极限电流密度分别为0.966 V ***和5.59 mA cm,优于Pt/C催化剂。(2)微波辅助碳浴法制备Fe/FeC@NC催化剂及其ORR性能研究。本章开发设计一种微波辐射技术用于碳浴法,在750W的功率下,用35分钟成功制备了Fe嵌入原位N掺杂石墨层包裹的FeC纳米颗粒。由于Fe纳米粒子存在于Fe-N位点附近改善了催化剂对氧的吸附和还原,同时比表面积的增加和良好的介孔结构不仅暴露了更多的催化活性位点,而且促进了电子传输,与特殊的核壳结构共同提高了催化剂ORR活性,其半波电位为0.87 V ***,极限电流密度为6.87 mA cm,同时具有优于商业Pt/C的稳定性和抗甲醇性能。(3)微波辅助碳浴法制备FeCo@NC催化剂及其ORR性能研究。本部分工作通过MW-CBM法,在900 W的功率下,用10 min成功合成N掺杂的石墨层包裹的FeCo合金粒子,并且通过介质阻挡放电等离子体处理后剥离了催化剂中包裹的石墨碳层,使催化剂降低了ORR反应阻力,有利于电荷的传输和转移;也造成了催化剂内部缺陷活性位增多,有利于ORR反应进行;同时等离子体处理有利于ORR反应的吡啶N和石墨N含量增多。这些特点共同提高了催化剂活性,使催化剂在碱性介质中显示出优异起始点位和半波电位(分别为0.95 V ***和0.88 V ***),同时采用i-t法测试其稳定性,运行32000s后催化剂仍保持初始电流密度的75.6%,同等条件下优于20wt%商业的Pt/C的性能。

关键词： Fe基催化剂核壳结构碳浴法微波浴氧还原反应

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