检索结果-南通市图书馆

作者：刘扬中南大学

学位级别：硕士

在碳达峰,碳中和的发展目标下,电解水和金属-空气电池等技术因其绿色环保和转化效率高等优点受到了广泛关注,但这些技术严重依赖高效稳定的电催化剂,因此开发经济、稳定、高活性的电催化剂已成为近年来新型能源转化技术的研究热点。单... 详细信息

在碳达峰,碳中和的发展目标下,电解水和金属-空气电池等技术因其绿色环保和转化效率高等优点受到了广泛关注,但这些技术严重依赖高效稳定的电催化剂,因此开发经济、稳定、高活性的电催化剂已成为近年来新型能源转化技术的研究热点。单原子催化剂是负载型催化剂的极限状态,其中,双金属单原子催化剂因其具有易调节的电子结构和催化活性而备受关注。本论文采用了简单的水凝胶模板法,制备了一系列具有优异电催化活性的原子级分散铁基双金属碳气凝胶材料。具体研究内容如下:(1)本研究使用明胶水凝胶为前驱体,以纳米Si O作为造孔剂,金属(Fe、Ni)络合物作为金属源和氮源,经过低温热解、碱洗等处理后得到原子分散的双金属掺杂碳气凝胶。BET测试表明碳气凝胶具有丰富的孔径结构,比表面积达到了467.7 mg。电化学测试结果显示NCA/Fe Ni-500双金属单原子催化剂在碱性介质(1.0 M KOH)中具有最佳的OER催化活性,其在10 m A cm电流密度下的过电位仅为288 m V,Tafel斜率为61.2 m V dec,优于商用Ru O催化剂(361m V,93.4 m V dec)。将NCA/Fe Ni-500作为阳极催化剂用于电解水,在碱性介质(1.0 M KOH)和模拟碱性海水(0.5 M Na Cl+1.0 M KOH)中达到10 m A cm电流密度所需的电压分别仅为1.556 V和1.546 V,且均能保持100 h以上的稳定性。DFT理论计算表明,NCA/Fe Ni-500中邻位Ni-N位点对Fe-N位点的电荷转移调控作用降低了Fe-N位点上O-O键生成能能垒,从而提升了Fe-N位点的OER活性。本工作为研究双金属单原子电催化剂的活性调控机制提供了新的思路。(2)以明胶水凝胶为前驱体,通过控制热解法得到了Fe、Ru双金属掺杂的碳气凝胶(NCA/FeRu)。双球差矫正的透射电镜以及高分辨XPS光谱显示Fe、Ru双金属均以原子分散的形式分布于氮掺杂碳骨架中。电化学测试结果表明NCA/FeRu具备优异的ORR、OER、HER三功能活性。在碱性介质中NCA/FeRu催化ORR反应的半波电位高达+0.92 V,同时催化OER和HER达到10 m A cm所需的过电位分别仅为283 m V和8 m V,其催化活性在这三种反应中均优于传统贵金属催化剂。使用NCA/FeRu作为阴极催化剂组装的柔性锌-空气电池的开路电压可达1.49 V,最大功率密度达138.2 m W cm,并且能够在连续1000次充放电循环过程中保持性能稳定,展现出了良好的应用前景。本研究结果说明双金属单原子催化剂在多功能催化方面具有较大的优势。图45幅,表11个,参考文献103篇

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过渡金属单原子碳气凝胶的制备及电催化应用研究

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作者：宋娅娅中南大学

学位级别：硕士

由于高催化活性和最大的原子利用率,分散在碳基质中的单个金属原子已经被广泛用于电催化,光催化,生物传感等领域。铂(Pt)基纳米材料被认为是最优异的电化学析氢反应(HER)催化剂。然而,Pt的高成本和低储量严重阻碍了该技术的广泛应用。此... 详细信息

由于高催化活性和最大的原子利用率,分散在碳基质中的单个金属原子已经被广泛用于电催化,光催化,生物传感等领域。铂(Pt)基纳米材料被认为是最优异的电化学析氢反应(HER)催化剂。然而,Pt的高成本和低储量严重阻碍了该技术的广泛应用。此外,由于对自我监测葡萄糖水平的巨大需求,用于葡萄糖检测的电化学传感器一直受到特别关注,它需要基于酶或无酶的检测平台。单原子催化剂是负载型催化剂的极限状态,可实现了金属原子100%的利用率。本论文通过制备高质量活性的三维分级多孔复合材料,以生物质水凝胶经碳化后形成碳气凝胶和通过氮掺杂源与单原子金属离子的配位作用形成的稳定的单原子/氮共掺杂材料并将其应用到电化学当中,具体内容如下:(1)通过控制热解生物质水凝胶前驱体,制备了Ru原子分散在碳气凝胶中的纳米复合材料,其中Ru在锯齿状边缘和纳米褶皱处的位点使其具有优异的HER性能。当电流密度为10 m A cm时,NCAG/Ru-3催化剂在碱性和中性介质中,过电位仅为只有-2 m V和-38 m V,质量活性分别为商业催化剂Pt/C的43和16倍。在酸性介质中的HER性能也很显著,仅比Pt/C高33 m V。本研究结果为基于单金属原子掺杂碳气凝胶的电化学能源技术的先进电催化剂的设计和工程提供了一个新的范例。(2)本研究以低成本明胶水凝胶为前驱体,通过热解法制备了含Co单原子的N掺杂碳气凝胶(NCA-Co)。制备得到的NCA-Co纳米复合材料具有独特的结构特征,如微孔缺陷和纳米褶皱。理论计算表明,纳米孔边缘的单个金属位点(Co N和Co N)对葡萄糖具有最佳的吸附,表现出明显的葡萄糖氧化电催化活性。该特性可用于葡萄糖的非酶检测,检出限低至0.1μM,线性范围为0.5μM至6 m M,具有出色的稳定性,选择性和重现性。此外,基于NCA-Co的传感器在实际样品(人工唾液和人血清样品)葡萄糖检测方面也表现出优异的性能。图57幅,表20个,参考文献132篇

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化学改性天然原料吸附剂制备及对铅铜离子吸附性能研究

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作者：封润田西北师范大学

学位级别：硕士

工业革命以来,世界工业体系迅猛发展,水体污染逐渐变成了一个严重的环境问题。而水体污染中,重金属污染已成为人类迫切需要解决的问题。造成重金属污染的原因与近现代电池、杀虫剂、有机化肥的发明和过度使用有着密不可分的关系。虽然... 详细信息

工业革命以来,世界工业体系迅猛发展,水体污染逐渐变成了一个严重的环境问题。而水体污染中,重金属污染已成为人类迫切需要解决的问题。造成重金属污染的原因与近现代电池、杀虫剂、有机化肥的发明和过度使用有着密不可分的关系。虽然水体本身有着自净能力,但污染物浓度超过允许范围直接排放在水体,超出水体的自净能力则无法生化降解,最终会通过食物链的层层富集累积而危害人类自身的环境与健康。治理含重金属离子废水的方法有很多种,其中比较常见的有:吸附法、离子交换法以及沉淀法。吸附法因其低成本、吸附材料广及操作较为简单被广泛研究。目前研究当中大多数吸附剂采用多孔材料、炭材料、分子筛等为主要原料,制备成本较高且容易产生二次污染。寻求价廉、来源广及高效的吸附材料已成为污水处理领域研究的重点。目前在吸附剂研究中有许多凝胶吸附剂制备方法可用,但大多数都有一定的局限,在一些化学反应过程中使用纯试剂来制备水凝胶吸附材料,有着产量低、响应性能差、不环保等缺陷。本文采用玉米秸秆、凹凸棒石、红薯淀粉三种低成本材料为主要吸附原料,与其它天然聚合物相比,这些材料都是具有来源广、可再生、环境友好、多孔结构、经济高效、易于改性、比表面积大和良好的亲水性等优点,改性处理后便具有良好的吸附能力,同时对玉米秸秆也是固废资源的再利用。本课题以Pb和Cu为目标污染物,以三种低成本材料为主要原材料制备了具有高吸附能力的空间网络大分子结构碳气凝胶吸附材料。通过SEM、FT-IR、XRD及XPS等表征方法分析复合材料的形貌与结构,同时进行动力学、热力学及竞争吸附实验来探讨其吸附机理,具体的研究内容如下所示:(1)本章研究主要以农业废弃物玉米秸秆为原材料,通过化学改性制备了玉米秸秆凝胶,进一步高温焙烧制备成秸秆基碳气凝胶吸附材料(AM-CS),利用该吸附剂对混合重金属废水(Pb和Cu)进行了一元体系离子吸附及二元体系离子选择性吸附研究。实验结果表明:AM-CS对Pb和Cu表现出了较好的吸附性能。在298 K,p H=6条件下,无论是一元重金属离子溶液体系还是二元重金属离子溶液体系,Pb相比较Cu要更容易被AM-CS所吸附。(2)本章研究主要以凹凸棒石为基底,首先使用3-氨丙基三甲氧基硅烷(KH-540)改性制备出预处理的凹凸棒石(M-ATP),将M-ATP接枝温敏性聚合体聚N-异丙基丙烯酰胺制备出具有空间网状大分子结构凝胶,经进一步高温焙烧制备成凹凸棒石基碳气凝胶吸附材料(AM-ATP)。实验结果表明:AM-ATP对Pb和Cu都表现出了较好的吸附性能。在298 K,p H=6条件下,无论是一元重金属离子溶液还是二元重金属离子溶液,Pb相比较Cu要更容易被AM-ATP所吸附。(3)本章研究以红薯淀粉为骨架,接枝2-丙烯酰胺基-2-甲基-1-丙烷磺酸制备具有空间网状大分子结构水凝胶,经高温焙烧制备成淀粉基碳气凝胶吸附材料(AM-Starch),实验结果表明AM-Starch对Pb和Cu都展现了较好的吸附性能。在298 K,p H=6条件下,无论是一元重金属离子溶液还是二元重金属离子溶液,Pb都更容易被AM-Starch所吸附,可以看出Pb相较于Cu具有更好的亲和力。

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纳米强化高性能复合相变材料的设计、制备及热物性研究

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作者：孙宗旭桂林电子科技大学

学位级别：硕士

世界各国为了快速地发展工业生产,纷纷过度依赖于化石燃料的开采与利用,导致了严重的能源危机现状。为了缓解这种能源危机,开发和利用可再生能源成为一个热门的话题。因此,可以高效地存储光能和热能的储能装置在可持续发展中显得至关重... 详细信息

世界各国为了快速地发展工业生产,纷纷过度依赖于化石燃料的开采与利用,导致了严重的能源危机现状。为了缓解这种能源危机,开发和利用可再生能源成为一个热门的话题。因此,可以高效地存储光能和热能的储能装置在可持续发展中显得至关重要。由于相变材料(PCMs),特别是有机PCMs,在储能过程中具有高潜热和恒温相变的特性,在热能储存方面具有很大的优势,因而被学者广泛研究。然而,PCMs同时也存在两大应用缺陷包括液态易泄漏和导热率低,这严重限制了其广泛应用。本研究以PEG-6000为有机PCMs的代表,与支撑物质组成复合PCMs进行解决这两大缺陷。采用两种经典的封装方法(微纳米纤维封装法和多孔框架物理吸附法)有效地解决了有机PCMs的液态易泄漏问题;采取两种常见的导热增强方式(掺杂高导热填料和设计利用碳气凝胶作为导热通路)显著地改善了有机PCMs的导热率低的问题。同时,在研究复合PCMs性能的时候也着重考虑了纳米纤维的柔性和碳气凝胶的吸附性能。另外,为了赋予复合PCMs多功能性,还另外研究了复合PCMs的光热转换性能。具体研究内容如下:(1)聚酰亚胺(PI)/黄原胶(XG)/Ti O杂化碳气凝胶基复合相变材料的制备及性能研究:以海岛结构为灵感,使用生物质XG和刚性PI进行组合构建制备了轻质、高强度的3D PI/XG/Ti O碳气凝胶的多孔材料。硬质PI充当增强骨架材料,而软链XG充当强大的交联剂附着在PI分子骨架表面,通过氧官能团的自组装形成稳定的3D框架,同时确保了Ti O在3D结构中的均匀分散。PI/XG/Ti O碳气凝胶具有很好的疏水吸油性,并利用该碳气凝胶作为支撑基质吸附PEG-6000制备了形状稳定的碳气凝胶复合相变材料(CA-FSPCMs)。即使经过100次热循环,CA-FSPCMs的潜热值依然高达160.38 J/g,并且具有优异的热可靠性。此外,CA-FSPCMs的光热转换和存储效率可以提高到94.23%,导热率可以提高到0.82 W/m?K,比纯PEG-6000提高了228%。另外,PI/XG/Ti O碳气凝胶赋予CA-FSPCMs在80℃下具有优异的抗泄漏性能和快速的热响应性能。(2)聚酰亚胺(PI)/瓜尔豆胶(GG)杂化碳气凝胶基复合相变材料的制备与热物性研究:采用定向冷冻干燥技术,提出了一种简单有效的策略来构建质轻、可压缩回弹的各向异性PI/GG碳气凝胶。作为交联剂,附着在硬质PI分子骨架表面的软链GG增加了结构中分子间的缠结,进一步促进交联使碳气凝胶展现出可压缩回弹性能。通过定向冷冻干燥技术得到层次化和特殊连接结构的碳气凝胶,很大程度上增强碳气凝胶的导热性和吸附性。以此作为支撑基质,真空浸渍PEG-6000制备多功能的碳气凝胶复合相变材料(CA-PCMs),同时实现CA-PCMs的高储热性、机械稳定性和高导热性。即使经过100次热循环,CA-PCMs的潜热值依然高达161.78 J/g,并且具有优异的热可靠性。此外,CA-PCMs的导热率可以提高到0.80 W/m?K,比纯PEG-6000提高了220%。另外,PI/GG碳气凝胶赋予CA-PCMs在80℃下具有优异的抗泄漏性能和快速的热响应性能。(3)PVDF/PEG/BNNS纳米纤维复合相变材料的制备与热物性研究:采用静电纺丝技术,设计制备出各向异性的柔性PVDF/PEG/BNNS纳米纤维复合PCMs。纤维的取向性使随机分散的BNNS在纤维内部规整排列,并形成有效导热通路,有利于增大BNNS的接触面积和增强平面导热能力以促进有效声子传输导热。这种PVDF/PEG/BNNS纳米纤维复合PCMs的导热系数最高为0.61 W/m?K,比纯PEG提高了144%。在70℃的高温环境可以长期保持,不发生任何泄漏。另外,在保持柔性的前提下PVDF/PEG/BNNS纳米纤维复合PCMs的潜热值可以达到113.19 J/g,在同类型的纳米纤维复合PCMs中展现出优异的储热性能。

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多功能纳米纤维素基气凝胶的构建与性能研究

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作者：刘华玉天津科技大学

学位级别：硕士

随着可穿戴和便携式电子设备的快速发展,亟需设计具有良好柔性、轻质、环境友好且高性能的储能和传感装置。碳材料具有低密度、高导电性、热稳定性和化学稳定性等诸多优点,是开发高性能柔性储能和传感设备的重要候选材料之一。纳米纤维... 详细信息

随着可穿戴和便携式电子设备的快速发展,亟需设计具有良好柔性、轻质、环境友好且高性能的储能和传感装置。碳材料具有低密度、高导电性、热稳定性和化学稳定性等诸多优点,是开发高性能柔性储能和传感设备的重要候选材料之一。纳米纤维素由于较高的碳含量、大比表面积、三维交联结构、以及绿色环保的特性,成为制备多孔碳材料和碳杂化材料的良好前驱体。通过使用纳米纤维素构建绿色储能材料对降低环境污染和减缓能源消耗具有双重意义。本论文以纳米纤维素为基本单元,从构建策略,结构特性与材料性能的调控机制出发,设计多孔结构制备超轻、弹性的纳米纤维素基碳气凝胶,致力于提升纳米纤维素基碳气凝胶的力学性能和电化学性能并探究其在可压缩超级电容器电极材料和压力传感器的传感元件方面的应用。主要工作如下:具有优良电化学性能和机械性能的电极材料是实现柔性超级电容器的关键。本文将纤维素纳米纤维(CNF)用于构建碳气凝胶的弹性网络结构,与氧化石墨烯(GO)复合,利用定向冷冻和碳化策略构建了具有三维多孔结构的纳米纤维素基碳气凝胶用于可压缩超级电容器的电极。系统探究了CNF与GO的分子间相互作用,研究了碳气凝胶的成型机理。其中GO作为碳气凝胶的骨架,防止碳化过程中纳米纤维素的收缩。由于规则层状多孔结构设计,赋予了碳气凝胶出色的压缩回弹性能(30%应变下循环压缩2000次后,应力保留率为96%)。以CNF/还原氧化石墨烯(CNF/RGO)碳气凝胶为电极,制备了可压缩的柔性固态超级电容器,由于电极的多孔结构和出色的机械性能,组装的超级电容器表现出优异的电化学性能(0.3 m A/cm电流密度下,面积比电容为31.2 m F/cm)和良好的循环稳定性(5000次充放电循环后,电容保持率高达82%)。为进一步优化纳米纤维素基碳气凝胶的孔结构,本文利用双向冷冻和后续的碳化过程,并基于各组分间的氢键、静电和π-π作用,构筑了具有规则层状孔结构的CNF/碳纳米管(CNT)/RGO复合碳气凝胶。得益于孔结构和高表面粗糙度,所制备的CNF/CNT/RGO碳气凝胶表现出超低密度(2.64 mg/cm)和超亲水性。蜂窝状的有序多孔结构可以在整个微观结构中有效地传递应力,从而使碳气凝胶具有高压缩性(可承受80%应变)和优异的抗疲劳性(50%应变下循环压缩10000次后,应力保留率为85.3%)。以该气凝胶为电极所组装的可压缩超级电容器显示出优异的面积电容(109.4m F/cm)和长周期压缩循环性能(50%的应变下连续循环5000次后,电容保留率为88%)。此外,气凝胶显示了良好的线性灵敏度(5.61 k Pa),并可以作为应变传感器准确地捕获人体生物信号。此CNF/CNT/RGO复合碳气凝胶有望为可穿戴电子设备、电子皮肤和人体运动监测等设备提供新型的多功能平台。

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木质全组分碳气凝胶包装储能材料的研究

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作者：吕春飞天津科技大学

学位级别：硕士

智能包装已成为包装领域近年来重点布局和研究方向,其关注度随包装产业的发展日益加强。其中,以储能设备作为构建包装智能体系的主要驱动装置。为了克服目前储能装置能量密度低、循环稳定性差和体积大等问题,本论文以木材液化物为原料,... 详细信息

智能包装已成为包装领域近年来重点布局和研究方向,其关注度随包装产业的发展日益加强。其中,以储能设备作为构建包装智能体系的主要驱动装置。为了克服目前储能装置能量密度低、循环稳定性差和体积大等问题,本论文以木材液化物为原料,采用溶胶-凝胶、溶剂置换以及碳化-活化等技术制备出孔隙可调的珊瑚网络结构木质全组分碳气凝胶(LWCA),进一步在LWCA碳气凝胶骨架上分别通过原位聚合、原位生长法制备出木质碳气凝胶/聚吡咯(LWCA-PPy)和原位生长木质碳气凝胶/β-Ni S(LWCA-Ni S)复合储能材料,并对储能材料的微观形貌、石墨化结晶性、官能团特征、孔隙结构以及电化学性能进行了详细研究。结果表明:(1)通过控制催化剂(六次甲基四胺)的含量可以定向调节LWCA的微观孔隙结构。大量的催化剂可以促进碳气凝胶孔洞结构的形成,但过量的催化剂会造成体系发生过度交联,碳化活化后会产生“空洞”。LWCA不但具有典型的石墨化结构,而且BET分析表明LWCA呈现大量介孔,其中LWCA-3庞大的比表面积和孔隙体积有利于电解质离子的存储。电化学性能分析表明,随着催化剂含量的增加,碳气凝胶的比电容先增加后降低,这归因于碳气凝胶不同网络结构对电化学性能的影响。LWCA-3各方面的性能最优,比电容最高为154.15 F/g,经过4500次恒电流充放电后保持率可达到92.62%,具有最广阔的应用前景。(2)研究不同PPy负载量对LWCA-PPy的影响,以期探究出最佳负载浓度的LWCA-PPy电极材料。LWCA-3开放的网络结构有利于吡咯渗透,避免了PPy粒子在骨架表面堆积,而且降低了电解液在内部表面的扩散阻力。PPy成本低、赝电容高等特点可以提高LWCA的电容性能。LWCA-PPy随着PPy负载量的增加,孔隙逐渐发生堵塞现象,不利于电解质的渗入。BET结果表明,LWCA上PPy负载后,比表面积和孔体积下降。碳气凝胶中N元素含量远超过LWCA中N元素含量。最后,通过电化学性能分析,LWCA-PPy-65由于优异的孔隙结构、PPy官能团等,表现出421.45F/g的高比电容,超过纯的LWCA 1.7倍以上,而且5000次充放电保持率仍有82.9%。(3)研究β-Ni S微米球的制备原料浓度与负载浓度对LWCA-Ni S的影响。同理,LWCA-3体系骨架结构作为电子受体,加速电荷和离子迁移,延缓电荷复合,能够极大的减轻β-Ni S微米球在充放电过程中发生的低导电性和自聚集现象,增加赝电容材料的循环稳定性。同时,具有较大表面积可以充分暴露其活性边缘位置,从而提高电容。β-Ni S微米球表面呈现纳米级多孔结构,促进电解质接入,有利于离子和电荷迁移。当β-Ni S微米球负载量过多时,同样会堵塞体系骨架中的孔隙结构,降低材料的电化学性能。LWCA-Ni S-10具有合理的孔隙结构及负载密度,在1A/g的电流密度下体现出的最大比电容为887.08F/g,在经过2000次充放电后的比电容保持率高达63.06%。

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基于海藻酸钠的铂基合金催化剂的制备及其电催化氧还原性能研究

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作者：蔡艺伟青岛大学

学位级别：硕士

在资源短缺和传统化石燃料燃烧引起的环境破坏问题日趋严重的当代,开发新型高效的清洁能源存储及转换装置是势在必行的,其中包括锌-空气电池(ZABs)与质子交换膜燃料电池(PEMFCs),二者在经济性、安全性和能量转换效率等方面取得了重大突... 详细信息

在资源短缺和传统化石燃料燃烧引起的环境破坏问题日趋严重的当代,开发新型高效的清洁能源存储及转换装置是势在必行的,其中包括锌-空气电池(ZABs)与质子交换膜燃料电池(PEMFCs),二者在经济性、安全性和能量转换效率等方面取得了重大突破。在ZABs与PEMFCs中,其阴极上发生的核心电化学过程均为电催化氧还原反应(ORR)。鉴于该反应存在动力学迟缓、过电位较高的弊端,开展高活性催化剂的找寻工作刻不容缓。铂(Pt)基催化剂具有较低的过电位、出色的氧还原能力及理想的电催化表面等特点,被认作是当前最高效的ORR电催化剂,但是其仍然存在稳定性差、催化活性低、以及商用成本高等一系列问题,因此很难广泛地应用于日常生活中。目前,很多的研究工作致力于改进催化剂载体或者制备金属合金材料来增强Pt基催化剂的ORR性能与稳定性。基于上述当前Pt基催化剂研究过程中存在的核心科学问题及研究现状,本论文把调控Pt基催化剂的电子结构作为出发点,同时把缩小Pt的用量、提升催化性能和稳定性作为研究核心,使用海洋多糖海藻酸钠作前驱体,构建了两种不同的二元Pt基合金纳米颗粒/碳气凝胶催化剂。这对于处理现今全球范围内的资源匮乏和环境破坏问题意义重大。主要内容如下:(1)以海藻酸钠为分散剂,然后利用其可以和多价金属阳离子交联络合的特质,同时实现了海藻酸钠中金属Co离子的固定及[Pt Cl]离子的引入。随后经过简单的冷冻干燥、低温还原和高温掺氮处理,制得铂钴合金纳米颗粒/碳气凝胶催化剂。其中,当Pt/Co摩尔比为1:5时,制得的样品Pt Co/N-r-GO(PtCo)在酸性和碱性介质中均展示出最佳的ORR活性及催化稳定性。具体来说,其在0.5 M HSO与0.1 M KOH电解液中的半波电位能够分别达到0.804和0.930 V vs.RHE,胜于商业Pt/C。此外,在酸性条件下经15 h的稳定性测试后,PtCo/N-r-GO(PtCo)仍保持有近九成的催化活性。(2)用海藻酸钠与r-GO作原料,并经过离子交换实现Fe离子的引入,同时又精确调控前驱体溶液中[Pt Cl]/Fe的离子比例,制得了由不同Pt/Fe比例组成的低Pt量Pt Fe/N-r-GO(PtFe)碳气凝胶催化剂。其中,在0.5 M HSO与0.1 M KOH电解液中,Pt Fe/N-r-GO(PtFe)展示出了最佳的ORR活性(0.807和0.867 V vs.RHE)。此外,其在ZABs的应用方面也具有不错的前景,表现出超高的比容量(840 m Ah g)、峰值功率密度(0.248 W cm)以及出色的稳定性,在满足周期性不断更换新配制的电解液与打磨好的锌片的条件下,能够稳定地持续运行最少250 h。

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离子热法制备果糖碳气凝胶及其碳纤维复合材料研究

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作者：姜云聪哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

碳气凝胶是具有气凝胶结构的碳材料,具有高比表面积、低密度、低导热率等优良特性,在轻质防热材料领域有着广阔的应用前景。通过引入碳纤维,制备碳纤维/碳气凝胶复合材料,既能发挥碳气凝胶的轻质、低导热系数等优良特点,又能发挥碳纤维... 详细信息

碳气凝胶是具有气凝胶结构的碳材料,具有高比表面积、低密度、低导热率等优良特性,在轻质防热材料领域有着广阔的应用前景。通过引入碳纤维,制备碳纤维/碳气凝胶复合材料,既能发挥碳气凝胶的轻质、低导热系数等优良特点,又能发挥碳纤维的机械特性,改善碳气凝胶的力学性能。碳气凝胶及其纤维复合材料的主流制备工艺均采用酚醛树脂作为前驱体,虽然成本较低,但是原料不可再生,且对环境有一定污染。糖类是一类具有发展潜力的可再生绿色碳源。以糖类为碳源、采用水热法制备碳气凝胶的工艺已有长期的研究。离子热方法是不同于水热法的溶剂热方法。该方法溶剂选取范围广,具有良好的可设计性,在碳气凝胶制备方面研究较少,所制碳气凝胶多用于电化学领域。针对这一现状,本文以果糖为碳源,研究并改进碳气凝胶的离子热制备工艺,分析制备反应过程,调整工艺参数。结合离子热方法,以PAN预氧丝为增强材料,制备具有规则形状的碳纤维/果糖碳气凝胶,表征其压缩性能与导热性能。本文建立了铁基离子液体([Bmim]Cl/Fe Cl)和氰基离子液体([BCNmim]Cl)两种离子热反应体系。经离子热反应、溶剂替换、冷冻干燥、高温碳化等工艺,制备了具有介孔为主的多孔结构和纳米级颗粒的氮掺杂碳气凝胶。铁基离子热制备的碳气凝胶具有高达444 m/g的比表面积,得到气凝胶为碎块。氰基离子热制备的碳气凝胶比表面积介于200-400 m/g范围内,具有规则的圆柱外形。在两种体系中,反应时间延长与果糖用量提高,均会使凝胶网络趋于致密。水对[BCNmim]Cl的致孔作用有显著影响,含水量10 wt%的[BCNmim]Cl制备的碳气凝胶比表面积仅为23.3 m/g。选用短切PAN预氧丝为增强材料,分别在两类离子热反应体系中制备了碳纤维/碳气凝胶。铁基离子热制备的碳纤维/碳气凝胶基体开裂,靠纤维连接保持整体外形。氰基离子热制备的碳纤维/碳气凝胶具有规则的圆柱外形。对于氰基离子热体系,在单轴压缩测试中,纯碳气凝胶体现脆性特点,抗压强度可达0.927MPa,压缩模量可达9.7 MPa。采用纤维复合后,随着纤维用量提高或果糖用量降低,碳气凝胶破坏模式发生显著改变,压缩曲线逐渐平稳,表现出类似纤维质材料的特点。压缩破坏试样显示了纤维拔出、桥联等增韧机制。纯碳气凝胶导热系数很低,为0.0703 W/(m·K)。引入纤维复合后,材料导热系数仅有小幅提高,为0.0726 W/(m·K)。

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纳米纤维素氮掺杂碳气凝胶的电催化性能及在锌-空气电池应用

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作者：陈永康华南理工大学

学位级别：硕士

锌-空气电池(ZABs)利用环境中的氧气作为阴极活性物质,是一种低成本、安全、高能量密度的新能源设备/技术。然而,阴极氧还原(ORR)和析氧反应(OER)的缓慢动力学是制约其大规模应用的瓶颈。目前,关于ZABs的研究仍集中在ORR/OER双功能催化... 详细信息

锌-空气电池(ZABs)利用环境中的氧气作为阴极活性物质,是一种低成本、安全、高能量密度的新能源设备/技术。然而,阴极氧还原(ORR)和析氧反应(OER)的缓慢动力学是制约其大规模应用的瓶颈。目前,关于ZABs的研究仍集中在ORR/OER双功能催化剂材料的结构设计和表面工程化,通过加速空气阴极在实际工况下的电化学反应动力学以提高ZABs的能量效率和循环寿命。尽管传统的贵金属(如Pt、Ir、Ru等)材料仍被广泛用作ORR和OER的电催化剂,但因其价格昂贵、双功能活性位点受限及稳定性差导致其无法满足ZABs的规模商业化。因此,以廉价易得、绿色可再生的木质纤维素生物质为原料,开发出具有高活性和强耐久性的低成本双功能碳基催化剂对ZABs的大规模应用极其重要。本论文以纤维素纳米纤维(CNF)为原料,通过绿色、高效的策略构建了新型碳基电催化剂,并将其用于ZABs空气阴极催化剂载体材料。纤维素纳米纤维衍生的多孔碳材料具有可控的网络结构和良好的导电性,有利于电解液的浸润和电子的传递。此外,通过纤维素纳米纤维“自下而上”制备的三维(3D)多孔碳气凝胶因其丰富的分级孔道结构、高比表面积、轻质及稳定的理化特性赋予其良好的应力-应变响应与优异的可压缩性能,对ZABs中柔性自支撑空气阴极的开发具有重要的借鉴和指导意义。(1)通过TEMPO氧化阔叶木纤维制备CNF作为碳源,利用石墨相氮化碳(g-CN)的高氮含量以及在750℃下完全分解的特性对碳基材料进行氮掺杂和原位致孔。经过180℃水热预处理后形成了水热碳球,再通过高温热解耦合氮掺杂的方法制备了比表面积较高的氮掺杂碳气凝胶氧电催化剂(HNCA)。研究了水热处理对碳气凝胶的微观结构、电催化性能以及组装电池性能的影响。结果表明,该材料表面留下原位缺陷以及氮素的掺杂产生了更大的比表面积以及更多的微、介孔结构,因此表现出优异的ORR电催化活性。以HNCA为催化剂组装的ZABs,在10 m A cm连续循环充放电110 h,整个充放电过程的电压差值变化不大,表现出优异的电池使役性能。(2)利用TEMPO氧化的CNF作为三维碳气凝胶的骨架、g-CN作为氮源,经过定向冷冻法自下而上形成具有取向结构的可压缩碳气凝胶。探讨了g-CN的加入量对3D碳气凝胶机械压缩性能的影响,同时探究了不同氮源、不同g-CN的加入量以及不同热解温度对所制备的碳气凝胶电催化性能的影响,并研究了其在ZABs和柔性ZABs空气阴极中的应用。研究结果表明,NCA-900具有最稳定的可压缩性能,1000圈循环压缩后应力-应变响应可基本保持不变,并同时表现出良好的电催化ORR活性和稳定性。CNCA-900作为空气阴极催化剂组装的可充电ZABs具有高的功率密度/能量密度、稳定的充放电循环性能。此外,CNCA-900作为独立空气阴极组装柔性固态可充电ZABs,具有高的开路电压(1.424 V)和低的充放电电压差,峰值功率密度达到了40 m W cm。在不同外力和弯曲角度下仍能正常工作,显示出了良好的柔机械柔韧性、可弯曲性和稳定的电池性能。(3)通过球磨氯化钴和g-CN获得Co@g-CN前驱体,与CNF悬浮液机械混合后再定向冻干,通过高温碳化获得CoNCA-900碳气凝胶电催化剂。探究了钴元素以及氮元素在碳骨架中的结构形态。同时,探索了不同钴掺杂含量以及不同碳化温度下制备的碳气凝胶电催化性能的影响,并研究了不同碳化温度所制备催化剂在酸性电解质中的电催化活性。通过组装ZABs探究了CoNCA-900基ZABs的电池性能。研究表明,CoNCA-900作为空气阴极组装可充电ZABs的开路电压为1.41 V,最大功率密度为239.5 m W cm。在1 m A cm的电流密度下进行循环充放电测试,在经过130 h的充放电循环之后充放电电压差变化很小。

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同方学位论文库评论

碳气凝胶负载二氧化锰复合物的电容去离子化性能

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作者：程雪大连理工大学

学位级别：硕士

由于水污染日益加剧,可利用的淡水资源逐渐减少,所以研究绿色高效的脱盐技术是解决淡水资源短缺的重要途径。常见的脱盐技术如蒸馏、反渗透、电渗析等普遍存在高成本、高能耗、二次污染等问题,而电容去离子化技术具有能耗低、对环境污... 详细信息

由于水污染日益加剧,可利用的淡水资源逐渐减少,所以研究绿色高效的脱盐技术是解决淡水资源短缺的重要途径。常见的脱盐技术如蒸馏、反渗透、电渗析等普遍存在高成本、高能耗、二次污染等问题,而电容去离子化技术具有能耗低、对环境污染小等优点。电容去离子化技术的原理是基于电化学双电层理论,所以选择比表面积高、导电性好、比电容高、电化学稳定性好的高性能电极材料是获得更好的脱盐效果的关键。碳气凝胶作为唯一可导电的气凝胶,具有比表面积高、导电性好、孔隙率可变化范围广等优点,是理想的电极材料。二氧化锰作为电极材料具有理论比电容高、分布范围广、环境友好性等特点,也一直是研究的热点。本论文制备了碳气凝胶负载二氧化锰的复合材料,并研究其结构和电容去离子化性能。主要研究内容和结论如下:(1)采用溶胶凝胶法制备碳气凝胶,通过电镜分析、氮气等温吸附分析、X射线衍射分析等表征方法研究碳气凝胶的微观结构,通过电化学性能测试研究催化剂浓度、电极质量对碳气凝胶比电容、电化学稳定性等性能的影响,并研究电极制备方式对电容去离子化技术脱盐效果的影响。研究结果表明,碳气凝胶是无序三维孔结构,具有高比表面积、高电导率、孔径小等特点;当催化剂比例R/C为1000时,比电容最大,随着电极质量的增加,比电容逐渐减小;电极采用压片方式制备脱盐效果更好。(2)采用水热合成法制备碳气凝胶负载二氧化锰复合材料,通过结构表征研究二氧化锰在碳气凝胶上的负载情况,通过电化学性能测试研究负载量对复合材料比电容、电化学稳定性等性能的影响,并研究负载前后脱盐效果的变化。研究结果表明,二氧化锰均匀的负载在碳气凝胶上,随着负载量的增加比表面积逐渐减小,比电容先增大后减小,当KMn O4/CA为2时,比电容最大为164 F/g,并且复合材料具有很好的循环稳定性,碳气凝胶负载二氧化锰之后比吸附量从18.71 mg/g增加到23.84 mg/g,提高了27%。(3)将复合材料用于电容去离子化技术,研究进水浓度、电压、电极距离等运行条件对脱盐效果的影响,并用吸附动力学分析脱盐过程。研究结果表明,当进水流速为10 m L/min,电压为1.2 V,进水方式为上流式进水时脱盐效果最好;电极距离越小,脱盐效果越好;随着进水浓度的增加,比吸附量越大;当电源断开后,吸附在电极上的离子可以完全脱附,说明电极具有很好的可再生性能;离子吸附基本符合准二阶动力学拟合,吸附速率由液膜扩散、表面吸附和内部扩散共同影响。(4)将复合材料用于模拟苦咸水、模拟重金属废水及实际海水的处理,研究结果表明,复合材料对模拟苦咸水的比吸附量比中性水低,而且需要消耗更多的能量;复合材料对模拟重金属废水有很好的脱盐效果,Cu2+的脱盐效率接近于100%;复合材料对海水也有很好的脱盐效果,比吸附量可以达到201.72 mg/g。

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