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镍改性碳化钼催化重整甲烷二氧化碳制合成气

镍改性碳化钼催化重整甲烷二氧化碳制合成气

作者：郭军大连理工大学

学位级别：硕士

甲烷与二氧化碳重整制取低碳氢比(CO／H2比为1)的合成气,为费托合成提供理想的原料。同时CO2是重整反应的反应物,这不但在一定程度上减少了温室气体的排放,而且能够将CO2作为一种可以利用的碳源。因此该反应对于节约资源和发展低碳循环... 详细信息

甲烷与二氧化碳重整制取低碳氢比(CO／H2比为1)的合成气,为费托合成提供理想的原料。同时CO2是重整反应的反应物,这不但在一定程度上减少了温室气体的排放,而且能够将CO2作为一种可以利用的碳源。因此该反应对于节约资源和发展低碳循环经济都具有重要的意义,同时还能缓解日益严重的环境问题。虽然甲烷与二氧化碳重整具有环境和经济上的诸多优势,但重整反应始终没有工业化,其主要原因为贵金属成本高和镍基催化剂积碳问题严重。本文以金属碳化钼以及镍改性碳化钼为催化剂,对其甲烷与二氧化碳重整反应进行研究,研究工作主要有如下三方面：1.采用程序升温碳化方法以MoO3为前躯体碳化制备Mo2C,采用XRD对其进行表征分析,考察碳化温度、Mo2C／Al2O3、以及等离子体放电对Mo2C催化剂催化CH4-CO2重整反应活性以及稳定性的影响。结果表明常压下高温低空速有利于Mo2C的稳定,等离子体放电对其活性影响很小,催化剂活性失活主要原因是Mo2C氧化失活而不是积碳。2.采用共沉淀的方法制备NiMoOx前躯体,并采用程序升温法碳化制备Ni-Mo2C,考察镍的加入对碳化物碳化温度的影响。同时考察了不同Ni／Mo比,空速、不同合成温度对催化活性的影响,以及常压高温条件下Ni-Mo2C催化剂的稳定性。结果表明在常压下Ni-Mo2C催化剂具有较高的稳定性,在实验的36小时内活性相对稳定,CH4转化率达到85%以上。3.用程序升温还原(CH4-TPR)和程序升温氧化(CO2-TPO)等技术对催化剂的微观反应机制进行研究,结果表明：镍的加入有利于碳化物的合成,同时促进甲烷裂解,从而有利于碳化物在常压条件下的氧化-碳化循环的建立。

关键词：甲烷二氧化碳重整碳化钼镍

二硫化钼和碳化钼对传统（类）芬顿反应的助催化性能及机制研究

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二硫化钼和碳化钼对传统（类）芬顿反应的助催化性能及机制研究

作者：程豪中南林业科技大学

学位级别：硕士

芬顿或类芬顿工艺因成本低、操作简单及矿化能力强等特点被广泛应用于废水中难降解有机物的去除。然而,传统芬顿或类芬顿工艺具有三价铁(Fe3+)难还原、pH适应范围窄和易形成铁泥等缺点。近年来,研究发现二硫化钼(MoS2)等金属硫化物能作... 详细信息

芬顿或类芬顿工艺因成本低、操作简单及矿化能力强等特点被广泛应用于废水中难降解有机物的去除。然而,传统芬顿或类芬顿工艺具有三价铁(Fe3+)难还原、pH适应范围窄和易形成铁泥等缺点。近年来,研究发现二硫化钼(MoS2)等金属硫化物能作为助催化剂促进Fe3+/Fe2+循环,可作为开发新型类芬顿反应的功能材料。此外,碳化钼(Mo2C)同样具有钼活性位点,且不像金属硫化物可能产生二次污染物硫化氢(H2S),有望成为绿色环保的类芬顿反应助催化材料。因此,本文首先研究了基于MoS2的新型类芬顿反应体系,并在此基础上进一步构建了基于Mo2C的两种新型类芬顿反应体系,并分别探究了其对典型有机污染物的降解性能及机制,为开发新型高效的有机废水类芬顿处理工艺提供了技术支撑,其主要研究结果如下:(1)以MoS2为助催化剂,构建了基于纳米零价铁(nZVI)/过氧化氢(H2O2)的新型类芬顿体系。与nZVI/H2O2体系相比,MoS2的添加能显著提高体系中H2O2的利用效率,从而提高体系对罗丹明B(RhB)的降解速率。此外,MoS2/nZVI/H2O2体系能适应很宽的pH范围(3.0-9.0),在pH值等于9.0时RhB降解效率仍可达到84.9%。四次循环实验结果表明,MoS2和nZVI具有很高的重复利用性能。MoS2/nZVI/H2O2体系降解污染物的主要活性物种有羟基自由基(·OH)、超氧阴离子(·O2-)和单线态氧(1O2)。与nZVI/H2O2体系相比,MoS2不仅增加了 nZVI的Fe离子浸出,还加速了 Fe3+/Fe2+的循环转化。(2)以Mo2C为助催化剂,构建了基于传统芬顿工艺的Mo2C/Fe2+/H2O2新型类芬顿体系。实验结果表明,该体系中RhB的降解速率明显高于Fe2+/H2O2体系,且Mo2C的助催化性能明显高于MoS2。此外,Mo2C/Fe2+/H2O2体系能适应很宽的pH范围(2.8-8.8),且四次循环实验结果表明Mo2C具有优异的稳定性和重复利用性。X射线光电子能谱(XPS)结果表明,Mo(Ⅱ)和Mo(Ⅳ)在Fe(Ⅲ)还原过程中发挥了主要作用。在Mo2C/Fe2+/H2O2体系中,·OH、·O2-和1O2在RhB降解中都发挥了作用。与Fe2+/H2O2体系相比,Mo2C/Fe2+/H2O2体系能显著提高·OH和1O2的生成,且Mo2C能有效加速Fe3+/Fe2+循环转化,从而提高H2O2活化效率。(3)以Mo2C为助催化剂,构建了基于Fe3+/过硫酸钠(PS)的新型类芬顿体系。研究发现,Mo2C/Fe3+/PS体系对盐酸四环素(TC)的去除速率(0.3054min-1)明显高于Fe3+/PS体系(0.06041 min-1)。且Mo2C相比三种金属硫化物(MoS2、WS2和CoS2)具有更强的助催化性能。此外,Mo2C拓宽了 Fe3+/PS体系的pH适用范围(2.7-8.5),且Mo2C在五个循环后仍具有优异的助催化性能。在Mo2C/Fe3+/PS体系中,主要涉及四种活性物种(SO4·-、·OH、·O2-和1O2),并且Mo2C对Fe(Ⅲ)的持续还原显著增强了Mo2C/Fe3+/PS体系中PS的活化。氯离子(C1-)、硝酸根离子(NO3-)和腐殖酸(HA)等水基质对TC降解没有显著影响,表明Mo2C/Fe3+/PS具有较强的抗环境干扰能力。

关键词：类芬顿二硫化钼碳化钼助催化 Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环

缺陷工程诱导富钼空位的碳化钼基催化剂的制备及其脱硫性能研究

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缺陷工程诱导富钼空位的碳化钼基催化剂的制备及其脱硫性能研究

作者：赵东东西南石油大学

学位级别：硕士

采用经典的Stober法制备不同直径的Si02纳米球,并以其为硬模板,以低成本的壳聚糖和钼酸铵四水合物(AHM)为碳源和钼源,经前驱体共混-焙烧-刻蚀,合成不同孔径的富Mo空位(缺陷)碳化钼基催化剂(MoxC@N-CS),活性组分MoxC均匀地原位锚定于三... 详细信息

采用经典的Stober法制备不同直径的Si02纳米球,并以其为硬模板,以低成本的壳聚糖和钼酸铵四水合物(AHM)为碳源和钼源,经前驱体共混-焙烧-刻蚀,合成不同孔径的富Mo空位(缺陷)碳化钼基催化剂(MoxC@N-CS),活性组分MoxC均匀地原位锚定于三维交联大孔碳骨架网络结构内,并以此为目标催化剂考察其吸附/氧化噻吩类硫化合物性能,主要结论如下:在吸附脱硫方面:以三种不同负载比MoxC@N-CS为吸附剂,考察其吸附性能,优化出MoxC@N-CS(1)为最佳吸附剂,随后探究其他实验因素对其吸附脱除DBT的影响,得出最佳吸附脱硫条件为:当T=60 min、t=40℃、和m=0.01 g时,其对DBT的最大吸附量为152 mg/g(吸附脱除率为53%),且五次实验循环后,对DBT的吸附量从152 mg/g下降至123.42 mg/g,下降19%。说明其优异的循环稳定性。基于不同孔径会影响目标催化剂的吸附动力学和性能为出发点,考察了四种不同孔径催化剂的吸附性能,采用SEM、TEM表征所合成催化剂的结构、形貌并且进行了吸附动力学研究。结果显示四种孔径的催化剂MoxC@N-CS(1)为三维交联大孔网络结构。准二级动力学模型能更准确地描述四种不同孔径的吸附过程。此过程包含所有吸附过程。再者,langmuir和Freundlich模型均适合吸附剂吸附DBT行为。因此,吸附剂对DBT的吸附行为是物理吸附和化学吸附的组合行为。最后,综合上述分析表明合适的孔径对吸附质在其孔道中的扩散和吸附性能至关重要。在氧化脱硫方面:将MoxC@N-CS用于以二苯并噻吩为目标硫化物的模型油的氧化脱硫(ODS)。以过氧化氢(H202)为氧化剂,在实验条件:t=50C,T=60min,O/S=5:1,MoxC@N-CS(2)表现出完美的脱硫效率。MoxC@N-CS(2)在二苯并噻吩的氧化脱除中显示出快速动力学和低活化能。这是由于稳定的三维交联大孔碳骨架网络结构有利于快速传质且生成的Mo空位增加了本征活性位数量。此外,MoxC@N-CS(2)在5次循环后表现出优异的再循环性,其催化活性没有明显降低。

关键词：富钼空位碳化钼吸附脱硫吸附动力学氧化脱硫

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氮掺杂碳材料负载碳化钼作为析氢电催化剂

氮掺杂碳材料负载碳化钼作为析氢电催化剂

作者：钟志伟暨南大学

学位级别：硕士

氢能源是一种重要的新能源。氢气具有较高的燃烧值,产物是水,无污染;此外氢的来源丰富,可以将其它形式的能源储存在氢气中,是一种理想的能源载体。电解水是重要的制氢方法,具有电解效率高、氢气纯度高等优点。然而,电解析氢反应往往需... 详细信息

氢能源是一种重要的新能源。氢气具有较高的燃烧值,产物是水,无污染;此外氢的来源丰富,可以将其它形式的能源储存在氢气中,是一种理想的能源载体。电解水是重要的制氢方法,具有电解效率高、氢气纯度高等优点。然而,电解析氢反应往往需要较大的过电位,能耗大,不符合新能源发展的需求。虽然铂系贵金属具有较高的催化活性,但严重受限于其高昂的造价。如何解决高制氢效率与低催化剂成本之间的矛盾是该领域的重要研究方向。为了制备经济、高效的析氢电催化材料,本文主要制备了碳氮材料负载的金属、金属碳化物电催化剂。氮掺杂碳材料可以改善活性物质的分散度,提高材料的导电性,从而优化催化剂的活性。本文主要工作内容如下:一、碳化钼负载在碳氮材料上的电催化剂。通过水热法将葡萄糖、三聚氰胺和钼酸铵聚合后得到MoOx/多糖中间体,进一步高温碳化后得到MoCx/CN。该方法合成简单,可通过控制三聚氰胺的加入量来控制所得催化剂性能。同时,所用原料价格低廉,能在300 mV过电位下达到72 mA cm-2电流密度,活性明显高于非负载的碳化钼催化剂,以及文献报道的相关催化剂。二、高温热解法制备MoC/CN电催化剂。采用一步合成法,将钼酸铵和三聚氰胺机械混合均匀后直接高温煅烧,得到最终的催化剂。通过低温(400 oC)的热处理,再高温焙烧,获得活性较高的催化剂。在过电位为300 mV下达到55mA cm-1的电流密度。此外,还尝试在其中加入碳纳米管,改善催化剂的分散性和导电性。高温热解法制备拓展——Co@CN电催化剂。将钴源和单氰胺溶解后搅干,高温热解后得到Co@CN催化剂。通过SEM、TEM、XRD等表征了材料的结构、合成规律。电化学测试发现所得催化剂活性较低,可能是CN无法包裹金属钴,导致活性物质被酸洗洗去,催化活性降低。三、初步探索了以三聚氰胺和葡萄糖为原料的水热法制备碳氮材料CN,研究其形貌变化规律和电催化性能。催化性能仍需进一步改善。工作中发现铂片作为对电极时会少量溶解于电解液,并电镀到阴极的CN上,从而产生了较高的析氢性能。该发现一方面为制备高活性、低负载量的铂基催化剂提供了新的方法;另一方面,在非贵金属催化剂的电化学测试中,应尽量避免贵金属对电极的使用,例如采用石墨棒作为对电极。

关键词：氮掺杂的碳碳化钼电催化析氢反应水热法包覆

熔盐电解法制备碳化钼及其形成机理和相转变研究

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熔盐电解法制备碳化钼及其形成机理和相转变研究

作者：朱龙涛华中科技大学

学位级别：硕士

碳化钼是一种具有良好导电性、耐酸碱腐蚀性的过渡金属碳化物,其外层电子结构与贵金属Pt相似,被广泛应用于水汽转化、甲醇重整、电催化析氢（HER）以及氨气制备与分解领域。熔盐电解法常用于制备功能材料,具有环境友好、高效快捷、工作... 详细信息

碳化钼是一种具有良好导电性、耐酸碱腐蚀性的过渡金属碳化物,其外层电子结构与贵金属Pt相似,被广泛应用于水汽转化、甲醇重整、电催化析氢（HER）以及氨气制备与分解领域。熔盐电解法常用于制备功能材料,具有环境友好、高效快捷、工作温度窗口大、电解质可重复利用等特点。本论文采用碳酸盐作为电解质,通过调控电解条件制备出四种不同相结构的碳化钼:α-Mo C、Mo C、η-Mo C和β-MoC,并对其形成机理和相转变过程进行研究,主要研究内容及结论如下:（1）以LiCO为电解质,钼网为阳极和钼源,在750～900℃电解制备出三种相结构的碳化钼,即Mo C、η-Mo C和β-MoC。结合实验设计、热力学计算、实验验证等方式提出碳化钼的形成机理,即熔融电解质中Mo O和CO在阴极发生电化学共还原。通过在同一电解质中进行多次电解,发现Mo O的含量是影响电解产物成分和形貌的重要因素。（2）在研究内容（1）中,以LiCO（熔点723℃）为电解质,较高的电解温度导致能耗较大。该部分以熔点更低的LiCO-NaCO-KCO为电解质,Mo O为钼源添加剂,在500～600℃电解制备出芦花状α-Mo C。通过改变电解时间,研究了α-Mo C的生长过程,即碳基底上沉积的球形α-Mo C为初始生长位点,随电解时间延长,花絮状α-Mo C不断生长,最终形成芦花状形貌。此外,通过向电解质中加入LiSO,制备出S掺杂α-Mo C。将其应用于碱性HER,发现掺杂S元素的α-Mo C表现出增强的HER性能,理论计算表明,S元素的掺杂可以降低Mo原子周围的电荷密度,使得Mo-H键能减弱,从而提高α-Mo C的HER性能。（3）在研究内容（1）和（2）中,共制备出四种碳化钼,发现温度对碳化钼的相结构有重要影响,该部分探究这四种碳化钼之间的联系。以LiCO-NaCO-KCO为电解质,钼网为阳极和钼源,在650～800℃电解制备出α-Mo C、Mo C、η-Mo C和β-MoC。通过对样品进行XRD和SEM表征发现,随温度升高,芦花状α-Mo C首先变为无序颗粒状Mo C和η-Mo C,进一步转变为六边形片状β-MoC。通过“电解-保温”的方式,发现α-Mo C可以单向转变为β-MoC。通过对碳化钼晶体结构分析,发现不同碳化钼的差异主要体现在其密排面的堆叠方式上。

关键词：碳化钼熔盐电解形成机理相转变析氢反应

一维碳化钼纳米材料的构建及其电催化析氢性能研究

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一维碳化钼纳米材料的构建及其电催化析氢性能研究

作者：陈梦颖四川大学

学位级别：硕士

能源枯竭、环境污染、气候变暖等一系列危机打破了人类社会与自然环境协调发展的局面,开发利用可持续性新能源已刻不容缓。氢能是公认的清洁能源,也被认为是传统化石燃料的替代者,如何高效制取氢能是实践其大规模应用的前提。电解水制... 详细信息

能源枯竭、环境污染、气候变暖等一系列危机打破了人类社会与自然环境协调发展的局面,开发利用可持续性新能源已刻不容缓。氢能是公认的清洁能源,也被认为是传统化石燃料的替代者,如何高效制取氢能是实践其大规模应用的前提。电解水制氢是一种操作简单、清洁高效的理想制氢技术,其关键在于如何开发降低析氢过电位的催化剂。纵然铂族贵金属在电催化析氢中表现突出,但稀有的储量与昂贵的价格令人望而却步,必须寻求一种经济效益与催化效率兼优的非贵金属析氢催化剂。碳化钼材料来源广泛、价格低廉、化学稳定性良好,且具有类Pt电子特性,在电解水析氢研究领域颇具潜力,提高其电解水析氢性能常用策略是纳米化、原子掺杂及复合碳材料,以优化碳化钼材料的物理结构及电子特性。本研究以工业廉价的尿素、三聚氰胺作为碳源和掺杂氮源,以七钼酸铵为钼源,采用原料固相高效混合研磨、封闭及氩气保护环境下辅助高温碳热还原的方法,旨在同步实现集β-MoC纳米化、氮原子掺杂及β-MoC碳基负载为一体的碳化钼析氢催化剂制备,并进行热力学和机理分析。采用XRD、XPS、Raman、SEM、TEM、BET及TG-MS等表征技术和电化学测试方法,对所制备催化剂样品的相组成、化学成分组成、微观形貌及电化学催化活性等进行表征和分析。此外引入了过渡金属Co作为第二掺杂相,构建Co,N共掺的MoC催化剂。结果表明:反应体系热力学计算结果为:当碳源充足时,碳热反应温度小于690℃,MoC是稳定相,但MoN、Mo可作为中间暂稳相存在。当体系温度在690℃-1050℃之间,若高温下碳源不足,低温阶段已生成的MoN和Mo未被碳化,比MoC更加稳定,可实现氮掺杂和存在金属Mo相。在温度大于1050℃后,MoC是稳定相。热力学分析表明可通过调节碳及氮源相对量、反应温度、反应时间及气氛等工艺制度,实现较纯相MoC催化剂、掺杂不同程度N的MoC催化剂的分别制备。以0.21 g七钼酸铵、5 g尿素以及0.5 g三聚氰胺的原料配比,在700℃保温4 h的碳热还原条件下,只有双瓷舟封装混合均匀原料的碳热还原反应才能制备得到较纯相的β-MoC。在保温时间为4 h条件下,碳化温度实验表明:当温度升高至700℃以上时能得到结晶良好的β-MoC,并实现氮掺杂,而碳化温度为900℃时则有金属钼生成。XPS、Raman、SEM表征结果显示:随着温度的提高,材料的石墨碳化程度越高、导电性越好、氮掺杂含量越低(在碳化温度为700℃时,N掺杂为4.63 atom%),微观形貌由低温(500℃)下的块体状过渡到槽状(600、700℃),然后在高温下(800、900℃)结构发生坍塌。通过TEM测试表征:表明700℃下制备得到的β-MoC在碳基底中的存在形式为:平均颗粒尺寸为3.5 nm左右的β-MoC纳米颗粒均匀分布在一维多孔的碳基底中,经N吸附/脱附证实了该材料具有较大的比表面积(78.6 mg)和明显的介孔特征(0.44 cmg)。在适量的氮掺杂(MoN、N-C及N-Mo键)、较大的比表面积、丰富的活性位点、一维槽状的形貌和石墨化碳载体作用下,700℃下碳化得到的催化剂样品的η、η分别为175、206 m V,Tafel斜率为60.96 m V dec,R为62.8Ω,表现出良好的析氢催化性能。在碳化温度为700℃条件下,碳化保温时间(0、2、4、6 h)实验表明:在不保温的情况下,材料为结晶不佳的MoN,具有不规则块状的形貌特征;碳化2 h时,MoC开始形成,形貌由块状转变为槽状;延长保温时间至4 h,材料形成良好结晶的MoC,并维持理想的槽状结构特征;过度保温(6 h)后,MoC的物相没有发生改变,但槽状结构发生坍塌,比表面积及孔体积(59.10 mg、0.30 cmg)明显小于保温4 h的样品(78.6 mg,0.44 cmg),其氮含量更低,碳化时间过长会导致氮掺量的损失。各样品的电化学测试结果表明:碳化4 h的催化剂样品HER活性优于6 h样品,其次是2 h、0 h样品。以0.21 g七钼酸铵、5 g尿素以及0.5 g三聚氰胺的原料配比,通过双瓷舟封装混合均匀原料,在碳化温度为700℃和保温4 h条件下,不同Co掺杂比例实验表明:金属Co掺杂引发β-MoC衍射峰向低角度偏移,且掺量越大偏移越大,表明Co原子以间隙原子的形式插入到MoC晶体中,导致材料的晶面间距增大。当M/M=0.02时,掺杂Co未单独成相,M/M增加至0.1时,第二相金属Co单质开始形成,过度掺杂(M/M=0.5)时,形成第三相双金属碳化物CoMoC,反应活性相MoC的相对含量降低。Co,N实现共掺,Co掺杂量越高,N掺杂量越低。Co含量的增加扩大了向MoC转移电子的效应,造成了XPS高分辨率谱图中Mo的信号峰向低结合能方向移动的现象,而Co原子本身也因为失去了电子,而在XPS

关键词：析氢催化剂碳化钼纳米化掺杂复合

纳米结构碳/碳化钼复合材料的制备及其电催化析氢性能研究

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纳米结构碳/碳化钼复合材料的制备及其电催化析氢性能研究

作者：魏会方温州大学

学位级别：硕士

电解水是制备氢气最有效的方法之一。探寻高效、廉价电催化剂来降低电解水析氢能耗、提升析氢(HER)效率引起科研工作者极大的兴趣。由于与Pt具有相似的d能带电子密度状态,碳化钼基电催化剂已被证实具有较好电催化析氢活性,但仍存催化剂... 详细信息

电解水是制备氢气最有效的方法之一。探寻高效、廉价电催化剂来降低电解水析氢能耗、提升析氢(HER)效率引起科研工作者极大的兴趣。由于与Pt具有相似的d能带电子密度状态,碳化钼基电催化剂已被证实具有较好电催化析氢活性,但仍存催化剂在制备过程中容易团聚而导致催化活性降低、Mo-H键结合能大而导致氢气不易析出等问题。针对这些问题,本文设计纳米结构氮掺杂碳碳化钼纳米粒子,抑制粒子团聚、增大电解液与材料接触面、暴露更多活性位点、优化碳化钼电子结构,以期提升其电催化析氢性能,详细探究材料结构与性能关系,具体内容如下:(1)以聚丙烯腈为碳源、乙酰丙酮钼为钼源,用静电纺丝及退火方法来制备氮掺杂碳纳米纤维负载碳化钼纳米颗粒的复合材料(MoC/NCNFs)。研究静电纺丝参数及退火温度、原料投料比对复合材料结构和形貌的影响,并进一步探讨复合材料结构变化和氮掺杂对复合材料电催化析氢性能的影响,最终揭示影响电催化活性的关键因素。电化学测试结果表明该材料具有良好的电催化析氢性能。更重要是MoC/NCNFs自支撑膜直接作为电催化剂,同样具有优异的HER性能。(2)采用喷雾干燥联合退火处理方法简便地制备石墨烯缠绕的氮掺杂碳微球/碳化钼复合材料。通过控制投料比、喷雾干燥进样速度、退火温度,实现对复合材料的形貌和结构的调控。详细测试不同结构材料的电催化析氢性能,结合结构表征和分析,探寻微观结构和性能的关系。优化后的材料在酸性和碱性电解液中分别以极低的超电势(70和66 mV)获得10 mA cm的电流密度以及拥有较小的Tafel斜率(39和37 mV dec),显示其优异的催化活性。

关键词：碳化钼纳米结构碳氮掺杂电催化析氢

催化产氢新进展:利用原子级分散的铂——碳化钼催化剂低温高效产氢

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物理 2017年第6期46卷 387-389页

作者：周武马丁中国科学院大学物理科学学院北京100049 中国科学院大学中国科学院真空物理重点实验室北京100049 北京大学化学与分子工程学院北京100871

氢气是一种具有极高能量密度的二次清洁能源。在20世纪70年代第一次石油危机期间,氢经济的概念被首次提出并推广,目标是在不远的将来利用氢气作为支撑全球经济的主要能源,取代现有的石油经济体系。氢燃料电池是其中的核心环节。

关键词：碳化钼原子级催化剂结构产氢氢经济氢燃料电池石油经济石油危机航空航天原子尺度

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铁掺杂碳化钼在芳香烃加氢反应中的应用

铁掺杂碳化钼在芳香烃加氢反应中的应用

作者：李鹏程北京化工大学

学位级别：硕士

催化化学一直在全世界工业生产和经济发展中扮演着不可或缺的角色。仅仅是催化剂的生产,在2017年全世界总产值就将近30亿美元,而使用各种催化剂的工业生产则有数千亿美元。随着我国工业的迅猛发展,人们对于环保要求不断提高。发展高效,... 详细信息

催化化学一直在全世界工业生产和经济发展中扮演着不可或缺的角色。仅仅是催化剂的生产,在2017年全世界总产值就将近30亿美元,而使用各种催化剂的工业生产则有数千亿美元。随着我国工业的迅猛发展,人们对于环保要求不断提高。发展高效,低毒,廉价的催化剂来取代高毒性催化剂或贵金属催化剂已经是当前学术界和工业界急需解决的问题之一。本文制备了以铁为助剂的碳化钼,并以甲苯加氢反应为探针实验,通过探索最佳的制备条件筛选出加氢性能最好的催化剂并探究铁与碳化钼之间的相互作用。采用固固混杂的方法制备催化剂前驱体,通过程序升温反应法制备出一系列铁掺杂碳化钼催化剂。研究碳化程度与助剂铁的掺杂量对碳化钼理化性质的影响。通过调节碳化温度来控制碳化钼的碳化程度并调节铁的掺杂量制备出了一系列铁掺杂碳化钼催化剂。通过低温氮气物理吸附、ICP、XRD、XPS、LRS、MES、SEM、TEM等表征手段探究不同制备条件下催化剂样品的理化性质变化。在固定床反应器上对催化剂进行了甲苯加氢性能评价。反应条件为:100℃、3.0 Mpa、甲苯:氢气=1:100、0.3 h-1。评价结果表明铁掺杂量为1.5 mol%,碳化温度为550℃的碳化钼具有最佳的加氢反应性能。初步探讨了催化活性与其结构之间的相关联性,同时对催化剂失活原因进行了探究。将加氢性能最佳的催化剂(1.5Fe-Mo2C-550)分别负载于氧化物、分子筛与炭等不同载体上。制备出了一系列负载型碳化钼催化剂,设定负载量为20 wt%。通过对负载型催化剂进行表征以及甲苯加氢活性测试以寻求出加氢性能最好的负载型催化剂,即为1.5Fe-Mo2C-A1203。该催化剂相较于无载体催化剂具有更大的比表面积及更好的催化活性。最后本文对掺杂碳化钼电化学活性也进行了研究,我们制备出一系列铜掺杂碳化钼并对其进行析氢反应。从测试结果可以发现掺杂碳化钼能大幅度的提高其电化学反应活性,其中性能最佳的催化剂为10Cu-MoC,其电化学性能已接近商业Pt/C催化剂。这为拓展碳化钼的使用提供了新的证据。

关键词：碳化钼甲苯加氢反应铁掺杂