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CO_(2)电化学还原过程中电解质研究现状及趋势

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科学通报 2021年第7期66卷 716-727页

作者：江重阳冯佳奇曾少娟张香平中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学未来技术学院北京100049 中国科学院大学化学工程学院北京100049

随着工业化的迅速发展,大气中CO_(2)含量逐步增加并造成日益严重的环境问题.合理利用CO_(2)并将其转变为有用的燃料或化学品,成为国际学术界和工业界共同关注的热点.电化学还原CO_(2)因反应条件温和、反应产物可调,且利用可再生或分布... 详细信息

随着工业化的迅速发展,大气中CO_(2)含量逐步增加并造成日益严重的环境问题.合理利用CO_(2)并将其转变为有用的燃料或化学品,成为国际学术界和工业界共同关注的热点.电化学还原CO_(2)因反应条件温和、反应产物可调,且利用可再生或分布式电能,而受到研究者青睐.在CO_(2)电化学还原体系中,电解质为CO_(2)分子的传输及电化学还原提供了重要的环境,且作为导电介质,构成了闭合电路.研究表明,电解质种类、浓度和pH等均会改变电极表面反应环境的性质,影响产物的电流密度和选择性,在CO_(2)电化学还原过程中起到重要的作用.本文针对国内外CO_(2)电化学还原过程中各类电解质的研究现状及性能等进行了论述,重点总结了碱金属盐和离子液体两类电解质对电化学还原CO_(2)反应的电流密度、产物选择性和过电势等的影响,分析了CO_(2)还原生成不同产物的机理,展望了CO_(2)电化学还原电解质体系的研究和发展趋势.

关键词： CO_(2) 电化学还原碱金属盐离子液体反应机理

碱金属盐及碱土金属盐改性的活性氧化铝催化作用下以甲醇为烷基化试剂的烷基酚、烷氧基酚及其混合物的烷基化转化(英文)

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过程工程学报 2017年第6期17卷 1239-1248页

作者：张少华王泽林伟刚宋文立李松庚中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学与化工学院北京100049 丹麦技术大学化学和生化工程系丹麦林格比DK-2800

以甲醇为烷基化试剂,考察了碱金属(A)及碱土金属盐(AE)改性的活性氧化铝(AA)催化剂对烷基酚、烷氧基酚及其二元及五元混合体系的烷基化转化反应的影响规律.结果表明,碱金属盐改性的活性Al2O3(A/AA)可显著促进苯酚及甲基苯酚的O-烷基化转... 详细信息

以甲醇为烷基化试剂,考察了碱金属(A)及碱土金属盐(AE)改性的活性氧化铝(AA)催化剂对烷基酚、烷氧基酚及其二元及五元混合体系的烷基化转化反应的影响规律.结果表明,碱金属盐改性的活性Al2O3(A/AA)可显著促进苯酚及甲基苯酚的O-烷基化转化,尤其是以Cs2CO3/AA为催化剂时,苯酚转化率最高可达90.4%(?),且O-烷基化产物苯甲醚的选择性为96.1%(area).相同反应条件下,邻甲氧基苯酚的转化率和产物的选择性均不理想,调节反应温度、空速及Cs负载量仍不能有效改善.混合酚混合物体系的烷基化转化过程中存在非常显著的协同效应,烷基酚的转化受到严重抑制而烷氧基酚的转化得到显著促进,且C-烷基化产物显著增加.

关键词：烷基化烷基酚烷氧基酚甲醇催化碱金属盐碱土金属盐氧化铝

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碱金属盐改性炽热镁渣激冷水合脱硫剂

环境工程学报 2017年第5期11卷 2885-2889页

作者：侯宇冯乐李经宽乔晓磊金燕樊保国太原理工大学电气与动力工程学院太原030024

将炽热镁渣通过激冷水合以及碱金属盐添加剂改性的方法制得脱硫剂,并借助TGA研究改性脱硫剂钙转化率。借助XRD、SEM和BET分析改性脱硫剂物质成分、表面形貌特征以及微观特征,从而获得炽热镁渣激冷水合过程中使用不同碱金属盐改性添加剂... 详细信息

将炽热镁渣通过激冷水合以及碱金属盐添加剂改性的方法制得脱硫剂,并借助TGA研究改性脱硫剂钙转化率。借助XRD、SEM和BET分析改性脱硫剂物质成分、表面形貌特征以及微观特征,从而获得炽热镁渣激冷水合过程中使用不同碱金属盐改性添加剂的改性机理。结果表明:对镁渣进行激冷水合和加入添加剂改性均可提高脱硫性能;NaCl和Na_2SO_4的加入明显改善了脱硫剂的孔隙结构,Na_2CO_3和K_2CO_3与镁渣水合产物发生化学反应生成CaCO_3并在改性脱硫剂表面附着结晶;水合温度的升高有利于钙转化率的提高。

关键词：炽热镁渣激冷水合碱金属盐脱硫性能

磷酸二氢钙对玉米秆灰熔融烧结特性的影响研究

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化工学报 2020年第7期71卷 3313-3321页

作者：朱有健张显显陈奕名吴学红杨海平陈汉平郑州轻工业大学能源与动力工程学院河南郑州450002 华中科技大学煤燃烧国家重点实验室湖北武汉430074

农业秸秆通常含有较高的碱金属,在燃烧过程中易造成锅炉高温熔融烧结问题,影响锅炉正常运行。使用灰熔点测试仪并结合灰样烧结度测试研究磷酸二氢钙添加剂对玉米秆灰熔融烧结特性的影响规律。此外,使用固定床管式炉研究了磷酸二氢钙与... 详细信息

农业秸秆通常含有较高的碱金属,在燃烧过程中易造成锅炉高温熔融烧结问题,影响锅炉正常运行。使用灰熔点测试仪并结合灰样烧结度测试研究磷酸二氢钙添加剂对玉米秆灰熔融烧结特性的影响规律。此外,使用固定床管式炉研究了磷酸二氢钙与两种不同钾盐之间的反应特性。结果表明燃烧温度和磷酸二氢钙与钾盐混合比例对反应产物影响显著。在碱金属盐过量时,磷酸二氢钙与碱金属盐在温度高于300℃时开始反应,300~600℃产物以Ca2P2O7、Ca(PO3)2、KCa(PO3)3为主,700~900℃反应产物主要为K2CaP2O7。当磷酸二氢钙过量时,除磷酸二氢钙与钾盐的反应外同时存在磷酸二氢钙的高温分解反应以及反应产物间的二次反应。此外,研究发现磷酸二氢钙与K2CO3的反应活性显著高于KCl。在玉米秆中添加磷酸二氢钙后可在灰分中形成高熔点的Ca9MgK(PO4)7和CaKPO4,显著提高生物质灰的熔融温度并在实验温度范围内有效缓解玉米秆的熔融烧结。研究成果可为磷基添加剂在缓解生物质锅炉灰熔融烧结中的应用提供理论指导。

关键词：磷酸二氢钙灰熔融烧结特性熔融温度碱金属盐反应产物玉米秆二次反应

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碱金属盐掺杂提高聚合物太阳能电池性能研究

碱金属盐掺杂提高聚合物太阳能电池性能研究

作者：王美吉林大学

学位级别：硕士

随着不可再生的化石能源的逐渐枯竭和人们环保的意识日益增强,全世界很多国家都已经将发展绿色可再生资源提上日程,太阳能作为一种无污染且可以近似看作取之不尽用之不竭的能源越来越受到人们的青睐。太阳能电池光伏技术是一种利用太阳... 详细信息

随着不可再生的化石能源的逐渐枯竭和人们环保的意识日益增强,全世界很多国家都已经将发展绿色可再生资源提上日程,太阳能作为一种无污染且可以近似看作取之不尽用之不竭的能源越来越受到人们的青睐。太阳能电池光伏技术是一种利用太阳能转换为电能的行之有效的方式,有关太阳能电池的科研工作从未间断,各类太阳能电池百花齐放、竞相发展,制备技术逐渐成熟。聚合物太阳能电池是新型太阳能电池的典型代表,它具有许多独有的优势,例如成本低、柔性好、工艺简单且易于大面积制备等,近年来受到科研人员的广泛关注。但是,与传统的硅太阳能电池相比,聚合物太阳能电池的效率还是处于一个较低的水平,稳定性也有待提高,这也是制约聚合物太阳能电池走向商业化发展的关键因素。着眼于聚合物太阳能电池能量转换效率的提升,科研人员对器件材料、结构以及制备技术等不断改良升级。目前,提升聚合物太阳能电池性能的方向主要可以分为两个方面:一是设计合成新的活性层材料;二是界面工程。ZnO作为一种具有良好电子传输性能、合适的功函数、形貌可控、制备工艺简单且成本低廉的宽禁带半导体材料,被广泛用作聚合物太阳能电池的电子传输层。但是,ZnO薄膜内部和表面存在着大量的本征缺陷,这些缺陷在聚合物太阳能电池器件中对载流子的输运以及界面接触等都造成严重的不利影响。碱金属或碱金属盐除了直接修饰阴极来实现界面的有效欧姆接触,用来作为n型掺杂剂修饰电子传输层也是重要的降低电子的抽取势垒的方式。本文研究基于ZnO电子传输层的聚合物太阳能电池光伏器件,探究不同碱金属盐掺杂ZnO薄膜对于电子传输层的功能以及器件性能的影响。本实验制备了基于ITO/ZnO or alkali metal salts doped ZnO/PTB7:PCBM/Mo O/Ag结构的聚合物太阳能电池器件,使用醋酸锂和醋酸铯作为掺杂剂,通过多种表征手段探究碱金属盐掺杂ZnO电子传输层对于器件性能提升的机理,并控制碱金属盐的浓度,探索不同掺杂浓度对实验结果的影响。实验结果表明,碱金属盐掺杂ZnO电子传输层后确实对聚合物太阳能电池器件的电学性能有改善作用,在最优掺杂浓度下,器件的短路电流由15.632 mA/cm提升到18.377 mA/cm,相对的能量转换效率从7.581%提高到了9.074%。碱金属盐的引入降低了电子的传输势垒,减小了界面的接触电阻,从而促进电荷的传输和转移,最优掺杂浓度下的器件电子迁移率从4.0867×10 cmVs提升到了1.1877×10 cmVs。同时,经过碱金属盐修饰的ZnO薄膜内部和表面的缺陷态减少,这降低了由此而生的电荷复合损失,优化了电子传输层与活性层之间的界面接触,为载流子的传输提供了更便利的条件。此外,活性层对光的吸收能力也有一定程度的提高,产生更多激子,对光电流的增强作用显著。本文对碱金属盐掺杂提升聚合物太阳能电池性能的研究为聚合物太阳能电池的传输层优化提供了一定的借鉴。

关键词：聚合物太阳能电池电子传输层 ZnO 掺杂碱金属盐

CO_(2)在{[Bmim][BF_(4)]+碱金属盐}金属络合离子液体中的溶解度及溶解机理研究

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河南理工大学学报（自然科学版） 2023年第6期42卷 86-95页

作者：王兰云周华健张亚娟河南理工大学安全科学与工程学院河南焦作454000 河南理工大学瓦斯地质与瓦斯控制国家重点实验室培育基地河南焦作454000 河南理工大学煤炭安全生产与清洁高效利用省部共建协同创新中心河南焦作454000

为更加经济有效地捕获CO_(2),减少环境污染,加强资源合理利用,制备不同浓度的[Bmim][BF_(4)]+MBF_(4)(M=Li^(+),Na^(+)和K^(+))金属络合离子液体,在压力100~4 000 k Pa,温度30,40,50℃条件下,使用反应釜进行气体吸收试验,测定CO_(2)在... 详细信息

为更加经济有效地捕获CO_(2),减少环境污染,加强资源合理利用,制备不同浓度的[Bmim][BF_(4)]+MBF_(4)(M=Li^(+),Na^(+)和K^(+))金属络合离子液体,在压力100~4 000 k Pa,温度30,40,50℃条件下,使用反应釜进行气体吸收试验,测定CO_(2)在金属络合离子液体(metal complex ionic liquids,MILs)中的溶解度,并采用密度泛函模拟计算MILs与CO_(2)混合体系的稳定构型的电荷分布、Fukui指数和结合能参数,从微观角度分析MILs吸收CO_(2)机理。结果表明:CO_(2)在MILs中的溶解度随温度升高和压力降低而降低;添加碱金属盐可促进离子液体(ionic liquids,ILs)对CO_(2)的吸收,但当ILs中碱金属盐浓度≥1 mol/L时会抑制CO_(2)吸收;0.010 mol/L的[Bmim][BF_(4)]+KBF_(4)吸收CO_(2)量最高;密度泛函计算结果显示[Bmim][BF_(4)]+KBF_(4)体系的K^(+)体积大,氢键作用力强,且K+在ILs中溶解度小,造成的空间位阻较小,因而拥有更多的自由体积容纳CO_(2)。与纯ILs相比,MILs具有更高的CO_(2)吸收量,在温室气体治理中具有较好的应用前景。

关键词： CO_(2)吸收碱金属盐 [Bmim][BF4]离子液体金属络合离子液体密度泛函计算

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含添加剂高压细水雾抑灭乙醇池火性能研究

消防科学与技术 2022年第8期41卷 1088-1093页

作者：彭伟柯陈俞晨邹浩安徽理工大学安全科学与工程学院安徽淮南232001

为探究含NaCl、KCl、NaCO、KCO、NaHCO、KHCO六种碱金属盐以及SDBS、CAB35、APG0810三种起泡剂对高压细水雾抑灭乙醇池火性能的影响,在空间尺寸为6 m×6m×4 m的受限空间内开展纯高压细水雾与含不同添加剂的高压细水雾对乙醇池火抑灭性... 详细信息

为探究含NaCl、KCl、NaCO、KCO、NaHCO、KHCO六种碱金属盐以及SDBS、CAB35、APG0810三种起泡剂对高压细水雾抑灭乙醇池火性能的影响,在空间尺寸为6 m×6m×4 m的受限空间内开展纯高压细水雾与含不同添加剂的高压细水雾对乙醇池火抑灭性能的对比实验。结果显示:相比纯高压细水雾灭火,添加碱金属盐与起泡剂的高压细水雾的灭火时间明显缩短,并且缩短的主要是处在火焰被撕裂抑制、火焰向周围游走阶段的时间;其他条件不变时,灭火时间随着添加剂浓度的增加先减小后增大,与纯高压细水雾相比,两类添加剂中各自灭火时间最短的分别为含3%KHCO、3%SDBS的高压细水雾,可分别缩短灭火时间57.4%、64.6%;平均降温速率随着添加剂浓度的增加先增大后减小,降温速率最高的为含3%SDBS的细水雾,相较于纯高压细水雾提高了217.54%;含不同碱金属盐与起泡剂的高压细水雾对乙醇池火的抑灭性能各不相同,但与纯高压细水雾相比都得到显著提高。

关键词：高压细水雾乙醇池火碱金属盐起泡剂平均降温速率抑灭性能

前驱体工程调控g-C3N4基材料的结构与性能研究

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前驱体工程调控g-C3N4基材料的结构与性能研究

作者：潘佳安徽理工大学

学位级别：硕士

能源短缺和环境污染是制约人类社会可持续发展的主要因素。光催化技术是一种绿色、高效和可持续的战略,有望通过使用取之不尽的阳光在半导体光催化剂表面诱导和生成强活性物质来实现环境污染控制。石墨相氮化碳(g-CN),一种备受欢迎的可... 详细信息

能源短缺和环境污染是制约人类社会可持续发展的主要因素。光催化技术是一种绿色、高效和可持续的战略,有望通过使用取之不尽的阳光在半导体光催化剂表面诱导和生成强活性物质来实现环境污染控制。石墨相氮化碳(g-CN),一种备受欢迎的可见光响应型半导体光催化剂,具有可调节的光电特性、良好的环境友好性和出色的物理化学稳定性,在太阳能燃料转化和环境修复领域发挥着关键作用。然而,其光催化活性受到比表面积低和电子-空穴对快速重组的限制。本研究拟通过不同的制备方法、碱金属盐及键合模式来调控前驱体的结构,以实现目标催化剂结构与性能的改变,从而获得具有元素掺杂、与其他半导体复合的g-CN基光催化剂,助力解决环境污染和能源危机等问题,并揭示相关的光催化反应机制。具体工作如下:(1)采用机械复合、简单水热的方法制备了3种FeO与g-CN的前驱体混合物(Fe Cl/DCDA),经相同条件煅烧,获得FeO/g-CN复合催化剂,并以热分解动力学研究不同制备方法所得前驱体的结构与复合催化剂性能之间的关系。结果表明:在3种前驱体中,简单水热并干燥混合溶液得到的Fe Cl/DCDA-2的活化能随转化率的增大而升高。这是因为Fe Cl/DCDA-2中Fe(OH)与双氰胺之间的相互作用随转化率的增大而增强,导致复合催化剂中FeO和g-CN之间的界面相互作用更强,形成了强的Fe-N配位键。这种配位键促进了电子空穴的分离,从而引起了FeO/g-CN-2在制备的光催化剂中表现出最高的光催化活性。(2)将冷冻干燥与熔盐辅助煅烧法相结合制备了碱金属离子(Na或K)掺杂氮化碳(Na-CN/K-CN),研究使用不同碱金属盐作为前驱体对复合催化剂性能的影响。碱金属盐与双氰胺在冷冻干燥阶段迅速成核相互连接,经过煅烧,得到了Na/K与氮化碳之间存在强相互作用的光催化剂Na-CN和K-CN。这种强烈的相互作用不仅降低了N原子附近的电子云密度,使其zeta电位负移,增加了与阳离子染料MB的静电吸引力,提高了吸附性能,而且还促进了价带电势的变化,改善了光催化剂的氧化能力。强吸附能力和高氧化能力共同提高了Na-CN和K-CN的光催化性能。而相比K-CN,Na-CN具有更强的电子-空穴分离能力,这使其表现出更高的光催化活性。在可见光照射60 min后,仅5 mg的Na-CN便可降解63.79%浓度为30 mg/L的MB。(3)采用简单水热法分别构建具有氢键相互作用(Fe(OH)/DCDA)和化学键相互作用(Fe(OH)/PA/DCDA)的复合前驱体,然后在N气氛下煅烧得到了相应的光催化剂(FeO/g-CN和FeO/C/g-CN),研究不同键合模式的前驱体对光催化剂的结构和性能的影响。研究表明,相较于弱氢键相互作用,Fe(OH)/PA中的-CHO与DCDA中的-NH之间的强化学键相互作用会使煅烧得到的FeO/C/g-CN的末端氨基缺陷数量减少,极大地促进了光生电子-空穴的分离。此外,前驱体中的强化学键相互作用还会使其在煅烧过程聚合不完全,导致催化剂FeO/C/g-CN形成多孔结构,一方面增大了比表面积,另一方面增强了光利用率。因此,所制备的FeO/C/g-CN具有良好的光催化活性,在可见光下连续照射60 min后可降解51.28%的MB溶液,是g-CN的2.8倍。图[45]表[6]参[137]

关键词： g-C3N4 制备方法碱金属盐键合模式前驱体光催化

氮化碳的碱金属盐调控及其光催化生产过氧化氢性能研究

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氮化碳的碱金属盐调控及其光催化生产过氧化氢性能研究

作者：卢宽河北农业大学

学位级别：硕士

近年来,能源危机和环境问题备受关注。过氧化氢(HO)作为一种绿色氧化剂,在化学合成、废水处理、纸浆漂白、纺织工业和能源技术等领域有着广泛的应用。面对传统工业生产HO能耗高、污染大等问题,研究新型HO生产技术显得尤为重要。光催化... 详细信息

近年来,能源危机和环境问题备受关注。过氧化氢(HO)作为一种绿色氧化剂,在化学合成、废水处理、纸浆漂白、纺织工业和能源技术等领域有着广泛的应用。面对传统工业生产HO能耗高、污染大等问题,研究新型HO生产技术显得尤为重要。光催化氧气还原反应(ORR)用于生产HO(O+2HO→2HO)由于反应条件温和、成本低、绿色无污染等优点越来越受到人们的重视。开发高效的光催化剂是光催化反应能否应用于实际的关键。在众多光催化剂中,石墨相氮化碳(GCN)由于其具有可见光响应、原料丰富易得、化学性质稳定、结构易调控等优点被广泛应用于光催化水分解、二氧化碳还原、有机物降解和合成HO等领域。然而,不同于无机半导体,GCN作为聚合物半导体由于较强的库仑力而形成Frenkel激子,这限制了光生电子-空穴对的分离,进而抑制了光催化活性。虽然近年来研究人员通过缺陷修饰、杂原子掺杂、表面官能团引入等方法对GCN进行了调控,但是相应的表现仍然不甚理想。因此,迫切需要对GCN进行更深入的改性调控研究。碱金属盐易于形成低熔点熔盐的特性使其在GCN改性方面展现了良好的潜力,基于此,本论文主要研究了硫氰酸钾(KSCN)、氯化铷(RbCl)、氯化铯(CsCl)等碱金属盐调控的GCN的合成,并研究了改性后GCN样品光催化生产HO的性能。主要研究内容如下:1.以三聚氰胺、KSCN和LiCl为原料,CCl辅助煅烧合成了具有K元素掺杂和N缺陷的聚合物石墨相氮化碳KNCN。运用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱分析(XPS)等方法对KNCN的结构和形貌进行了表征。结果表明,该方法成功地将边缘氮空位和杂原子K掺杂剂引入到氮化碳结构中。与K掺杂的KCN相比,引入的氮空位表现出新颖的电子存储特性,成功地将电子寿命从传统ns-us数量级延长到了数十天。这一特性显著增强了可见光光照射下O的活化和转化效率,在可见光照射下的HO释放速率达到了 10.02 mmol L h,表观量子产率达到22.80%,分别是原始GCN和KCN的176和76倍。同时,电子的长期储存使光催化剂展现了延迟光催化性能,解耦了光反应过程与暗反应过程,克服了光催化反应对光的实时依赖性。2.通过RbCl熔盐调控,采用一步煅烧法,设计合成引入Rb掺杂剂和N缺陷的聚庚嗪酰亚胺光催化剂Rb-PHI,用于光催化合成HO。通过一系列实验和表征证明该方案能成功地将Rb元素和N缺陷引入到PHI中。相比于聚三嗪酰亚胺(PTI),PHI由于具备更强π共轭结构能够有效促进载流子的分离进而提高光催化活性。同时,Rb和N缺陷的引入可以调整氮化碳的能带结构,并分别充当乙醇和氧气吸附的活性位点,使Rb-PHI具备较高的光催化活性。在可见光照射下,Rb-PHI光催化合成HO产率达到了 11.38 mmol L h,是相同制备条件下普通GCN的307倍。3.在CCl气氛下煅烧三聚氰胺、CsCl和LiCl的混合物,制备Cs掺杂和N缺陷共调控的高聚合度氮化碳光催化剂CsNCN用于光催化氧气还原合成HO。经过一系列实验和表征证明,具有较高聚合度的CsNCN能够有效提高光生载流子的分离效率,抑制光生电子-空穴对分离,提高光催化氧还原合成HO的合成效率。在可见光的照射下,CsNCN的HO生成效率达到了 10.13 mmol L h,是原始氮化碳的211倍。同时,CsNCN表现出极高的HO选择性,选择性高达98.7%。

关键词：石墨相氮化碳过氧化氢光催化碱金属盐 N缺陷