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太阳能学报 2023年第10期44卷 572-579页

作者：王俊如刘太楷宋嘉薇王先彬邓春明王寅霄沈阳工业大学材料科学与工程学院沈阳110870 广东省科学院新材料研究所现代材料表面工程技术国家工程实验室广州510650 佛山桃园先进制造研究院佛山528000

碱式电解水是最成熟的电解水制氢技术,由于采用非贵金属催化剂,因此成本较低,已被广泛应用。但非贵金属催化剂的采用,导致其电解效率和工作电流密度偏低,限制了其发展和应用。因此本文主要综述了通过氮化、磷化、硫化以及合金化,有效提... 详细信息

碱式电解水是最成熟的电解水制氢技术,由于采用非贵金属催化剂,因此成本较低,已被广泛应用。但非贵金属催化剂的采用,导致其电解效率和工作电流密度偏低,限制了其发展和应用。因此本文主要综述了通过氮化、磷化、硫化以及合金化,有效提高元素催化活性,从而获得高性能催化材料的方法。而应用密度泛函理论可对催化材料进行设计,更加高效便捷的获得高活性催化材料。最后,对碱式电解水非贵金属阴极材料的未来发展方向做出了总结。

关键词：过渡金属催化剂析氢反应制氢碱式电解水材料设计

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碱式电解水高效Ni基电极研究

碱式电解水高效Ni基电极研究

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作者：王俊如沈阳工业大学

学位级别：硕士

碱式电解水是目前最成熟的制氢技术,其结构简单、成本低、可常温工作,且可与可再生能源结合进行大规模制氢储能,在储能领域具有广泛的应用前景。然而,其工作电流密度相对较低,且采用强腐蚀性电解液,导致其金属部件易被腐蚀而降低电解效... 详细信息

碱式电解水是目前最成熟的制氢技术,其结构简单、成本低、可常温工作,且可与可再生能源结合进行大规模制氢储能,在储能领域具有广泛的应用前景。然而,其工作电流密度相对较低,且采用强腐蚀性电解液,导致其金属部件易被腐蚀而降低电解效率。过渡族金属Ni具有较高的耐碱腐蚀能力,同时也表现出仅次于贵金属的催化性能,且其价格低廉、丰度高,可满足大规模应用需求,是目前应用最广泛的电解水催化材料。但现有碱式电解水镍电极存在的工作电流密度低、电解槽体积大等问题,因此开发低成本、高性能电解催化剂是电解水制氢领域的重要研究方向。本课题针对现有问题,拟采用等离子喷涂技术制备含Cu和Co的Ni电极涂层。通过Cu和Co的加入,调节Ni电极的催化活性,结合热处理工艺使涂层中的Ni、Co和Cu元素充分扩散和合金化,形成成分均匀、相结构稳定的电极催化涂层。通过SEM、EDS、XRD、XPS等手段对涂层进行微观组织和形貌表征,并通过电化学测试对涂层的电化学性能(LSV、CV、EIS、Tafel斜率、C等)进行表征,研究元素掺杂种类和掺杂量对电极催化涂层性能的影响规律。结果表明,热处理可使涂层中各金属元素充分扩散并合金化,在基体表面形成合金涂层。仅采用Cu掺杂时,在Ni Cu合金涂层中,当电流密度为100 m A·cm时,Cu含量为65%的样品析氢过电位为400m V,表现出最优的析氢活性,证明Cu元素的掺入可有效提高Ni电极的催化性能,并具有优异的稳定性;仅采用Co掺杂时,得到的Ni Co合金涂层中Co含量为10%时,样品在电流密度为10 m A·cm和100 m A·cm下,过电位分别为220 m V和355 m V,表现出优异的析氢性能,说明适量掺入Co元素可提升Ni电极的催化活性;Cu和Co同时掺入时,热处理后得到了Ni Co Cu三元合金涂层,在10 m A·cm和100 m A·cm的电流密度下,其析氢过电位为211 m V和302 m V,与纯Ni相比,电极的析氢活性得到显著提高,且稳定性良好,用作电解水电极可有效提高电极工作电流密度、降低电解槽体积。

关键词：碱式电解水析氢催化剂材料大气等离子喷涂合金涂层

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电解水制氢发展概况之一:碱式电解水

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材料研究与应用 2019年第4期13卷 339-346页

作者：刘太楷邓春明张亚鹏广东省新材料研究所

碱式电解水是目前最为成熟也是商业化程度最高的电解水制氢技术,仅使用Ni等丰度较高的过渡族金属元素就可实现高效制氢.为进一步提高碱式电解水制氢的效率及质量,从催化剂材料到系统构成分别对碱式电解水的研究现状进行讨论和分析.主要... 详细信息

碱式电解水是目前最为成熟也是商业化程度最高的电解水制氢技术,仅使用Ni等丰度较高的过渡族金属元素就可实现高效制氢.为进一步提高碱式电解水制氢的效率及质量,从催化剂材料到系统构成分别对碱式电解水的研究现状进行讨论和分析.主要介绍了新型电极及部件材料的研发,如采用多种活性材料复合制成的新型电解电极,以及新型隔离膜的开发和应用.最后指出,通过与可再生能源结合,碱式电解水制氢用电成本可以大幅下降,有望使制氢成本低于15元/kg,可媲美煤制氢、天然气制氢等.

关键词：碱式电解水制氢电极材料隔离膜系统成本

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激光选区熔化制备梯度多孔镍电极及其电解水制氢性能

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材料研究与应用 2024年第3期18卷 487-494页

作者：王见宋嘉薇董东东刘太楷王先彬闫星辰毛杰邓春明张楠楠沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110870 广东省科学院新材料研究所/现代材料表面工程技术国家工程实验室/广东省现代表面工程技术重点实验室广东广州510650 沈阳工业大学材料学院辽宁沈阳110870

镍是目前应用最广泛的碱式电解水制氢电极材料之一。对镍电极进行多孔化处理,可有效提高其析氢效率并降低制氢能耗。然而,现有报道仅研究了孔隙率、平均孔径等对电极析氢性能的影响,缺乏针对梯度多孔电极孔隙尺寸和分布等影响的研究。为... 详细信息

镍是目前应用最广泛的碱式电解水制氢电极材料之一。对镍电极进行多孔化处理,可有效提高其析氢效率并降低制氢能耗。然而,现有报道仅研究了孔隙率、平均孔径等对电极析氢性能的影响,缺乏针对梯度多孔电极孔隙尺寸和分布等影响的研究。为此,设计了4组具有不同孔隙尺寸和排布方式的多孔电极模型,并且采用激光选区熔化技术制备高精度成型电极样品,表征了样品的表面形貌、截面微观组织、电化学性能及稳定性,深入分析和研究了样品的析氢性能。结果表明,4组样品均呈现出粗糙微观表面,为析氢反应提供更多的活性位点。所有样品均表现出优异的电解稳定性,经测试后未见明显的性能衰减。梯度多孔结构有利于气液传质,减小气泡层电阻,降低析氢过电位。当电流密度为10 mA∙cm^(−2)时,梯度多孔样品的析氢过电位虽仅为406 mV,但气液传质效果较差,而气泡层电阻较大的均匀多孔样品的析氢过电位却高达766 mV。梯度多孔结构的构筑可显著提高镍电极的析氢动力学特性,梯度多孔样品的Tafel斜率最低为129 mV∙dec^(−1),明显低于均匀多孔电极的Tafel斜率168和211 mV∙dec^(−1)。析氢过程受Volmer步骤控制,尽管镍电极析氢动力学特性得到提升,但并未改变镍电极的析氢机理,所有样品的Tafel斜率均高于120 mV∙dec^(−1)。因此,引入梯度多孔结构可有效降低镍电极材料的析氢过电位,提升析氢性能。本研究为镍电极的结构优化设计及析氢性能的提升,提供了新思路。

关键词：碱式电解水激光选区熔化梯度多孔结构孔隙尺寸电解性能析氢动力学气液传质析氢性能

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碱式电解水电极多孔催化层冷喷涂制备及其性能研究

碱式电解水电极多孔催化层冷喷涂制备及其性能研究

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作者：姜欣格沈阳工业大学

学位级别：硕士

碱式电解水是目前最成熟的制氢技术,其结构简单、成本低、可常温工作,且可与可再生能源结合进行大规模制氢储能,它在储能领域具有广泛的应用前景。然而,其工作电流密度相对较低,且采用强腐蚀性电解液,易导致其金属部件腐蚀而降低电解效... 详细信息

碱式电解水是目前最成熟的制氢技术,其结构简单、成本低、可常温工作,且可与可再生能源结合进行大规模制氢储能,它在储能领域具有广泛的应用前景。然而,其工作电流密度相对较低,且采用强腐蚀性电解液,易导致其金属部件腐蚀而降低电解效率。Pt、Ir等贵金属在碱性条件下具有优异的催化性能,但成本高、储量少,无法满足大规模应用需求。作为贵金属催化剂的替代,过渡族金属Ni具有较高的耐碱腐蚀能力,同时也表现出仅次于贵金属的催化性能,且其价格低廉、丰度高,可满足大规模应用需求,是目前应用最广泛的电解水催化材料,但其电解性能仍需要进一步提高。经证实,增加电极的表面积可以为电解反应提供更多的活性位点,从而有效提升电解性能。因此,通过表面改性技术增加镍电极活性表面积提升电极性能成为了电解水制氢领域的重要研究方向。高压冷喷涂是一种新型表面改性技术,其采用高压高速气体作为介质,将金属颗粒加速到较高的速度,撞击在基体表面,并发生塑性变形形成涂层。该工艺效率高,适合大规模制备电解水催化剂涂层,且全过程金属颗粒无熔化无氧化,可实现冶金结合涂层的制备。本课题拟采用Ni+Al混合粉末作为喷涂粉末,通过改变造孔剂Al粉的含量实现催化涂层多孔结构的调控,通过不同造孔剂含量涂层沉积顺序的控制实现梯度多孔结构涂层的制备,并结合热处理去除涂层中的残余应力,进一步提高涂层结合强度。并通过SEM、EDS、XPS、XRD、工业CT等手段对涂层进行微观组织和结构表征,通过电化学方法对涂层电化学性能(LSV、CV、OCV、Tafel斜率、C等)进行表征,研究催化涂层多孔结构对电极性能的影响规律,研究多孔结构对电解过程中传质的影响情况,探讨镍电极的涂层组织结构对其催化性能的影响机制,阐明高性能电极涂层结构与性能的构效关系。结果表明,随着造孔剂Al含量的增加,涂层的孔隙率明显提高,Al含量为20%时,涂层孔隙率可达38.5%,这极大地增加了电极的表面积,使电极性能显著提升。合适的热处理会使涂层中Ni和Al发生互扩散,形成的合金相(Ni Al、NiAl)可有效增强涂层的结合强度,同时又能保证涂层的多孔结构,使电极具有较好的电解性能,电流密度为10m ***时,其HER过电位仅为30 m V。梯度多孔结构的引入有效改善了孔隙内的传质效果,使电极的催化活性得到进一步提升,其60 m ***的HER过电位仅为480 m V,且1.6V的电位下OER电流密度达80 m ***,这比N30A提高了约60%。而且该样品表现出良好的稳定性,非常适合用作电解水电极。

关键词：多孔镍电极高压冷喷涂后退火碱式电解水 HER/OER性能

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具有梯度结构的碱式电解水电极研究

具有梯度结构的碱式电解水电极研究

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作者：宋嘉薇沈阳工业大学

学位级别：硕士

碱式电解水制氢气作为发展最成熟的制氢方式,有广泛的应用前景,但其电解效率较低。Ni有着仅次于贵金属的HER催化活性,是较为经济高效的电极材料。为进一步提升镍基电极催化性能,需要优化其结构,增加有效表面积,从而在不改变现有材料体... 详细信息

碱式电解水制氢气作为发展最成熟的制氢方式,有广泛的应用前景,但其电解效率较低。Ni有着仅次于贵金属的HER催化活性,是较为经济高效的电极材料。为进一步提升镍基电极催化性能,需要优化其结构,增加有效表面积,从而在不改变现有材料体系的情况下实现电解性能的提升。有研究表明,构造出大比表面积结构可有效提高析氢效率,但在有限的空间内增加电极比表面积将导致电极内部孔隙的减少。电解过程涉及固、液、气三相介质间的交互作用,孔隙尺寸的减小会影响电极传质能力,从而限制电极电解性能的提升。针对这一问题,本文拟通过大气等离子喷涂和激光增材技术将微观多孔和宏观多孔结构引入镍电极,解决比表面积增大和孔隙尺寸间的矛盾关系。大气等离子喷涂工艺通过高温高速的等离子焰流将粉末材料熔融并以较高的速度沉积在基体表面形成涂层,具有高效、低成本等特点,配合造孔剂的使用,非常适合构筑微观多孔结构。本文通过控制造孔剂Al含量的添加,获得可以用于喷涂的Ni+Al混合粉末,并通过多组粉末组合喷涂的方式构造出造孔剂含量不同的涂层,腐蚀后可获得具有微观梯度多孔结构的涂层。激光选区熔化工艺则是通过高能激光束将粉末材料熔融,并逐层堆积形成构件的工艺,可以通过软件对宏观结构进行设计,实现各种复杂结构的精确可控制备。本文拟通过该工艺对孔隙的尺寸、位置、分布方式进行精准的调控,实现宏观梯度多孔结构的制备。本文通过SEM、EDS、XRD、XPS和工业CT等方式对样品的微观形态和涂层成分进行表征和分析,通过电化学测试对样品的电解析氢性能进行研究,结合物性表征和电化学性能对构筑的宏微观多孔结构进行评价分析。结果表明,由于具有丰富密集的梯度多孔结构,N543A微观多孔电极具有优异的析氢性能,在10 m ***电流密度下,其析氢过电位比单一孔隙的N30A电极降低了约27%。宏观的梯度多孔电极由于具有适应气泡上浮规律的梯度结构,电解产气时电极内部的气泡堆积和气滞情况更少,因而表现出更好的电解性能。薄片状梯度结构能有效减少浓差极化带来的阻抗,与结构粗厚的电极相比,该类电极析氢过电位减小约40%,因此更加适合作为电解电极。宏微观复合的梯度多孔电极的析氢活性得到了进一步的提升,其中带有微观负梯度多孔的N543A复合电极表现了最低的析氢过电位,10 m ***电流密度下过电位为325 m V,明显低于其他样品。可以得出结论,通过构造微观和宏观的梯度多孔结构,可以实现析氢效率的有效提升。

关键词：碱式电解水大气等离子喷涂激光选区熔化梯度多孔 HER性能

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