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硼掺杂氮化碳基纳米材料设计合成及光催化醇氧化性能

硼掺杂氮化碳基纳米材料设计合成及光催化醇氧化性能

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作者：刘海月黑龙江大学

学位级别：硕士

太阳能驱动的常温常压下以O为氧化剂将醇选择性氧化生产醛酮等产物是最理想的反应路径之一,然而实现高活性或者高选择性的转化过程仍然是一个巨大挑战,其关键在于如何制备具有针对醇氧化及O活化的光催化材料。非金属聚合物半导体石墨相... 详细信息

太阳能驱动的常温常压下以O为氧化剂将醇选择性氧化生产醛酮等产物是最理想的反应路径之一,然而实现高活性或者高选择性的转化过程仍然是一个巨大挑战,其关键在于如何制备具有针对醇氧化及O活化的光催化材料。非金属聚合物半导体石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride,g-cn),具有可见光响应、性质稳定及较高的导带位置利于O还原,已被证明可有效的活化O产生活性氧物种从而进行醇选择性氧化反应。但g-cn价带氧化能力不足,电荷分离较差以及缺少活化O的催化位点等问题仍限制其光催化醇氧化性能。因此,本论文制备硼掺杂氮化碳(Bcn)超薄纳米片调控其能带结构,并基于Bcn构建异质结以改善电荷分离,引入活化O的催化位点,综合实现高活性高选择性的光催化选择性醇氧化。具体开展了以下两个工作:(1)构建酞菁镍(niPc)-酞菁铁(FePc)/Bcn Z型异质结材料用于高效醇选择性氧化。首先将g-cn纳米片与na BH混合煅烧,制备了能带结构更适宜醇氧化的B掺杂g-cn即Bcn,然后通过氢键作用将niPc-FePc的J型聚集体组装在Bcn上,获得了维度匹配的新型niPc-FePc/Bcn异质结。通过改变ni:Fe比例获得最佳的niPc-FePc/Bcn光催化剂,在可见光条件下极大的提高苯甲醇的氧化转化率,同时对苯甲醛的选择性接近100%。实验和理论结果表明,构建的Bcn-FePc-niPc串联的Z型异质结促进了电荷分离,niPc和FePc的协同作用促进了催化O还原产生的活性超氧自由基,与Bcn产生的空穴共同主导苯甲醇的选择性氧化。本研究为绿色有机合成提供了一种新型的Z型光催化体系。(2)构建铁氧化物(FeOOH)修饰Bcn用于高效的醇选择性氧化。采用冷冻干燥的方法在Bcn上修饰高度分散的FeOOH(Fe-Bcn),其中Fe修饰量为1%的Fe-Bcn将苯甲醛的产率提升至1054.7μmol·g·h,选择性接近100%。空穴仍为氧化反应的主要活性物种,O-程序升温脱附曲线和电子顺磁共振结果表明Fe-Bcn吸附和活化O的能力大幅提高,并且利用电子产生O自由基,从而促进电荷分离,延长空穴寿命,进而极大地提高氧化苯甲醇能力。

关键词：硼掺杂g-c3n4 双金属酞菁修饰 Z型异质结 FeOOH修饰 O2活化光催化醇选择性氧化

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光催化还原去除六价铀污染非金属光催化材料制备与性能研究

光催化还原去除六价铀污染非金属光催化材料制备与性能研究

引用

作者：陈荣跃东华理工大学

学位级别：硕士

核工业的发展促进了人类社会的巨大进步,与此同时也产生了大量的核废料六价铀,对人类健康和生态环境带来极大的危害,是人类迫切需要解决的重大环境问题。本论文研究光催化还原技术还原去除六价铀污染。本论文研究了硼掺杂g-cn和石墨烯... 详细信息

核工业的发展促进了人类社会的巨大进步,与此同时也产生了大量的核废料六价铀,对人类健康和生态环境带来极大的危害,是人类迫切需要解决的重大环境问题。本论文研究光催化还原技术还原去除六价铀污染。本论文研究了硼掺杂g-cn和石墨烯型碳材料-碳纳米笼作为半导体光催化还原六价铀污染,我们以硼酸和硫脲为前驱体,通过热聚合法,一步制备硼掺杂g-cn光催化材料;以苯为前驱物,通过化学气相沉积法,制备得到石墨烯型碳纳米笼光催化。论文中,我们研究了硼的掺杂形态和含量对g-cn基光催化材料的可见光的吸收、价带和导带电位、光电子迁移和利用效率的影响,于此同时,我们也研究了碳纳米笼制备温度对碳纳米笼光学性质、电学性质以及电子结构的影响,确定硼掺杂g-cn和碳纳米笼光催化材料表面电子结构与光催化还原六价铀性能之间的定性、定量关系,揭示了光催化机理,为新型高效光催化还原去除六价铀催化剂的设计与开发提供依据。

关键词：光催化 UO22+还原硼掺杂g-c3n4 碳纳米笼

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