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硼掺杂石墨烯的制备及在超级电容器中应用进展

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广东化工 2020年第9期47卷 97-98,94页

作者：林佳平李泽胜林业泓广东石油化工学院化学工程学院广东茂名525000

硼掺杂石墨烯能够提供高电导率、高比表面积、许多缺陷边缘活性位点而具有优异的电化学性能,硼掺杂石墨烯的制备方法有水热法、热处理法、等离子处理法、化学沉积法、电弧放电合成法等。在介绍硼掺杂石墨烯的制备方法和特点的基础上,综... 详细信息

硼掺杂石墨烯能够提供高电导率、高比表面积、许多缺陷边缘活性位点而具有优异的电化学性能,硼掺杂石墨烯的制备方法有水热法、热处理法、等离子处理法、化学沉积法、电弧放电合成法等。在介绍硼掺杂石墨烯的制备方法和特点的基础上,综述了以硼掺杂石墨烯为电极材料的超级电容器应用进展。

关键词：硼掺杂石墨烯超级电容器制备电极材料

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硼掺杂石墨烯用作锂硫电池夹层材料的研究

化工技术与开发 2016年第5期45卷 10-14,32页

作者：王璐浙江省碳材料重点实验室温州大学化学与材料工程学院浙江温州325027

将硼酸和还原氧化石墨烯在高温下热解,制得硼掺杂石墨烯BGE,并用于硫正极和隔膜之间的夹层材料。形貌结构表征证明,硼原子被成功掺杂到石墨烯结构中。电化学测试表明,BGE夹层提高了电极导电性。得益于其对多硫化物的物理拦截和化学吸附... 详细信息

将硼酸和还原氧化石墨烯在高温下热解,制得硼掺杂石墨烯BGE,并用于硫正极和隔膜之间的夹层材料。形貌结构表征证明,硼原子被成功掺杂到石墨烯结构中。电化学测试表明,BGE夹层提高了电极导电性。得益于其对多硫化物的物理拦截和化学吸附功能特点,BGE夹层的采用提高了电池的倍率性能,取得了在10C下500 m Ah·g-1的放电比容量。

关键词：碳纳米管硼掺杂石墨烯锂硫电池夹层材料

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硼掺杂石墨烯对氢化镁吸放氢性能的影响

中国锰业 2023年第5期41卷 42-46页

作者：陆宾史磊王绍立全军苏广源方皓黄中伟李睿张健广西汇元锰业有限责任公司广西来宾546138 来宾市科技开发中心广西来宾546100 长沙理工大学汽车与机械工程学院湖南长沙410114

采用高温还原技术成功制备出B掺杂石墨烯,然后通过高能球磨法将MgH_(2)与B掺杂石墨烯相复合,研究了B掺杂石墨烯对MgH_(2)组织结构与吸放氢性能的影响及机理。结果显示:基于氧化石墨烯与硼酸的机械研磨与高温烧结,可实现氧化石墨烯的还... 详细信息

采用高温还原技术成功制备出B掺杂石墨烯,然后通过高能球磨法将MgH_(2)与B掺杂石墨烯相复合,研究了B掺杂石墨烯对MgH_(2)组织结构与吸放氢性能的影响及机理。结果显示:基于氧化石墨烯与硼酸的机械研磨与高温烧结,可实现氧化石墨烯的还原以及B原子在石墨烯中的掺杂;B掺杂石墨烯在MgH_(2)中的分散程度与其球磨时间密切相关;球磨6 h后,B掺杂石墨烯可实现在MgH_(2)中的均匀分散,MgH_(2)颗粒较同等球磨条件下的纯MgH_(2)而言明显细化且其尺寸相对均匀;相对于纯MgH_(2)而言,其初始放氢温度降低了25.2℃,且其吸放氢速率明显提升;其原因可能在于B掺杂石墨烯对MgH_(2)发挥了催化-限域协同改性作用。

关键词：氢化镁吸放氢性能催化硼掺杂石墨烯

掺杂二硫化钼/石墨烯复合材料的制备及其电催化析氢性能的研究

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掺杂二硫化钼/石墨烯复合材料的制备及其电催化析氢性能的研究

作者：侯世成浙江大学

学位级别：硕士

社会人口的不断增长和人们生活水准的日益提高,相伴而来的是对能源的旺盛需求。当前,大部分的能源供给形式都是以化石能源为主,例如,石油,煤和天燃气等。然而,化石燃料的大规模使用也导致了日益严重的环境问题。氢气作为一种清洁无污染... 详细信息

社会人口的不断增长和人们生活水准的日益提高,相伴而来的是对能源的旺盛需求。当前,大部分的能源供给形式都是以化石能源为主,例如,石油,煤和天燃气等。然而,化石燃料的大规模使用也导致了日益严重的环境问题。氢气作为一种清洁无污染的可持续能源,正受到社会的广泛关注。氢气不但可以直接作为能源载体,还可以通过燃料电池等转化成电能等其他能源利用形式。并且在整个利用过程中,具有高效率、零污染等优点。电解水是获得高纯氢最有效的一种方式。但是,目前高效、稳定、廉价的析氢催化剂的缺乏,成为制约氢气大规模应用的关键因素。由于MoS2具有接近于Pt等贵金属催化剂的吸附氢自由能,引起了科研人员的广泛重视。但是,MoS2作为一种半导体材料,其导电性差,并且MoS2的层与层之间存在范德华力的相互作用,容易造成层与层之间的相互堆积阻碍了 MoS2活性位点的暴露。这些因素都大大的影响了 MoS2作为析氢催化剂的应用。石墨烯的作为一种新兴材料,具有柔韧性好、比表面积大、可塑性强和良好的导电性等优点。石墨烯的应用,不但为MoS2提供的良好的负载基底,一定程度上抑制了 MoS2纳米片层之间的堆积,暴露了更多的活性位点,而且作为一种良好的电子传输载体增加了 MoS2的导电性。此外,B、N、P和S等杂原子的掺杂,可以改变石墨烯的电子结构增加石墨烯的电荷迁移率同时引入能带产生催化活性位。而过渡金属(Ni,Co,Fe,Cu)等掺杂到MoS2的晶格中,可以进一步提高MoS2的电催化活性。本论文在MoS2/石墨烯复合材料的基础上,通过Ni掺杂MoS2或者B掺杂石墨烯等手段,制备掺杂MoS2/石墨烯复合物,进一步提高MoS2/石墨烯复合材料的电催化析氢性能,并对材料进行实验表征和电催化析氢性能测试。论文主要的研究方法、步骤和结果如下:(1)Ni掺杂MoS2/石墨烯复合材料(Ni-MoS2/G):以Ni(CH3COOH)2·4H2O作为镍源,在氧化石墨烯的存在下,通过一步水热法制备Ni-MoS2/G。并同时探究了不同含量的Ni(CH3COOH)2·4H2O的引入对MoS2/G电催化析氢性能的影响。实验结果表明,Ni掺杂形成了 NiMoS结构,同时镍的引入改变了复合材料的形貌,有效的改变了复合材料的电催化析氢活性。当水热反应体系中引入0.075 mmol的Ni(CH3COOH)2·4H2O时,所制得的复合材料(Ni0.05-MoS2/G)的起始电位为 165mV,Tafel 斜率为 50.8mV/dec,并且经过 1000循环后其电催化析氢性能也没有显著的衰减,显示出良好的电催化析氢性能。(2)以H3BO3作为硼源采用一步水热法合成MoS2/B掺杂石墨烯(MoS2/BRGO)复合材料。由于B掺杂石墨烯改变了石墨烯表面的电子结构,引入电子空穴,增加了石墨烯的电导率同时在石墨烯内引入了一个能带,在石墨烯表面产生电催化活性位。在MoS2纳米片和B掺杂石墨烯协同作用下,该复合材料显示出优异的电催化析氢性能。尤其当水热反应体系中引入2.0 mmol的H3BO3时,所得到的复合材料(MoS2/BRGO-2)在0.5MH2SO4电解液中,所测得的起始电位为130mV,Tafel斜率为46.3mV/dec,并且在过电势η=150mV的情况下,其电荷转移电阻(Rct)仅为87Ω,表现出更快的HER反应动力学。

关键词：二硫化钼石墨烯镍掺杂二硫化钼硼掺杂石墨烯析氢反应

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石墨烯复合物的电化学研究

石墨烯复合物的电化学研究

作者：彭伟东华东师范大学

学位级别：硕士

石墨烯被发现以来,已广泛的应用于清洁能源的发展中,同时也被用于构建快速,准确,稳定的生物传感器,在人类健康诊断等方面起着重要作用。本文采用杂原子掺杂石墨烯及石墨烯稀土氧化物纳米粒子复合材料,应用在了燃料电池电极以及生物小分... 详细信息

石墨烯被发现以来,已广泛的应用于清洁能源的发展中,同时也被用于构建快速,准确,稳定的生物传感器,在人类健康诊断等方面起着重要作用。本文采用杂原子掺杂石墨烯及石墨烯稀土氧化物纳米粒子复合材料,应用在了燃料电池电极以及生物小分子传感器研究中。第一章绪论主要介绍了石墨烯与石墨烯复合材料的合成方法及其在电化学催化、生物分析检测等方面的应用。第二章硼／氮掺杂石墨烯的合成及其应用于抗坏血酸、多巴胺、尿酸的同时检测研究本章报道了一种简单的合成p-型半导体石墨烯,硼掺杂石墨烯的方法。以硼烷四氢呋喃为原料,通过水热法在180℃下合成,制作方法简单。另外我们合成了n-型半导体,氮掺杂石墨烯作为对比,通过实验发现硼掺杂石墨烯的异相电子转速率相对较高,两种材料都可以实现对抗坏血酸、多巴胺以及尿酸的同时电化学检测,并且异相电子转移速率较高的硼掺杂石墨烯,对三种生物小分子的检测下限更低,灵敏度更高。第三章还原石墨烯表面控制生长二氧化铈纳米粒子及其氧还原催化研究本章通过热处理三价铈盐和氧化石墨烯(Ce3+-GO),合成二氧化铈纳米粒子还原石墨烯(CeO2-rGO)复合物,并将该复合材料用于ORR催化电极构建中。通过透射电镜(TEM),X射线散射光谱(XRD)等分析手段,探究了不同反应温度下,CeO2纳米粒子的粒径及结晶情况。结果表明,在750℃下二氧化铈纳米粒子结晶度更高,并且氧还原活性也比其他温度下合成的材料更好。相比于商业的Pt/C, CeO2-rGO750稳定性更好,对甲醇也有很好的耐受性。第四章基于Eu2O3/Yb2O3纳米粒子rGO复合材料的过氧化氢电化学传感器研究本章通过-步热处理,通过铕盐和镱盐-氧化石墨烯合成氧化铕,氧化镱纳米粒子复合的石墨烯材料Eu2O3-rGO, Yb2O3-rGO。通过扫描电镜(SEM),X射线衍射(XRD),拉曼光谱,X射线能谱等手段对材料的结构与形貌进行分析。并将复合材料应用于过氧化氢电化学非酶传感器中。相比较下,Yb2O3-rGO检测线性为2 gM到4 mM,检测下限为1μM(S/N＝3),并将该电极用于检测细胞中的过氧化氢。

关键词：石墨烯硼掺杂石墨烯二氧化铈氧还原电化学传感器氧化镱

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二维材料电催化一氧化氮还原性能的理论预测

二维材料电催化一氧化氮还原性能的理论预测

作者：纪爽哈尔滨师范大学

学位级别：硕士

氮是地球上最丰富的元素之一,可以转化为氨(NH)、一氧化氮(NO)等不同产物。NH是动植物和其他生命形式所必需的物质,而NO是一种严重的环境污染物。因此,减少或转化NO是氮循环领域中的一个重要问题。电化学方法由于能在温和条件下进行、... 详细信息

氮是地球上最丰富的元素之一,可以转化为氨(NH)、一氧化氮(NO)等不同产物。NH是动植物和其他生命形式所必需的物质,而NO是一种严重的环境污染物。因此,减少或转化NO是氮循环领域中的一个重要问题。电化学方法由于能在温和条件下进行、低耗、清洁等优势被认为是解决人类所面临的能源和环境问题的有效手段之一。电催化一氧化氮(NOER)是减少其污染、并转化为有用氨产物的主要途径之一,该过程能快速发生依赖于催化剂的辅助作用。然而,目前常用的NOER催化剂主要是基于过渡金属的催化剂。常常面临成本高、含量低、催化效率低等缺点,因而极大限制了它们的大规模应用。因此,开发高稳定性、高活性、高选择性的廉价新型催化剂是电催化一氧化氮领域所面临的挑战。为此,我们通过密度泛函理论研究了硼掺杂石墨烯(BG)以及碳掺杂的氮化硼纳米片(C-doped BN)作为非金属催化剂应用于NOER过程中,具体结果如下:(1)在二维石墨烯中引入元素硼,以此提高其对NOER的催化活性。NOER在该类催化剂上的最优反应路径为:NO→NO→HNO→NHO→NHOH→NH→NH,反应产物为NH,其中NO质子化到HNO是整个路径的决控步骤,所需要克服的吉布斯自由能垒为0.35 eV,同时,该催化剂表现出良好的抑制析氢反应效果。此外,HNO与NO分子偶联,伴随一系列质子化过程,最终可产生N2O,其最低限制电位仍是形成HNO*中间体这步。而沿着最低能量路径产生NH3的最高动力学能垒为0.70 eV,略低于产生NO的最高动力学能垒(0.76 eV),因而NO也是NOER可能的产物。(2)C原子替代h-BN单层中的N原子形成的催化剂对NOER表现出优异的催化活性。在NO低覆盖率时,通过HNO中间体形成氨,起始电位为-0.37 V,而在高覆盖率中通过二聚体形式形成N2O,起始电位仅为-0.15 V,且产生N2O的最高能垒(0.36 eV)小于沿着最低能量路径产生NH的最高能垒(0.59 eV)。这表明NOER在该类催化剂上更倾向于通过2电子还原途径形成NO,即2NO(g)+2H+2e→NO+HO(l),同时对析氢副反应有显著的抑制作用。本论文研究结果表明,硼掺杂的石墨烯以及碳掺杂的硼氮片材料是非常有前途的非金属电催化剂,对NOER具有很高的催化活性和反应选择性。

关键词： NO电还原反应非金属催化剂硼掺杂石墨烯 h-BN 密度泛函理论