检索结果-南通市图书馆

作者：刘萍黑龙江大学

学位级别：硕士

过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好的绿色氧化物广泛应用于化学工业、环境修复和可持续能源转换等领域。当前,工业上H2O2生产主要采用蒽醌氧化工艺,但该技术能耗高且环境污染严重。太阳能驱动的光催化技术通过氧还原和水氧化途径生产H2O2... 详细信息

过氧化氢(H2O2)作为一种环境友好的绿色氧化物广泛应用于化学工业、环境修复和可持续能源转换等领域。当前,工业上H2O2生产主要采用蒽醌氧化工艺,但该技术能耗高且环境污染严重。太阳能驱动的光催化技术通过氧还原和水氧化途径生产H2O2,是一种绿色环保的H2O2生产替代方法,有望解决当前能源短缺和环境污染问题,然而,光合成H2O2的实际应用受光催化效率的制约。为此,开发高效的光催化材料体系至关重要。硼掺杂氮化碳(BCN)具有可见光响应,物理化学性质稳定和制备简单等优点,但仍存在光生电荷分离差且缺乏反应催化位点的科学问题。针对以上问题,本论文从提高光生电荷分离效率及引入助催化剂增加催化位点的角度出发,围绕电子和空穴双调控开展了以下工作:1、探索了 Ag和苝酰亚胺(PDI)共修饰对BCN光生电荷分离性质及可见光催化生产H2O2性能的影响。首先,通过π-π组装将PDI修饰在BCN上,随后用光沉积法定向地将Ag纳米颗粒修饰在BCN上,获得PDI/BCN-Ag纳米复合体。在可见光条件下,最佳样品H2O2生成速率可达143 μmol g-1 h-1,约为BCN的2.6倍,g-C3N4的13倍。活性的提升可归因为PDI与Ag纳米颗粒的协同作用。PDI与BCN构建S型异质结,有效地提高了 BCN的载流子分离效率。Ag纳米颗粒捕获了光生电子促进氧还原反应。此外,通过活性物种捕获实验等证实了氧气还原和水氧化的“双通道”生产H2O2的反应路径。2、探索了 FeOOH和CoOx纳米团簇共修饰对BCN电子和空穴分别调控及可见光催化生产H2O2性能的影响。首先,采用冷冻干燥法在BCN上修饰高度分散的FeOOH纳米团簇。随后,通过光生空穴辅助氧化的方法进一步修饰CoOx,可控制备了 FeOOH和CoOx共修饰的BCN。最佳样品0.75CoOx-BCN-1FeOOH在可见光照射条件下,H2O2生成速率可达251μmol g-1 h-1,约为BCN的5倍,g-C3N4的22倍,生成H2O2的选择性为80%。利用原位瞬态吸收等光物理和光化学手段对光生电荷转移机制进行了分析,证明了 FeOOH纳米团簇可有效捕获光生电子并促进氧气的活化,CoOx纳米团簇可捕获光生空穴并促进水氧化,二者协同实现了对电子和空穴双调控,在促进BCN光生电荷分离的同时分别提供了还原氧化反应的活性位。此外,发现FeOOH的引入使氧还原反应由两步单电子反应路径转变为直接的二电子反应路径,有效提高了氧原子的利用率。本论文的开展,从光生电荷调控及反应催化角度,为设计合成高活性的BCN基光催化剂用于H2O2生产提供了可行策略,同时也为揭示光催化H2O2生产的反应途径提供了新思路。

关键词：硼掺杂氮化碳光生电荷调控助催化剂修饰可见光催化 H2O2生产

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基于硼掺杂氮化碳材料构建ECL生物传感器用于MicroRNA的灵敏检测

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化学传感器 2023年第4期43卷 44-53页

作者：徐苑棋袁若西南大学化学化工学院重庆400715

研究中,用所获得的硼掺杂氮化碳(B-C_(3)N_(4))作为发射体,构建了一种用于超灵敏检测疾病标志物microRNA-222(miRNA-222)的ECL生物传感器。首先,将制得的B-C_(3)N_(4)材料修饰在玻碳电极(GCE)表面成膜,再在电极表面修饰上金纳米粒子(Au ... 详细信息

研究中,用所获得的硼掺杂氮化碳(B-C_(3)N_(4))作为发射体,构建了一种用于超灵敏检测疾病标志物microRNA-222(miRNA-222)的ECL生物传感器。首先,将制得的B-C_(3)N_(4)材料修饰在玻碳电极(GCE)表面成膜,再在电极表面修饰上金纳米粒子(Au NPs)来固载DNA以实现后续传感器的构建。所设计的ECL生物传感器对miRNA-222具有良好的ECL信号响应,实现了对miRNA-222的超灵敏检测,其线性范围为1 fmol/L~1 nmol/L,并成功应用于癌症细胞裂解液中miRNA-222的检测。该项工作丰富了非金属纳米材料在ECL领域的应用,并为在临床和生物化学中的microRNA超灵敏检测提供了新的途径。

关键词：电化学发光传感器硼掺杂氮化碳 MicroRNA

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二维Z型BCN/Sn_(3)O_(4)复合材料的光催化还原性能

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高等学校化学学报 2021年第12期42卷 3722-3730页

作者：王乙舒李雪闫丽徐红赟祝玉鑫宋艳华崔言娟江苏科技大学环境与化学工程学院镇江212100

分别以直接热聚合法和水热合成法制备得到二维硼掺杂氮化碳(BCN)和四氧化三锡(Sn_(3)O_(4))半导体材料,采用超声复合和煅烧复合两种方法构建了BCN/Sn_(3)O_(4)复合材料.利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)光谱、透射电子显微... 详细信息

分别以直接热聚合法和水热合成法制备得到二维硼掺杂氮化碳(BCN)和四氧化三锡(Sn_(3)O_(4))半导体材料,采用超声复合和煅烧复合两种方法构建了BCN/Sn_(3)O_(4)复合材料.利用X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射(UV-Vis)光谱、透射电子显微镜(TEM)等手段对所制备样品进行了表征和分析,探讨了不同复合方法对催化剂微观结构及光电性质的影响;以可见光下光解水制氢和活化氧制过氧化氢为模型反应考察了催化剂的光催化性能.结果表明,BCN与Sn_(3)O_(4)能够形成二维面-面复合结构,相比于超声复合法,直接煅烧法更有利于有效界面的形成,使得界面间产生Sn_(3)O_(4)到BCN的电荷迁移,增强了BCN表面电荷密度,并使复合材料具有更加优化的光电响应和光催化还原活性,其中煅烧法得到的复合样品BCN/Sn_(3)O_(4)-3C(Sn_(3)O_(4)与BCN质量比为3%)表现出显著增强的光解水制氢及活化氧制过氧化氢的活性.

关键词：硼掺杂氮化碳二维复合 Z型异质结制氢活化氧

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多孔氮化硼催化剂催化乙炔与二氯乙烷制氯乙烯

多孔氮化硼催化剂催化乙炔与二氯乙烷制氯乙烯

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作者：周维辽宁石油化工大学

学位级别：硕士

聚氯乙烯(PVC)是世界上产量最大的塑料原料之一,产量仅次于聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)。聚氯乙烯制品广泛应用医疗用品、建筑材料、产品包装、电器制品和服装产品中。近些年,我国随着经济的快速发展,人民对于物品的需求量也逐步增加,对于... 详细信息

聚氯乙烯(PVC)是世界上产量最大的塑料原料之一,产量仅次于聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)。聚氯乙烯制品广泛应用医疗用品、建筑材料、产品包装、电器制品和服装产品中。近些年,我国随着经济的快速发展,人民对于物品的需求量也逐步增加,对于聚氯乙烯的需求量也进一步加大。目前工业上主要有三种制备氯乙烯单体的方式,分别是乙炔法、乙烯法和乙烷法,我国由于多煤少气贫油的自然条件,因此目前在氯乙烯的制备方向上主要以乙炔法为主。随着近年来石油价格进一步走低,将乙炔法与乙烷法联合,即使用乙炔与二氯乙烷直接催化转化制备氯乙烯的方法也逐步成为研究人员的重点研究方向,该方法相比于乙炔法和乙烷法具有较高的原子经济性和低能耗的优势。为了解决贵金属催化剂的价格高昂,非贵金属催化活性及稳定性较差等问题,无金属催化剂目前成为氯乙烯制备的主要研究方向。本文主要从催化剂载体处理,使用硼源制备活性炭负载的硼掺杂的氮化碳催化剂以及多孔氮化硼催化剂这三方面对无金属催化剂用于乙炔与二氯乙烷制备氯乙烯反应进行探究,并采用氮气物理吸附脱附(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段对催化剂的理化性能进行分析。首先,使用酸处理、高温处理和无处理这三种方式处理椰壳活性炭和煤基活性炭,使用尿素作为前驱体,使用处理后的活性炭作为载体制备了多种活性炭负载的氮化碳催化剂。催化剂在使用乙炔与二氯乙烷制备氯乙烯的微反装置评价后,发现使用硝酸处理的椰壳活性炭制备的g-CN/YAC-2催化剂反应活性最高,该催化剂的最高乙炔转化率达到了83%,而使用高温处理的活性炭制得的g-CN/YAC-3催化剂反应活性最低,其原因是硝酸处理过的活性炭比表面积、孔容和孔径相比于无处理的活性炭更大,有利于反应物在催化剂孔道内部的扩散,并且硝酸处理过的活性炭制得的催化剂表面拥有更多的缺陷位,有利于乙炔氢氯化反应步骤的进行。本文又探究了使用硼化合物制备的活性炭负载的硼掺杂氮化碳催化剂在乙炔与二氯乙烷催化转化制备氯乙烯反应中的表现。通过实验发现使用硼酸前驱体制备的催化剂效果要好于四苯硼钠作为前驱体制备的催化剂,但是相比于活性炭负载的氮化碳催化剂活性均有所下降,其原因是由于使用两种硼前驱体进行掺杂后,制得的催化剂孔道被硼物种堵塞,进而降低了反应物在催化剂中的传质效率,导致反应活性降低。为了提高催化剂对于乙炔与二氯乙烷反应中乙炔氢氯化步骤的反应活性,需制备含硼量更多的催化剂以提高催化剂的Lewis酸性,因此使用硼酸和三聚氰胺制备了多种多孔氮化硼催化剂,经过评价试验后发现BN-1催化剂催化活性最高,最高的乙炔转化率为86%,可以发现该催化剂可以提高该反应中乙炔氢氯化步骤的转化率,并且该催化剂也有很高的时空产率,说明该催化剂的活性位密度明显高于活性炭负载的氮化碳催化剂。

关键词：氮化硼催化剂 Lewis酸性位硼掺杂氮化碳氯乙烯

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