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基于蒸镀锂负极的固态锂-硫电池的设计与性能

基于蒸镀锂负极的固态锂-硫电池的设计与性能

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作者：郝玉洁南京大学

学位级别：硕士

如今,锂离子电池技术在便携式电子设备的供能领域已经获得了巨大的成功。然而,由于其较低的能量密度并不能满足电动汽车和混合动力电动汽车对长距离续航的需求。锂-硫电池由于其高能量密度(2600 Whkg-1),被认为是最具有前景下一代蓄电... 详细信息

如今,锂离子电池技术在便携式电子设备的供能领域已经获得了巨大的成功。然而,由于其较低的能量密度并不能满足电动汽车和混合动力电动汽车对长距离续航的需求。锂-硫电池由于其高能量密度(2600 Whkg-1),被认为是最具有前景下一代蓄电系统。在锂-硫电池中,存在的问题主要有:(1)硫和其放电产物Li2S的绝缘性;(2)充放电过程中正极材料会有很大的体积膨胀,对电池结构会造成损坏;(3)放电中间产物会溶解在电解液中并向负极穿梭,造成电池循环寿命的损失。其中,穿梭效应是锂-硫电池中最严峻的问题,会导致材料的损失,进而导致容量的衰减和库伦效率的降低。在本文中,为了解决硫单质不导电的问题,将硫与多壁碳纳米管(S-MWCNT)复合,其中硫的负载量高达80%。多壁碳纳米管缠结形成的网状结构,在提供充足的离子传输通道的同时,还可以一定程度上承受循环过程中正极材料的体积膨胀。然而使用S-MWCNT做正极材料,采用传统有机电解液的锂-硫电池中,仍存在严重的穿梭效应,循环效率有待提高。由于多硫化物不溶于固态电解质,因而在固态电池穿梭效应可以被有效地抑制。固态电解质种类繁多,经过对比分析,我们选择在室温下综合性能比较突出的具有 NASICON 结构的 Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3(LAGP)(～10-4 S cm-1)的无机陶瓷材料作为固态电解质。然而相较于有机电解液来说,电解质阻抗比较大,会使整个电池内阻偏大,导致能量效率的降低。我们从改善界面接触性入手来降低电池的内阻。通过直接在LAGP片上蒸镀负极的方法,提高Li和LAGP界面的接触性;将正极材料S-MWCNT均匀涂抹在LAGP片上之后,在正极滴加少许离子液体,提高正极材料的离子导电性。测试结果表明使用蒸镀锂负极的固态电池与同条件下使用普通锂片的固态电池相比,电池阻抗下降了 60%。综上,我们设计了 S-MWCNT为正极,LAGP片作为固态电解质,蒸镀锂作为负极并且在正极滴加了少许离子液体的具有新型结构的固态电池,这种电池首圈放电容量为1510 mAhg-1,高达锂-硫电池理论容量的90%,循环30圈后放电容量为1400 mAh g-1,仍有首圈放电容量的94%。并且在循环30圈的过程中,每圈的库伦效率都几近于100%。实验结果表明,这种结构的固态电池具有优秀的电化学性能。

关键词：固态锂-硫电池硫-碳纳米管复合材料蒸镀锂负极 LAGP

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