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负载Mn-Fe及硫酸酸化联合作用对合成(Ce,La)CO_(3)F的NH_(3)-SCR脱硝性能影响

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稀有金属与硬质合金 2022年第2期50卷 37-44页

作者：陈泽东李娜武文斐内蒙古科技大学能源与环境学院内蒙古包头014010 内蒙古自治区高效洁净燃烧重点实验室内蒙古包头014010

以白云鄂博氟碳铈矿为研究对象,按其Ce/La质量比利用水热法合成(Ce,La)CO_(3)F晶粒,并对其NH_(3)-SCR脱硝性能进行研究。结果表明,投加过量NaHCO_(3)合成的(Ce,La)CO_(3)F催化效果更好。合成(Ce,La)CO_(3)F晶粒经500℃焙烧后,脱硝效果最... 详细信息

以白云鄂博氟碳铈矿为研究对象,按其Ce/La质量比利用水热法合成(Ce,La)CO_(3)F晶粒,并对其NH_(3)-SCR脱硝性能进行研究。结果表明,投加过量NaHCO_(3)合成的(Ce,La)CO_(3)F催化效果更好。合成(Ce,La)CO_(3)F晶粒经500℃焙烧后,脱硝效果最佳,当催化反应温度为200℃时,NO_(x)转化率为34%。负载Mn-Fe及硫酸酸化联合作用可激发(Ce,La)CO_(3)F催化剂组分的活性,联合作用下的催化剂经400℃焙烧后,获得了93%的NO_(x)转化率(催化反应温度250℃)。通过原位红外技术探究了(Ce,La)CO_(3)F催化剂的反应机理。结果表明:负载Mn-Fe及硫酸酸化(Ce,La)CO_(3)F催化剂表面反应主要遵循E-R机理,反应物种为NH_(3)(g)吸附在催化剂表面产生的NH^(+)_(4)/NH_(3)(a)和NO,经一系列中间反应生成N_(2)和H_(2)O。本研究可为稀土精矿作为脱硝催化剂利用提供理论指导。

关键词：合成(Ce,La)CO_(3)F 负载Mn-Fe 硫酸酸化联合作用脱硝性能催化机理

基于硫酸酸化的不同调理方式对污泥脱水性能改善的研究

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基于硫酸酸化的不同调理方式对污泥脱水性能改善的研究

作者：张鹏源南京大学

学位级别：硕士

城市污水处理厂在处理城市生活污水及工业废水时会产生大量的剩余污泥(简称污泥),这些剩余污泥不加以妥善处理处置直接排放会威胁生态环境及人类健康。污泥的处理处置以减量化,无害化,资源化为原则。其中污泥的减量化是污泥处理处置的... 详细信息

城市污水处理厂在处理城市生活污水及工业废水时会产生大量的剩余污泥(简称污泥),这些剩余污泥不加以妥善处理处置直接排放会威胁生态环境及人类健康。污泥的处理处置以减量化,无害化,资源化为原则。其中污泥的减量化是污泥处理处置的关键步骤,也是实现后续污泥的处理处置的前提。由于污泥中含有大量的水分,因此实现污泥减量化的关键在于污泥的脱水处理。污泥在机械脱水前,需要投加不同的调理剂以此来改善污泥的脱水性能。寻求一种高效且成本低廉的处理方法是一直是污泥调理技术的研究热点。而且由于污泥本身含有大量的可回收利用资源,因此在对污泥进行调理时,应根据污泥本身具体的性质,合理选择调理技术。本研究以硫酸调理污泥为基础,并根据实验用污泥的含铁量高的特点,研究了单独使用硫酸,硫酸与煤气化残渣联用,硫酸与双氧水联用这三种调理方式对污泥脱水性能的影响。(1)单独使用硫酸对污泥进行调理能够改善污泥的脱水性能,当硫酸投加量为1.5 mL、搅拌时间5 min时,污泥比阻值为4.57×1012 m/kg,泥饼含水率降低为73.79%,污泥减量化效果明显。(2)实验使用煤气化残渣这一固体废弃物作为一种新的调理剂,并和硫酸联合使用,研究其对污泥脱水性能的影响。使用硫酸和煤气化残渣对污泥进行调理后,污泥比阻和泥饼含水率进一步降低,污泥的脱水性能得到进一步的改善。研究表明,经过1.5 mL硫酸溶液和1.0 g/g DS煤气化残渣进行调理后,污泥比阻值降低至2.17 ×1012 m/kg,泥饼含水率降低至53.27%。(3)通过对污泥的元素成分进行分析得知污泥中含有相当质量的含铁物质,根据污泥这一性质,通过使用硫酸溶液1.5 mL,酸化搅拌30 min后污泥液相中亚铁离子含量达到最大值,通过投加双氧水实现对污泥Fenton/类Fenton调理,污泥脱水性能的到显著提高,实验结果表明,投加1.0 mL双氧水,反应时间2 min,污泥比阻值降低至0.4×1012 m/kg,污泥含水率为67.12%。

关键词：污泥脱水硫酸酸化煤气化残渣助滤 Fenton/类Fenton

合成(Ce,La)CO3F硫酸酸化和负载Mn、Fe的NH3-SCR脱硝性能及机理研究

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合成(Ce,La)CO3F硫酸酸化和负载Mn、Fe的NH3-SCR脱硝性能及机理研...

作者：陈泽东内蒙古科技大学

学位级别：硕士

近些年来,国内煤炭消耗量有不断增加的趋势,煤炭燃烧过程造成的大气污染问题日益严重化,其中以燃煤电厂为代表的固定资源排放占总体排放的60%。利用煤、柴油和汽油生产的NO会导致一系列环境问题,因此对NO的脱除减排势在必行。现在的脱... 详细信息

近些年来,国内煤炭消耗量有不断增加的趋势,煤炭燃烧过程造成的大气污染问题日益严重化,其中以燃煤电厂为代表的固定资源排放占总体排放的60%。利用煤、柴油和汽油生产的NO会导致一系列环境问题,因此对NO的脱除减排势在必行。现在的脱硝领域中SCR技术(选择性催化还原)受到了很多研究者的青睐。而SCR技术中的难点在于催化剂的选择,传统的VO-WO(MoO)/TiO催化剂由于其毒性、较窄的脱硝温度窗口等问题尚未解决,这便促使了对新型催化剂的研究。矿物催化剂由于其无毒、元素种类丰富等优点受到了越来越多学者的关注。稀土精矿中主要的稀土矿物为氟碳铈矿和独居石,两者共占71.48%。稀土精矿中的主要稀土元素为Ce、La、Nd等,氟碳铈矿中主要稀土元素为Ce、La、Nd和Pr,共占元素总量的59.07%,这为制备稀土催化剂奠定了基础。但由于现有技术无法提取到纯的氟碳铈矿,仅有少量的纯度在90%以上的氟碳铈矿,其中还伴有褐铁矿以及CaCO等杂质。白云鄂博氟碳铈矿的分子式最接近(Ce,La)COF,所以本文首先通过水热法合成(Ce,La)COF晶粒,然后通过XRD、BET、H2-TPR、NH(NO)-TPD、XPS等一系列的表征以及活性测试手段研究合成(Ce,La)COF晶粒与过渡金属Mn、Fe以及硫酸间的相互作用。最后利用傅里叶红外实验研究催化剂在NH-SCR反应中的反应路径以及反应机理。本文旨在通过对合成(Ce,La)COF的研究推导氟碳铈矿的性质,从而为稀土精矿作为脱硝催化剂提供理论指导意义。(1)通过XRD及晶胞参数确定合成(Ce,La)COF晶粒的晶体结构,发现合成(Ce,La)COF和氟碳铈矿的衍射峰基本一致,对二者进行了后台晶胞常数的计算,晶胞参数数据显示合成(Ce,La)COF与氟碳铈矿中CeCOF晶面间距Dx、点阵常数(a、b、c、α、β、γ)基本一致。对合成(Ce,La)COF进行焙烧处理,发现经过500℃焙烧效果最佳。(2)为了提高合成(Ce,La)COF的催化活性,通过负载过渡金属、硫酸酸化激发其活性组分,结果表明:经过负载20%的Mn,催化剂在反应温度为250℃条件下NO转化率为63%,Mn的引入促进CeO物种的分散,催化剂表面出现无定型态的MnO物种,晶面间距以及晶粒尺寸均发生减小,表明部分Mnn+进入到了(Ce,La)COF的晶格内形成了 Mn-Ce-La的固溶体。表面的Br(?)nsted酸性位点更丰富,NH的吸附能力得到了明显的提升,MnO物种与CeO间发生了强烈的电子相互作用,促进了表面Ce的还原。经硫酸酸化后,催化剂在反应温度为350℃时NO转化率为75%,催化剂表面出现了金属硫酸盐、金属硫氧化物等活性组分促进反应进行,晶粒尺寸均发生减小,说明硫酸可以进入到晶格内促进金属分散从而提高活性。合适的酸浓度可极大的提高催化剂的氧化还原容量和Lewis酸性位点的数量,促进Ce和Ce的相互转化,增强铈基催化剂的储氧释氧的能力。按最佳负载过渡金属比例及过量硫酸化浓度进行酸化加负载制得SO42--Mn-Fe/(Ce,La)COF催化剂,在反应温度为250℃时,NO转化率为92%。催化剂表面出现了 Mn-Fe-Ce物种的固溶体,这说明同时加入硫酸且负载过渡金属时,载体上的S会阻止金属发生分散,从而导致金属聚集,共同促进反应。金属元素氧化还原能力增强,酸性位得到了较大的提升。(3)通过傅里叶红外研究结果可得:经过酸化和负载Mn、Fe的催化剂在最佳脱硝温度条件下,同时遵循E-R机理和L-H机理。催化剂表面的单齿硝酸盐物种和所负载的Mn、Fe物种提供的Mn、Fe2+以及载体本身所含有的Ce成键(O-NO-O-Mn+)共同参与反应。(Ce,La)COF和Mn/(Ce,La)COF催化剂表面以Br(?)nsted酸性位为主要的酸性位,气态的NH吸附在Br(?)nsted酸性位上成为NH物种参与反应。经过硫酸酸化以及负载加酸化的催化剂表面酸性位得到了改变,Br(?)nsted酸性位数量减少,Lewis酸性位点占据了主要活性位,硫酸根也可以作为一种新的酸性位去吸附NH物种,极大的提高了(Ce,La)COF的NH吸附能力。

关键词：合成(Ce,La)CO3F 负载硫酸酸化脱硝机理

MnO_x和Fe_2O_3的酸化及组合用于NH_3-SCR脱硝反应的研究

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中国科学：化学 2018年第6期48卷 620-629页

作者：刘珊珊王强张润铎北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室北京100029 北京化工大学能源环境催化北京市重点实验室北京100029

本文采用沉淀法合成了MnO_x和Fe_2O_3金属氧化物,进而经通过硫酸酸化处理,制备了SO_4^(2-)/MnO_x和SO_4^(2-)/Fe_2O_3两种催化剂,并考察了其NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)氮氧化物的性能.研究发现,经硫酸酸化后,SO_4^(2-)/MnO_x和SO_4^(2-)/Fe_2O_3的脱硝活性得到了显著提升.通过一系列表征证实,SO_4^(2-)可以和Fe_2O_3形成固体超强酸,从而显著提高Fe_2O_3的酸性,有利于吸附和稳定碱性还原剂NH_3;同时,MnO_x经酸化后,氧化性受到一定程度的抑制,有利于减少高温下氨氧化副反应的发生,从而改善MnO_x和Fe_2O_3的脱硝效果.本文还对改性后的SO_4^(2-)/MnO_x和SO_4^(2-)/Fe_2O_3进行组合,形成3种组合催化剂,发现组合催化可产生良好的协同效应,发挥了各自在低温和高温的脱硝优势,拓宽了高活性温度窗口(200～450℃;NO转化率>90%),同时降低了副产物的生成,提高N_2的选择性.此外,将适宜于高温脱硝的SO_4^(2-)/Fe_2O_3放在前半段,而将适宜于低温脱硝的SO_4^(2-)/MnO_x放在后半段的组合方式,可获得最佳的脱硝效果,得到较高的N_2产率(>80%,100～450℃),既有效地优化了Mn基催化剂的N_2选择性,又拓宽了Fe基催化剂的活性温窗.

关键词： NH3-SCR MnOx Fe2O3 硫酸酸化组合催化

低温La/Ce掺杂锰基脱硝催化剂的制备及表征

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稀有金属与硬质合金 2021年第3期49卷 41-45页

作者：杨洁李侠杜红伟柳召刚内蒙古科技大学矿业研究院内蒙古包头014010

采用共沉淀法制备低温La/Ce掺杂锰基脱硝催化剂粉体,通过SO_(4)^(2-)酸化处理改善其抗硫性,并采用ICP、FT-IR、XRD、SEM、BET及脱硝活性测试进行表征。结果表明,在500℃焙烧温度下,采用0.2 mol/L H2SO4进行酸化处理,所制备La1-Ce6-Mn/T... 详细信息

采用共沉淀法制备低温La/Ce掺杂锰基脱硝催化剂粉体,通过SO_(4)^(2-)酸化处理改善其抗硫性,并采用ICP、FT-IR、XRD、SEM、BET及脱硝活性测试进行表征。结果表明,在500℃焙烧温度下,采用0.2 mol/L H2SO4进行酸化处理,所制备La1-Ce6-Mn/Ti催化剂粉体Mn/Ti质量比值最大,活性位点最多,比表面积为105.34 m2/g,在200℃下的脱硝率为84%。

关键词：低温锰基催化剂脱硝活性共沉淀抗硫性硫酸酸化

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利用铬渣制备重铬酸钠

化工环保 2012年第1期32卷 49-52页

作者：余学罗琳李巧巧湖南农业大学资源与环境学院湖南长沙410128

研究了采用焙烧—硫酸酸化法利用铬渣制备重铬酸钠的工艺。通过L16(44)正交实验得出铬渣焙烧—浸出的最佳工艺条件为:焙烧温度1 000℃,m(碳酸钠)∶m(铬渣)=0.18,液固比4,焙烧时间8 h。在此条件下Cr(Ⅵ)回收率为99.3%。硫酸酸化制备重铬... 详细信息

研究了采用焙烧—硫酸酸化法利用铬渣制备重铬酸钠的工艺。通过L16(44)正交实验得出铬渣焙烧—浸出的最佳工艺条件为:焙烧温度1 000℃,m(碳酸钠)∶m(铬渣)=0.18,液固比4,焙烧时间8 h。在此条件下Cr(Ⅵ)回收率为99.3%。硫酸酸化制备重铬酸钠的最佳工艺条件为:浸出液pH为6.6,酸化液pH为3.5,浓缩液中重铬酸钠质量分数为83.1%。此条件下制备的产品重铬酸钠结晶率为44.5%,纯度为99.5%,符合GB1611—92《工业重铬酸钠》的一等品质量标准。处理1 t铬渣可制备重铬酸钠约120 kg,增加收入660元。

关键词：铬渣重铬酸钠焙烧硫酸酸化浸出综合利用

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粉煤灰提铝硅钙渣用于脱硫固碳剂的实验研究

粉煤灰提铝硅钙渣用于脱硫固碳剂的实验研究

作者：李福山西大学

学位级别：硕士

硅钙渣是通过在粉煤灰中加入碱和石灰石烧结提取氧化铝生产过程中会产出的固体废料,每生产1吨氧化铝约产出2.0.5吨硅钙渣。硅钙渣的主要化学成分为SiO和CaO,特点是质轻、多孔、相对密度较小,吸附液体的能力很强,并且对声、热、电的传导... 详细信息

硅钙渣是通过在粉煤灰中加入碱和石灰石烧结提取氧化铝生产过程中会产出的固体废料,每生产1吨氧化铝约产出2.0.5吨硅钙渣。硅钙渣的主要化学成分为SiO和CaO,特点是质轻、多孔、相对密度较小,吸附液体的能力很强,并且对声、热、电的传导性能都极差。硅钙渣大量产生并且堆积过多,目前主要在建筑材料、水泥生产、废水处理、筑路等领域利用较多,但是多余的废渣仍会占用大量土地,污染周边环境。随着氧化铝生产规模的扩大,硅钙渣的排放将会更多,所以寻求新的废渣处理出口很有必要。硅钙渣表面疏松多孔,制成的浆液pH值在12以上,可以作为SO、CO酸性气体的吸收剂,根据硅钙渣的物化性质,可以在烟气治理方面得到合理利用。利用硅钙渣吸收CO、SO酸性气体,形成―以废治废‖过程,形成以废渣治理烟气的新模式。本文开展硅钙渣用作脱硫剂可行性的实验室基础研究和固碳实验探索。利用X射线荧光光谱分析(XRF)测试硅钙渣的化学组成特性;通过X射线衍射(XRD),分析其衍射图谱,获得原料及产物的矿物组成特性;利用扫描电子显微镜(SEM-EDS)观察固体原料及产物的微观形貌;利用热重法(TG-DTG)分析固体原料及产物的热失重特性。实验首先研究了硅钙渣的理化特性,在此基础上,开展硅钙渣硫酸化反应特性研究,考察了不同条件下硅钙渣硫酸化反应特性,如加料顺序、液固比、研磨时间和反应温度等,重点考察了不同条件下浆液pH值在线变化特性,从而反映出硅钙渣硫酸化反应的内在规律。结果表明:将硅钙渣一次性加入酸性液体中,容易导致快速生成的反应产物硫酸钙包裹在反应物硅钙渣表面,一定程度上阻碍了反应的进行;硅钙渣浆液固含量越大(液固比越低),与硫酸化反应前期的速度越快,反应时间相应大大缩短;研磨硅钙渣有利于增加硅钙渣的活性,促进其硫酸化反应,硅钙渣研磨2.0h可获得较佳硫酸化反应增速效果;同时反应温度低于55℃可获得较佳硫酸化反应增速效果;通过硅钙渣硫酸化反应产物的理化特性和热失重特性分析,表明硅钙渣硫酸化反应可得到硫酸钙晶须产品和硅胶产品,这为硅钙渣用于烟气脱硫工业应用及其脱硫产物的高附加值利用提供了理论和实验基础;硅钙渣浆液与SO之间的反应速度与SO通入速度密切相关,硅钙渣与SO的反应速度不仅与SO气体通入量有关,而且还于硅钙渣的反应活性密切相关,但是整体上与25-75℃之间的反应温度关系不大;硅钙渣与SO反应产物的化学组成、矿物组成、微观形貌以及热失重特性均与硅钙渣硫酸化反应产物特性类似,证明了硅钙渣用于烟气SO脱除具有技术可行性。最终还进行了硅钙渣对CO的吸收探索,结果显示硅钙渣固碳率在10%左右,如何提高固碳率需要进一步研究。

关键词：硅钙渣烟气治理硫酸酸化脱硫固碳

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基于STEM理念审视电解法精炼铜

中学化学教学参考 2018年第19期 43-46页

作者：沈彩娣吴文中杭州市长河高级中学浙江杭州310052 浙江省越州中学浙江绍兴312075

高中化学有关电解主要包含电解原理以及电解的应用,其中电镀和精炼铜是两个典型电解知识应用案例。一次偶然的机会,因参观某铜业集团,得知电解法精炼铜工艺技术与教材之间的阐述有一定的"矛盾",为此研读有关精炼铜的化工工艺,结合高中... 详细信息

高中化学有关电解主要包含电解原理以及电解的应用,其中电镀和精炼铜是两个典型电解知识应用案例。一次偶然的机会,因参观某铜业集团,得知电解法精炼铜工艺技术与教材之间的阐述有一定的"矛盾",为此研读有关精炼铜的化工工艺,结合高中化学教材全面解读有关精炼钢的细节,并纠正教材中的一些不恰当的说法,认为精炼钢工艺中,其电解液应为硫酸酸化的硫酸铜,且硫酸铜溶液的浓度随电解的进行不降反升。

关键词：精炼铜工艺硫酸酸化硫酸铜浓度亚铜离子化工与中学教学 STEM

硫酸改性的TiO_2的制备及光催化活性研究

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广东化工 2012年第2期39卷 31-32,9页

作者：孙胜敏哈尔滨商业大学食品工程学院黑龙江哈尔滨150076

采用硫酸溶液浸渍TiO2粉体的方法制备了硫酸改性的TiO2粒子。采用X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)对产品进行了表征,并研究其对亚甲基蓝的催化降解活性的影响因素。结果表明:焙烧温度为450℃、硫酸浸渍浓度为1.0 mol/L、投加量为2.00 g/L... 详细信息

采用硫酸溶液浸渍TiO2粉体的方法制备了硫酸改性的TiO2粒子。采用X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)对产品进行了表征,并研究其对亚甲基蓝的催化降解活性的影响因素。结果表明:焙烧温度为450℃、硫酸浸渍浓度为1.0 mol/L、投加量为2.00 g/L、硫酸酸化后的二氧化钛粉末催化效果最佳。

关键词：二氧化钛硫酸酸化光催化亚甲基蓝