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柴达木盆地英雄岭地区硫化氢形成机理及分布预测

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岩性油气藏 2020年第5期32卷 84-92页

作者：田继先赵健张静孔骅房永生曾旭沙威王牧中国石油勘探开发研究院北京100083 中国石油青海油田分公司勘探开发研究院甘肃敦煌736202 中国石油青海油田分公司勘探事业部甘肃敦煌736200

近年来,柴达木盆地英雄岭地区下干柴沟组上段(E32)咸化湖相碳酸盐岩中发现了含硫化氢气藏。为了明确硫化氢的成因机理和有效预测其分布,开展了天然气地化特征分析和模拟实验。结果表明:①英雄岭中部地区硫化氢为硫酸盐热化学还原(TSR)产... 详细信息

近年来,柴达木盆地英雄岭地区下干柴沟组上段(E32)咸化湖相碳酸盐岩中发现了含硫化氢气藏。为了明确硫化氢的成因机理和有效预测其分布,开展了天然气地化特征分析和模拟实验。结果表明:①英雄岭中部地区硫化氢为硫酸盐热化学还原(TSR)产物,温度越高,生成量越大。烃源岩的发育、广泛分布的膏盐岩地层、较高的地温梯度及大量发育的孔隙型储层为含硫化氢气藏的形成提供了有利条件。②受晚喜山运动整体抬升影响,现今地层在历史成藏时期所经历的最高古地温更高。③E32沉积期,湖盆中心岩盐发育,油气封盖条件较好,盐下孔隙型储层的发育有利于硫化氢的富集,综合预测英雄岭中部—干柴沟一带的盐下地层为硫化氢富集区。该研究成果对含硫化氢气藏的勘探部署与生产安全均具有重要意义。

关键词：硫化氢硫酸盐热化学还原湖相碳酸盐咸化湖英雄岭地区柴达木盆地

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铁新井田太原组煤层硫化氢成因分析

辽宁工程技术大学学报（自然科学版） 2015年第10期34卷 1137-1142页

作者：王宇锋山西保利铁新煤业有限公司山西灵石031300

为研究铁新矿太原组煤系地层硫化氢成因,探讨从井田地质特征和地层沉积历史方面进行分析,根据地层沉积环境及典型矿物质研究硫化氢成因.铁新井田位于山西中隆起、沁水拗陷霍西向斜北部,灵石-富家滩复背斜北西翼,井田地层包括奥陶系、石... 详细信息

为研究铁新矿太原组煤系地层硫化氢成因,探讨从井田地质特征和地层沉积历史方面进行分析,根据地层沉积环境及典型矿物质研究硫化氢成因.铁新井田位于山西中隆起、沁水拗陷霍西向斜北部,灵石-富家滩复背斜北西翼,井田地层包括奥陶系、石炭系、上第三系上新统和第四系,海陆交替沉积.主采煤层为石炭系上统太原组,顶板海相灰岩沉积.10号煤富含黄铁矿结核,成煤过程中在硫酸盐还原菌作用下生成大量硫化氢.煤层底板奥陶系中统峰峰组富含石膏矿,裂隙水发育,地层沉积期硫酸盐热化学还原生成大量硫化氢,通过地层岩体裂隙侵入煤系地层中,使煤层硫化氢含量增大.研究表明:铁新矿太原组煤层硫化氢成因主要为微生物硫酸盐还原作用和硫酸盐热化学还原作用.

关键词：硫化氢成因煤层黄铁矿石膏矿微生物硫酸盐还原硫酸盐热化学还原

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辽河油田杜84块H_2S成因探讨

石油实验地质 2019年第2期41卷 268-273,279页

作者：侯国儒中国石油辽河油田分公司辽宁盘锦124010

辽河油田杜84块超稠油由蒸汽吞吐转为蒸汽辅助重力泄油(SAGD)开发后,产生了较高浓度的H_2S,导致脱硫设施投入和油气处理成本增加。通过原油、伴生气、地层水和储层矿物地球化学测试分析,H_2S产量与原油含硫量、地层水SO_4^(2-)浓度无明... 详细信息

辽河油田杜84块超稠油由蒸汽吞吐转为蒸汽辅助重力泄油(SAGD)开发后,产生了较高浓度的H_2S,导致脱硫设施投入和油气处理成本增加。通过原油、伴生气、地层水和储层矿物地球化学测试分析,H_2S产量与原油含硫量、地层水SO_4^(2-)浓度无明显相关性,而与储层中黄铁矿含量一致性强,黄铁矿中的硫属于生物来源,同位素范围与原油基本一致,起源于原油稠化阶段,大量形成于稠油热采阶段。高温高压热模拟实验表明,注蒸汽热力采油过程中,除含硫有机质热裂解(TDS)和硫酸盐热化学还原反应(TSR)外,黄铁矿氧化分解也是H_2S形成途径之一,当注入低矿化度蒸汽对地层水稀释后,SO_4^(2-)浓度下降,黄铁矿分解是H_2S的主要生成途径,H_2S的生成和分布受控于油藏地质条件、开发方式、开发时间和受热温度。

关键词：蒸汽吞吐蒸汽辅助重力泄油 H2S 黄铁矿有机质热裂解硫酸盐热化学还原辽河油田

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川北元坝地区天然气地球化学特征及气源研究

川北元坝地区天然气地球化学特征及气源研究

作者：胡炜浙江大学

学位级别：硕士

本文在对元坝地区J2q、J1z、T3x组陆相烃源岩和二叠系P2w、P1m、P1q组海相烃源岩的有机质丰度、干酪根类型及成熟度等方面进行分析的基础上,重点研究了元坝地区J2q、J1z、T3x组陆相天然气,T21、T1f、P2ch、P2w、P1q组海相天然气的化学... 详细信息

本文在对元坝地区J2q、J1z、T3x组陆相烃源岩和二叠系P2w、P1m、P1q组海相烃源岩的有机质丰度、干酪根类型及成熟度等方面进行分析的基础上,重点研究了元坝地区J2q、J1z、T3x组陆相天然气,T21、T1f、P2ch、P2w、P1q组海相天然气的化学组分及烷烃碳同位素等有机地球化学特征并对其进行气源分析。元坝地区海、陆相天然气的组分差别很大。陆相天然气以气态烷烃为主,非烃气体含量普遍很低,N2、C02含量不高,各气样几乎不含H2S;从气态烷烃的含量分布来看,重烃C2+含量相对较高。其中,J2q组天然气干燥系数都在0.85以下,为湿气;J1z、T3x组天然气干燥系数C1/(C1-C5)普遍在0.95以上,属高温裂解干气。而海相天然气含有较多的H2S、CO2等非烃气体;气态烷烃含量相对较低。其中,T21、T1f及P2ch层位的天然气烷烃含量基本上分布在90%以上,干燥系数C1/(C1-C5)值均大于0.98。P2w、P1q组天然气样总烃分布在97%以上,而CH4含量很高,干燥系数Cl/(Cr-Cs)接近于1。同时,海相T1f、P2ch、P2w、P1q天然气的C1/(C2+C3)值基本上大于400,而陆相J1z、T3x天然气C1/(C2+C3)值基本上小于200,故可以利用Cl/(C2+C3)值粗略地区分元坝地区海、陆相天然气。元坝地区海、陆相天然气的烷烃碳、氢同位素值差别也很大。陆相天然气δ13C1普遍小于海相δ13C1,同样陆相δD1小于海相δD1。相反,陆相δ13C2普遍大于海相δ13C2。其中,陆相J2q组天然气δ13C2值分布在-32.3-31.4‰范围,为油型气;而J1z、T3x组天然气δ13C2较重,具有煤型气的特点。但是,T3x1～2组天然气碳氢同位素分布较为复杂,乙烷碳同位素明显偏轻,大多数气样轻于-28‰,有油型气的混入,出现δ13C1>δ13C2的反序分布。而海相T21层位的天然气δ13C2值分布在-36.6--29.6‰之间,均小于-28%o,具有油型气的特点。T1f、P2ch组天然气烷烃碳同位素较为复杂,烷烃碳同位素序列分布既有δ13C1δ13C2倒序分布,为混源所致,但散失作用对其也有一定的影响。进一步对海、陆相天然气的碳氢同位素进行分析发现,可以利用δ13C2和δ13C1差值与δ13C1值的相关图来区分元坝地区海、陆相天然气。此外,元坝地区陆相天然气δ Dl值小于-140‰,而海相天然气δ Dl值均大于-140%o;甲烷碳、氢同位素随着成熟度的增加而变重,元坝陆相气(J1z、T3x组天然气)和海相气两者的变化趋势有所不同。所以,可以利用δ Dl=-140‰值及甲烷碳、氢同位素变化趋势对陆相、海相天然气进行区分。此外,针对海相T1f、P2ch天然气具有高含量H2S、CO2的特点,对H2S与C02含量关系、C02含量和其碳同位素关系进行了分析。P2ch层位天然气H2S含量随着C02含量的增加而增加,且C02碳同位素随着二氧化碳含量的增加而变轻。而Tlf层的天然气H2S与C02含量之间则表现出一定的负相关性,且C02碳同位素随着C02含量的增加而增加。从T1f、P2ch组的SO42-与Mg2+的匹配关系看,长兴组的TSR作用可能要大于飞仙关组。结合上述这两个层位天然气的组分及同位素分析,认为：P2ch组的天然气发生了TSR过程,产生的H2S和C02与周边的碳酸盐岩发生作用,使得该层位天然气中CO2的碳来源于TSR所产生的有机碳和碳酸盐岩溶蚀所产生的无机碳。而Tlf组的天然气来源于P2ch组中经TSR作用的天然气,在运移过程中H2S与周边的碳酸盐岩作用而减少,但同时C02含量变大、碳同位素变重,但是也不能排除Tlf组发生TSR作用。结合上述海、陆相各个层位的天然气地球化学特征进行了气-气对比及气-岩对比分析,认为J1z、J2q及T3x3～5组天然气可能主要来源于本层位烃源岩;而T3x1-2组天然气为本层位产生的煤型气与下伏海相油型气的混合气。T21天然气可能为志留系烃源岩裂解气和须家河组煤型气的混合气。P2ch、P2w和Plq天然气均来源于二叠系海相烃源岩。其中,Tlf层位天然气主要以原油裂解气为主,可能是早期P2ch层位天然气上窜的结果,并且有一定量的干酪根裂解气的充注,而其主要烃源岩为二叠统烃源岩。P2ch层位的天然气是混合气,即经TSR作用的原油裂解气和未经TSR作用的干酪根初次裂解气的混合气。

关键词：川北元坝地区陆相天然气海相天然气碳同位素化学成分硫酸盐热化学还原干酪根初次裂解气原油二次裂解气气源

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注蒸汽热采硫化氢生成规律研究

注蒸汽热采硫化氢生成规律研究

作者：宋多培中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

随着我国稠油蒸汽驱开采规模的不断扩大,当高温蒸汽进入地层时,会使原油、岩石基质和地层水之间诱发一系列复杂的化学反应,进而产生CO2、HS等酸性气体。其中,HS是一种剧毒有害气体,对健康有极大危害性,且具有的化学活性还会对油田生产... 详细信息

随着我国稠油蒸汽驱开采规模的不断扩大,当高温蒸汽进入地层时,会使原油、岩石基质和地层水之间诱发一系列复杂的化学反应,进而产生CO2、HS等酸性气体。其中,HS是一种剧毒有害气体,对健康有极大危害性,且具有的化学活性还会对油田生产设备产生极强的腐蚀作用。因此,研究注蒸汽热采过程中HS生成规律对生产中制定HS预防措施具有重要意义。本文在调研辽河小洼油田洼38区块地质特征和HS产出历史概况基础上,检测分析了区块中原油、地层岩性和油田水性质,探明了生成HS的硫源、硫的赋存形式以及硫酸盐热化学还原(TSR)过程中硫在高温下的分馏特征。在高温高压反应釜中开展了稠油、岩心和水的HS生成模拟实验,反应生成气体和岩心元素分析表明,稠油水热裂解和硫酸盐热化学还原为生成HS的主要途径,且硫酸盐热化学还原以水热裂解为基础,二者共同作用生成HS。同时,HS生成量随硫酸根浓度上升而增多,且硫酸根易于与重烃类化合物发生热化学还原。实验数据分析表明HS生成量随温度和时间呈正相关变化规律,发现酸性条件促进HS生成,而碱性条件下则抑制HS生成,即HS生成受酸性促进和碱性抑制的影响作用机理。最后,在上述研究基础上,开展了稠油和岩心替代分析纯生成机理模拟实验,探究了稠油水热裂解和硫酸盐热化学还原反应路径及基元反应。分析表明,稠油中噻吩类化合物水热裂解反应以及岩心中黄铁矿经氧化后的硫酸盐热化学还原反应为生成HS的两个基元反应路径。本文在稠油、岩心和水检测分析及硫源分析基础上,开展了注蒸汽开采生成HS的热模拟实验,得到的受酸性促进、碱性抑制等研究成果为注蒸汽热采油田HS防治工作提供了科学理论基础。

关键词： H2S 热模拟实验水热裂解硫酸盐热化学还原生成规律

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煤热解过程中H2S气体析出规律研究

煤热解过程中H2S气体析出规律研究

作者：张赛河南理工大学

学位级别：硕士

当前我国众多煤矿存在硫化氢(HS)浓度超标问题(≥6.6ppm),严重影响了煤矿的安全高效开采和工人的身体健康。根据学者从地质实例角度的研究,硫酸盐热化学还原(TSR)是煤层硫化氢主要成因之一,但未结合相关实验作进一步深入研究。本文借鉴... 详细信息

当前我国众多煤矿存在硫化氢(HS)浓度超标问题(≥6.6ppm),严重影响了煤矿的安全高效开采和工人的身体健康。根据学者从地质实例角度的研究,硫酸盐热化学还原(TSR)是煤层硫化氢主要成因之一,但未结合相关实验作进一步深入研究。本文借鉴油气田硫化氢生成的研究经验,选取两种含硫煤样,新安矿贫煤和西山矿不粘煤,作为研究对象,通过加入不同硫酸盐溶液在高温高压釜中开展了热模拟实验,并以煤加水热解实验作为对照组,对比考察不同条件下硫化氢的生成能力。模拟实验在真空条件下以程序升温的方式进行,利用美国安捷伦公司生产的7890B气相色谱对不同温度点的气态产物进行了含量测定,通过分析热解过程中气态产物含量随温度的变化特征,得出了以下主要结论:含硫原煤尤其是中高硫煤在加水单独热解过程中本身可以产生一定含量的硫化氢气体,其主要来源于煤中脂肪族含硫化合物以及黄铁矿的热分解。无论是新安煤还是西山煤,在加入硫酸盐溶液后生成的硫化氢含量都明显高于煤加水单独热解系列,说明除了煤中硫自身发生裂解反应生成硫化氢之外,反应系列在热解中因硫酸镁和硫酸钙的加入还引发了硫酸盐热化学还原反应(TSR),其对硫化氢的生成有重要的促进作用。通过两种煤在热解过程中硫化氢呈现出的不同析出规律可以看出煤样中硫含量的高低在一定程度上决定了硫酸盐热化学还原(TSR)作用发生的难易程度。硫酸盐热化学还原作用生成硫化氢的过程同时也是对烃类消耗的过程,一般碳数较高的大分子烃类因其较低的活化能和较活泼的化学活性会优先被消耗,而甲烷由于其较高的活化能并不参与该反应。根据硫酸盐热化学还原作用的反应公式,二氧化碳也是硫酸盐热化学还原作用的产物,其在一定程度上也可反映硫酸盐热化学还原(TSR)的反应进程。其他气体组分随着烃类的消耗,硫化氢以及二氧化碳的生成,其含量也相应发生变动。

关键词：硫化氢生成机理热模拟实验硫酸盐热化学还原

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稠油热采油藏矿物质影响硫化氢生成实验研究

稠油热采油藏矿物质影响硫化氢生成实验研究

作者：罗建军中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

注蒸汽热力采油过程中随着高温蒸汽的注入,不仅使稠油因升温而发生物理降黏,还会引发稠油、岩石基质和地层水之间的复杂热化学反应,生成CO、HS等酸性气体,岩石基质的矿物成分对热化学反应有着重要影响。因此,研究注蒸汽热采过程中油藏... 详细信息

注蒸汽热力采油过程中随着高温蒸汽的注入,不仅使稠油因升温而发生物理降黏,还会引发稠油、岩石基质和地层水之间的复杂热化学反应,生成CO、HS等酸性气体,岩石基质的矿物成分对热化学反应有着重要影响。因此,研究注蒸汽热采过程中油藏矿物对HS生成规律的影响,对油气田HS防治工作具有重要指导意义。本文首先开展了基础物性测试,得到了辽河油田洼38区块原油、地层水、岩心的元素或矿物组成,洼38区块1914稠油中的含硫有机物主要由热稳定性较高的硫醚、噻吩及其衍生物组成。在高温高压反应釜内开展的稠油热化学模拟实验表明,洼38区块1914原油生成硫化氢的主要途径为含硫有机物的水热裂解,以及Al、Mg、Ca、Zn等金属盐能够降低溶液pH值从而加强质子化作用,还能催化C—S键断裂、加氢脱硫及水气转换等水热裂解中间反应,最终促进稠油水热裂解生成HS,且Al的催化效果最好。模型化合物的水热裂解实验表明,2-甲基噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩及噻蒽在280℃的反应温度下不会发生热解反应生成HS;不同结构的噻吩类化合物由于S原子的电子云密度不同,水热裂解生成HS速率不同,2-甲基噻吩>苯并噻吩>二苯并噻吩>噻蒽;同时探讨了4种模型化合物水热裂解途径,并指出二次水解在噻吩类含硫有机物,特别是一次水解不能产生醛基的含硫有机物水热裂解生成HS过程中具有重要作用。最后,开展了室内TSR模拟实验研究,结果表明硬石膏不能发生TSR反应;确定了硫酸根离子与金属阳离子形成接触离子对是发生TSR反应生成HS的先决条件,溶液中金属阳离子电荷数越大越容易形成接触离子对,TSR反应越容易发生。本文通过开展稠油和模型化合物室内热化学反应模拟实验研究,得到的相关结论能为油气田HS防治措施的制定提供理论支持,具有重要借鉴意义。

关键词：硫化氢水热裂解硫酸盐热化学还原金属离子

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渤海稠油油田热采井硫化氢生成机制探究

新疆石油天然气 2022年第4期18卷 38-43页

作者：肖洒刘亚琼蔡俊孙玉豹王少华蔡依娜中海油田服务股份有限公司天津300459

H_(2)S的产生对海上油田现场作业人员和设备的安全均会带来巨大的隐患,为了确定海上稠油热采井H_(2)S的来源,开展了热采开发中H_(2)S的生成机制探究实验。分别对稠油、稠油+蒸馏水、稠油+水+岩心+甲烷三种反应体系开展了不同温度下生成H... 详细信息

H_(2)S的产生对海上油田现场作业人员和设备的安全均会带来巨大的隐患,为了确定海上稠油热采井H_(2)S的来源,开展了热采开发中H_(2)S的生成机制探究实验。分别对稠油、稠油+蒸馏水、稠油+水+岩心+甲烷三种反应体系开展了不同温度下生成H_(2)S的模拟实验研究,并对磺酸盐类表面活性剂进行了高温条件下生成H_(2)S实验。结果表明,对于渤海S油田稠油,稠油热裂解和水热裂解产生H_(2)S随着反应温度的升高,生成的H_(2)S浓度逐渐增加,有机气体产量均以C5以下的轻烃气体为主,含有少量C^(6+)气体。稠油水热裂解反应引起了稠油组分变化,稠油的胶质和沥青质含量降低,饱和组分和芳香组分的含量升高,且随着反应温度升高愈加明显。对所研究的混合体系,在200~300℃下,水热裂解、硫酸盐热化学还原(TSR)占据主导地位,是主要的H_(2)S来源;温度达到350℃,稠油裂解和TSR反应占据主导地位。同时研究发现磺酸盐表活剂因其高温不稳定性等原因在高温条件下易产生H_(2)S,建议在热采中减少磺酸盐表面活性剂的伴蒸汽使用。

关键词：硫化氢硫酸盐热化学还原水热裂解反应磺酸盐表面活性剂稠油热采

榆树林油田硫化氢产生原因与防护措施实验研究

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化学工程师 2020年第8期34卷 38-43页

作者：曹广胜王大業杨婷媛安宏鑫于城亮东北石油大学提高油气采收率教育部重点实验室黑龙江大庆163318 榆树林油田开发有限责任公司黑龙江大庆163002

针对榆树林油田采油井和地面集输管线产生H2S的问题,首先,对榆树林油田检测数据进行分析,理论研究H2S产生的可能原因,然后采用室内实验研究的方法,分别进行了热化学还原实验和硫酸盐还原菌培养实验。研究结果表明:气驱井产生的H2S来源... 详细信息

针对榆树林油田采油井和地面集输管线产生H2S的问题,首先,对榆树林油田检测数据进行分析,理论研究H2S产生的可能原因,然后采用室内实验研究的方法,分别进行了热化学还原实验和硫酸盐还原菌培养实验。研究结果表明:气驱井产生的H2S来源于注入的CO2气源和地层中的硫酸盐热化学还原作用;水驱井产生的H2S来源于地层中的硫酸盐热化学还原作用和油管中硫酸盐还原菌的异化还原作用;集输管线中的H2S来源于附着在管壁和罐壁的硫酸盐还原菌,其最高的生长温度为70℃,且CO2环境不会影响其生长。针对不同的H2S产生原因制定了不同的防护措施,研究成果为榆树林油田H2S风险防控和安全生产提供了理论指导。

关键词：硫化氢硫酸盐热化学还原硫酸盐还原菌榆树林油田二氧化碳气驱防护措施