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硫氮交互作用对煤粉燃烧过程硫演化影响的数值模拟

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硫氮交互作用对煤粉燃烧过程硫演化影响的数值模拟

作者：姜宇太原理工大学

学位级别：硕士

尽管新能源受到广泛关注,但是煤炭在我国能源结构中仍然占据主导地位。目前在中国,煤的清洁燃烧仍然是能源供应的重要组成。低氮燃烧技术被用来降低火电机组NO的排放量,空气分级低氮燃烧技术是使用最为广泛的低氮燃烧技术,但空气燃烧技... 详细信息

尽管新能源受到广泛关注,但是煤炭在我国能源结构中仍然占据主导地位。目前在中国,煤的清洁燃烧仍然是能源供应的重要组成。低氮燃烧技术被用来降低火电机组NO的排放量,空气分级低氮燃烧技术是使用最为广泛的低氮燃烧技术,但空气燃烧技术的使用会在炉膛内形成还原区,促使腐蚀性硫化物的产生,导致锅炉内产生严重的高温腐蚀问题。对煤粉燃烧过程硫组分演化的研究可用于硫化物型高温腐蚀的防治。研究发现硫氮交互作用对硫组分的演化有着重要影响,研究硫氮交互作用对硫组分演化的影响机制对于防治硫化物型高温腐蚀有着重要的补充意义。利用Open FOAM软件对煤粉燃烧过程进行了数值模拟计算,所用的物理模型为18k W直流煤粉燃烧器。为探究硫氮交互作用对硫组分演化的影响,针对煤粉燃烧过程分别建立了常规的硫组分演化模型以及考虑硫氮交互作用的改进硫组分演化模型。在对数值模拟平台进行可靠性验证后,对考虑硫氮交互作用工况(考虑工况)和不考虑硫氮交互作用工况(不考虑工况)的模拟结果进行对比分析,并与实验值进行对比。之后模拟不同过量空气系数下的煤粉燃烧过程,在不同过量空气系数下对SO、HS、COS和CS的生成规律进行了数值计算,分析了硫氮交互作用在不同过量空气系数下对硫组分演化的影响,揭示了在不同过量空气系数下硫氮交互作用对不同硫组分生成率的影响机制。主要结论如下:(1)考虑工况与不考虑工况下各组分的演化趋势与实验值一致,硫组分的浓度模拟值与实验值平均误差均在20%以内,在炉膛出口处硫组分浓度的模拟值与实验值误差均在15%以内,说明常规的硫组分演化模型与考虑硫氮交互作用的改进硫组分演化模型都可用于模拟硫组分的演化。(2)相比不考虑工况,考虑工况下硫组分SO、HS、COS和CS的浓度模拟值更接近实验值,在炉膛出口处考虑工况下硫组分浓度值与实验值的误差更小。考虑工况下SO的浓度误差为1.8%,HS的浓度误差为2.8%,COS的浓度误差为3.0%,CS的浓度误差为4.1%,各组分的误差均小于5%;不考虑工况下SO的浓度误差为7.3%,HS的浓度误差为6.3%,COS的浓度误差为9.0%,CS的浓度误差为12.2%。考虑硫氮交互作用的改进硫组分演化模型相比常规的硫组分演化模型可以更加精准的预测硫组分的演化。(3)不考虑工况下,当过量空气系数由0.7增加到0.9时,SO的生成率增加了37.3%,HS的生成率降低了31.1%,COS的生成率降低了32.6%,CS的生成率降低了51.9%。考虑工况下,当过量空气系数由0.7增加到0.9时,SO的生成率增加了53.0%,HS的生成率降低了41.3%,COS的生成率降低了34.8%,CS的生成率降低了53.8%。考虑工况下硫组分生成率的变化幅度要大于不考虑工况。在模拟范围内,随过量空气系数的增大,SO的生成率增加,腐蚀性硫组分HS、COS和CS的生成率显著降低。(4)揭示了在不同过量空气系数下硫氮交互作用对不同硫组分生成率的影响机制。当过量空气系数由0.7增加到0.9时,考虑工况与不考虑工况下的SO生成率差距由13.4%降低至3.5%,HS的生成率差距由3.0%增加至17.7%,COS的生成率差距由7.6%降低至4.0%,CS的生成率由12.7%增加至21.1%。结果表明:在过量空气系数较小时,硫氮交互作用对SO与COS的影响更为显著,此时对腐蚀性含硫气体COS的分析应考虑硫氮交互作用;当过量空气系数较大时,硫氮交互作用对HS和CS的影响更为显著,此时对腐蚀性含硫气体HS和CS的分析应考虑硫氮交互作用。

关键词：煤粉燃烧数值模拟高温腐蚀硫演化硫氮交互作用

多孔壁风耦合空气分级条件下煤粉燃烧过程中硫演化的数值模拟

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动力工程学报 2020年第11期40卷 878-883页

作者：马红和张伟李军周璐崔志刚赵军太原理工大学电气与动力工程学院太原030024 西安交通大学能源与动力工程学院西安710049

为研究多孔壁风对煤粉锅炉高温腐蚀的影响,并验证含硫组分气相反应机理模型的可靠性,利用Ansys Fluent软件开展了多孔壁风耦合空气分级条件下煤粉燃烧过程中硫演化的数值模拟研究。结果表明:SO2、H2S、CS2和COS等体积分数的计算值与实... 详细信息

为研究多孔壁风对煤粉锅炉高温腐蚀的影响,并验证含硫组分气相反应机理模型的可靠性,利用Ansys Fluent软件开展了多孔壁风耦合空气分级条件下煤粉燃烧过程中硫演化的数值模拟研究。结果表明:SO2、H2S、CS2和COS等体积分数的计算值与实验值的误差在18%以内,该机理模型可用于实际工程中含硫组分演化的预测;适量的多孔壁风可以在主燃区和还原区壁面上形成一层氧化性气膜,阻止腐蚀性组分接触壁面;综合考虑NOx排放量、燃烧效率和高温腐蚀问题,燃烧器空气系数为0.80时对应的多孔壁风系数的优化值为0.05。

关键词：煤粉燃烧硫演化多孔壁风空气分级数值模拟

高硫煤-CuO化学链燃烧特性及硫演化热力学研究

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热能动力工程 2019年第5期34卷 71-76页

作者：李贺宇张声王维王保文华北水利水电大学电力学院煤清洁高效利用研究中心河南郑州450045

以贵州六枝高硫煤为研究对象,通过热重实验对该典型高硫煤和CuO氧载体的化学链燃烧特性及其与空气直接接触时的燃烧特性加以定性分析和定量评估。为探索煤中硫的演化及其与CuO氧载体作用对CuO氧化活性的影响,进一步采用HSC Chemistry软... 详细信息

以贵州六枝高硫煤为研究对象,通过热重实验对该典型高硫煤和CuO氧载体的化学链燃烧特性及其与空气直接接触时的燃烧特性加以定性分析和定量评估。为探索煤中硫的演化及其与CuO氧载体作用对CuO氧化活性的影响,进一步采用HSC Chemistry软件,分析了氧载体过量系数Φ对煤中硫分布的影响。研究表明:相比于空气下煤直接燃烧,CuO与六枝煤化学链燃烧的着火温度高,可燃指数和综合燃烧特性指数小,显示CuO氧载体更低的反应活性;在热力学平衡状态下,当01.25时,系统中硫组分分别以固相Cu_2S和气相SO_2形式存在。基于上述研究结果,提出了一种煤化学链燃烧系统中同时进行脱硫和CO_2捕集的新方案。

关键词：化学链燃烧 CuO氧载体燃烧特性硫演化热力学模拟

燃气部分氧解耦煤化学链燃烧中硫的演化机制研究

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燃气部分氧解耦煤化学链燃烧中硫的演化机制研究

作者：李贺宇华北水利水电大学

学位级别：硕士

以煤为主的化石燃料在满足人类日益增长的能源需求的同时,也导致温室气体CO的大量排放,造成全球气候变暖等多方面问题。控制并减少燃煤CO排放非常关键。在CO捕集、利用与封存技术(CCUS)技术中,燃前捕集、燃后捕集和富氧燃烧技术均需要... 详细信息

以煤为主的化石燃料在满足人类日益增长的能源需求的同时,也导致温室气体CO的大量排放,造成全球气候变暖等多方面问题。控制并减少燃煤CO排放非常关键。在CO捕集、利用与封存技术(CCUS)技术中,燃前捕集、燃后捕集和富氧燃烧技术均需要较高的碳捕集成本,不利于系统的经济运行。因此,具有更低碳捕集成本的新型燃烧技术受到了越来越广泛的关注。化学链燃烧技术作为一种创新的燃烧技术,可以实现CO内分离、能量梯级利用、NOx等污染物有效减排。氧载体是CLC技术的重要组成和研究基础。鉴于Fe2O基氧载体抗烧结性好但反应活性低,Cu O基氧载体活性高但高温易烧结的限制,本课题组将其有机结合,创新性地提出了以Cu FeO作为氧载体的部分氧解耦煤化学链燃烧技术(CLPOU)。此技术有望实现氧载体中活性氧的有效传递和煤的充分转化,极具应用潜力和发展前景。在直接以煤为燃料的化学链燃烧中,煤中硫对氧载体活性、系统安全运行、CO后处理及环境均具有极大危害。因此,探究煤化学燃烧技术中硫的迁移规律和演化机理、实现其中硫的定向转化和高效原位脱除,逐渐成为当前研究的热点和难点。本文针对上述的研究热点和难点,精选富含不同形态硫组分的典型高硫煤用于以Cu FeO为氧载体的部分氧解耦煤化学链燃烧中,研究煤中不同形态硫组分的演化及其与Cu FeO的作用机制。本文首先采用溶胶-凝胶燃烧合成法(SGCS),制备出具备部分氧解耦特性的高纯度Cu FeO复合金属氧载体,在自行搭建的高温固定床反应器中,研究了自制Cu FeO氧载体的释氧-吸氧性能及其CLPOU反应性能,并进行了Cu FeO氧载体的等温释氧-吸氧动力学计算。在以褐煤为模型燃料的CLPOU实验中,Cu FeO氧载体呈现出较高的反应性能,提高还原温度、氧载体/燃料比及添加CO作为气化介质,均可以有效促进煤焦与Cu FeO氧载体的反应,多次还原-氧化循环实验结果表明,Cu FeO氧载体具有良好的循环稳定性。在不添加Cu FeO氧载体时,研究了典型高硫煤在程序升温热解及等温热解过程中气、固相硫的演化规律及产物分布。由于煤中的碱性矿物质及碳基质的存在,导致热解固相半焦中的硫含量增加。在等温条件下,随着热解终温的升高,由于煤中内在氢的不足,导致煤热解过程中无机硫向有机硫的转化,H2S、COS、SO的释放呈下降趋势,而CS的释放随温度的增加而增加,说明CS可能来源于黄铁矿与CH4的直接气固反应及高温下黄铁矿与碳基质的反应。相比于100%N2,微量O或CO易使煤中的C—S键选择性断裂,从而促进了热解时气相硫(特别是COS和SO)的释放。添加定量Cu FeO后,在典型高硫煤与Cu FeO复合氧载体的CLPOU过程中,程序升温实验及等温实验的反应器出口气相硫仅为SO,且富含不同形态硫组分的三种高硫原煤呈现出不同的气相硫迁移规律。低温下的SO释放峰主要来源于Cu FeO与煤中无机黄铁矿或热稳定性较低有机硫的热解气相含硫产物的相互作用,高温下的SO释放峰主要来源于Cu FeO对煤中残余黄铁矿、稳定有机硫及部分金属硫化物的氧化。提高还原温度及氧载体添加量均促进了煤中黄铁矿硫及有机硫的氧化,导致气相SO释放量显著增加,而硫酸盐硫主要通过热分解释放出SO,增加氧载体添加量未对其释放造成明显的影响。添加气化介质CO可以在一定程度上抑制SO的产生。为进一步实现CLPOU过程中气相硫SO的有效控制和定向转化,考察了多种钙基固硫剂及不同添加比例对CLPOU过程中碳、硫释放的影响,发现添加的纳米Ca CO可以有效减少气相硫组分的排放,并生成固硫渣Ca SO。在此基础上,为了探索固硫渣Ca SO中额外氧量的高效利用途径,通过改性处理,制备出具有“核-壳”结构的Ca SO-Mn3O混合氧载体,并利用TG-FTIR技术对Ca SO基混合氧载体的反应特性进行了初步研究,发现Ca SO基混合氧载体与褐煤反应时,通过还原态Mn O与Ca SO基质之间独特的氧传递特性和氧利用途径,可以实现Ca SO中晶格氧的充分利用、CO的有效捕集和对Ca SO副反应释放的SO的有效抑制和固定。总之,通过研究部分氧解耦煤化学链燃烧中不同形态硫组分的迁移演化及其与Cu FeO氧载体的作用机制,并在此基础上对煤中硫组分定向转化条件和固硫渣Ca SO中额外氧量高效利用途径的探索,有望实现煤化学链燃烧过程中碳、硫组分的协同在线控制,对于深入理解煤化学链燃烧技术、促进煤化学链燃烧技术的应用推广具有一定的学术研究价值和参考意义。

关键词：碳捕集部分氧解耦煤化学链燃烧 CuFe2O4氧载体反应特性硫演化

脱硫渣-CuFe_(2)O_(4)混合载氧体煤化学链燃烧性能

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洁净煤技术 2023年第6期29卷 105-114页

作者：李旭刚王维李君郭超凡许炳辉刘同庆张港华北水利水电大学电力学院河南郑州450045 珠海深能洪湾电力有限公司广东珠海519060

将脱硫石膏中废弃的CaSO_(4)加以资源化利用,制备成钙基载氧体应用于化学链燃烧,具有原料易得、成本低廉和载氧率高的特点。以脱硫渣为原料,先进行提纯处理,根据课题组采用的模板-溶胶凝胶燃烧合成法制备CaSO_(4)-CuO、CaSO_(4)-Fe_(2)O... 详细信息

将脱硫石膏中废弃的CaSO_(4)加以资源化利用,制备成钙基载氧体应用于化学链燃烧,具有原料易得、成本低廉和载氧率高的特点。以脱硫渣为原料,先进行提纯处理,根据课题组采用的模板-溶胶凝胶燃烧合成法制备CaSO_(4)-CuO、CaSO_(4)-Fe_(2)O_(3)、CaSO_(4)-CuFe_(2)O_(4)混合载氧体。在高温固定床反应器上对这4种载氧体与煤进行了5次还原氧化循环试验,研究4种脱硫渣系列煤化学链的反应机理和硫释放规律。试验发现基于提纯后的脱硫渣,制备的脱硫渣-CuO反应活性明显提高,且负载CuO减少了含硫气体的释放;脱硫渣-Fe_(2)O_(3)提高了氧载体反应活性对煤气化的催化作用;脱硫渣-CuFe_(2)O_(4)混合载氧体提高了碳转化率,具有良好的反应活性和循环特性,应用于煤化学链燃烧完全可行;掺入Cu、Fe元素的脱硫渣载氧体,活性明显提高,但在多次循环过程中混合载氧体出现了部分烧结、失活现象;在脱硫渣混合载氧体与煤的副反应中,Cu、Fe元素表现出良好的固硫效果,其中脱硫渣-CuFe_(2)O_(4)混合载氧体与煤副反应中,释放的SO_(2)气体体积分数峰值仅为37×10^(-6)。

关键词：煤化学链燃烧脱硫渣-CuFe_(2)O_(4)混合载氧体反应特性硫演化

基于提纯烟气脱硫渣的高活性CaSO4氧载体煤化学链气化特性研究

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基于提纯烟气脱硫渣的高活性CaSO4氧载体煤化学链气化特性研究

作者：李旭刚华北水利水电大学

学位级别：硕士

我国能源消耗主要以煤为主,煤的直接燃烧会产生大量的有害气体SO以及NO等,同时会产生导致温室效应的CO气体。因此,实现煤的清洁高效燃烧从而减少有害气体的排放至关重要,也是目前重要的研究领域。以煤为燃料的化学链气化技术是一种新型... 详细信息

我国能源消耗主要以煤为主,煤的直接燃烧会产生大量的有害气体SO以及NO等,同时会产生导致温室效应的CO气体。因此,实现煤的清洁高效燃烧从而减少有害气体的排放至关重要,也是目前重要的研究领域。以煤为燃料的化学链气化技术是一种新型的煤气化技术,通过煤的重整转化,采用水蒸气/CO作为气化剂,从而制备以H和CO为主的大量合成气,这不仅可以实现煤的清洁高效利用,同时抑制了NO、SO以及CO的生成。而氧载体是煤化学链气化技术的关键,选用价格低廉、载氧率高的氧载体是煤化学链气化反应的前提和基础。脱硫渣作为一种工业废渣,每年的产量巨大。脱硫渣的主要成份为CaSO,作为氧载体用于煤化学链气化反应过程,不仅能够促进煤的化学链气化反应,同时具有价格低廉、环境友好、载氧率高、机械强度好,来源广泛的优点,具有极高的研究价值和应用前景。本文以火电厂烟气脱硫渣为原料,以酸法作为制备原理对其提纯处理得到高纯度的CaSO,并对得到的CaSO氧载体微观形貌加以研究;接着对不同煤阶的煤种在CaO催化条件下初步探索煤的催化气化特性,研究不同煤阶的催化气化活性;进一步将煤与CaSO氧载体在实验室特制的双温管式炉中进行煤化学链气化特性和硫演化特性实验研究,探索煤的气化特性以及副反应硫组份的分布特性;最后选用不同种类的钙基固硫剂对CaSO氧载体副反应产生的硫组份迁移和固定深入研究。论文的主要研究内容如下:首先,由于火电厂脱硫渣的组份复杂性,本文对火电厂脱硫渣依序采用HSO和HF等复合酸性溶液加以提纯处理,得到以CaSO为主要成份的氧载体,纯度高达96%。并对提纯CaSO进行了X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM-EDX)微观形貌和组份分析,并对其还原特性和结构特性采用氢气程序升温还原实验(H-TPR)和比表面积分析仪(BET)分析。发现经过提纯得到的CaSO形状呈现条状、孔隙发达、纯度较高、晶体结构完整,有利于作为氧载体和煤发生化学链气化过程。其次,在不加入CaSO氧载体的前提下,选用CaO作为催化剂与三种不同煤阶的煤种(YN褐煤、NX无烟煤、SM煤)发生催化气化,并与煤的直接气化作对比,探究影响煤催化气化的影响因素,同时探究三种煤的不同反应活性。结果显示CaO能够有效的促进煤的催化气化,三种煤在气化反应过程中,YN褐煤的气化特性最为明显。然后,采用脱硫渣提纯的CaSO作为氧载体和YN褐煤在固定床上进行煤化学链气化反应,探索研究气化剂水蒸气含量、反应温度、氧载体过量系数等对化学链气化制备合成气的影响,确定最佳的反应工况。研究发现水蒸气含量在2ml/min、氧载体过量系数Φ=0.15、反应温度为900℃时,是煤化学链气化反应的最佳工况。同时在煤化学链气化反应过程中,副反应硫组份的生成是无法避免的,因此,对煤化学链气化反应中硫演化实验进行了探索研究,着重探索在副反应硫生成过程中,水蒸气含量、反应温度以及氧载体过量系系数对副反应硫组份生成的影响。最后,为了能够减少煤化学链气化反应过程中了硫组份的生成,选取了不同种类的钙基固硫剂(CaO、CaCO、Ca(OH)),探索对硫组份的固硫特性。首先选用CaO固硫剂,采用不同比例的Ca:S=(1.5:1、2:1、2.5:1)探索研究抑制硫组份释放的最佳钙硫比,同时选用最佳钙硫比对比分析三种钙基固硫剂的固硫特性。研究发现:当Ca:S=2:1、固硫剂为Ca(OH)时,对化学链气化反应中副反应硫组份的抑制效果最好。总之,通过研究脱硫渣提纯的高活性CaSO氧载体与煤的化学链气化反应,并在此基础上对CaSO氧载体副反应过程中硫演化以及对定向固硫加以研究,有望实现对煤的清洁高效利用,对煤的化学链气化技术的推广具有极其重要的作用。

关键词：煤化学链气化烟气脱硫渣高活性CaSO4氧载体硫演化定向固硫

空气分级耦合与不耦合多孔壁风工况下煤粉燃烧特性的数值模拟研究

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中国电机工程学报 2020年第23期40卷 7652-7658页

作者：马红和刘仕海朱旭东周璐崔志刚赵军太原理工大学电气与动力工程学院山西省太原市030024 西安交通大学能源与动力工程学院陕西省西安市710049

为探究多孔壁风对煤粉燃烧特性及高温腐蚀的影响,利用AnsysFluent软件开展了空气分级耦合与不耦合多孔壁风工况的数值模拟研究,并采用用户自定义函数法编译了焦炭气化反应、硫释放和含硫组分气相反应等模型的宏文件。通过对比2工况的空... 详细信息

为探究多孔壁风对煤粉燃烧特性及高温腐蚀的影响,利用AnsysFluent软件开展了空气分级耦合与不耦合多孔壁风工况的数值模拟研究,并采用用户自定义函数法编译了焦炭气化反应、硫释放和含硫组分气相反应等模型的宏文件。通过对比2工况的空气动力场、温度场和浓度场,可知:1)多孔壁风可在主燃区和还原区壁面形成新鲜气流,阻止烟气冲刷壁面。2)多孔壁风不会破坏燃烧组织,也不会提高主燃区火焰温度。3)新鲜气流中O2浓度超过1.5%,在壁面附近形成氧化性气氛,将H2S、COS和CS2氧化为SO2,防止高温腐蚀。

关键词：空气分级多孔壁风煤粉燃烧硫演化数值模拟

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提纯烟气脱硫渣载氧体煤化学链燃烧性能研究

燃料化学学报 2020年第8期48卷 908-919,I0002页

作者：王保文王维李贺宇蔡中元姜涛梁彦琛丁宁华北水利水电大学电力学院河南郑州450045 河北冀研能源科学技术研究院河北石家庄050000

基于电厂烟气脱硫渣,采用多步酸洗工艺加以提纯并制备获得CaSO 4载氧体。在高温固定床反应器上研究了还原反应温度、载氧体过量系数Φ、多次还原氧化循环等因素对提纯脱硫渣载氧体与煤化学链燃烧特性和气相硫演化规律的影响。结果表明,... 详细信息

基于电厂烟气脱硫渣,采用多步酸洗工艺加以提纯并制备获得CaSO 4载氧体。在高温固定床反应器上研究了还原反应温度、载氧体过量系数Φ、多次还原氧化循环等因素对提纯脱硫渣载氧体与煤化学链燃烧特性和气相硫演化规律的影响。结果表明,提纯脱硫渣载氧体有较高的反应活性,能够促进煤的充分转化;综合考虑碳的转化以及气相硫释放的抑制,最优反应工况中还原反应温度确定为900℃、载氧体过量系数Φ=1.0为最佳。经过五次还原氧化循环实验发现,随着循环次数的增加,CaSO 4副反应的进行及气相硫的不断释放,导致提纯脱硫渣载氧体循环反应活性略有降低,反应稳定性受到了一定的影响。

关键词：煤化学链燃烧提纯脱硫渣反应特性硫演化