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硫化锌镉基复合光催化剂的制备及其光催化产氢性能的研究

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硫化锌镉基复合光催化剂的制备及其光催化产氢性能的研究

作者：孙红莉西北大学

学位级别：硕士

硫化锌镉(CdZnS,0800 nm)照射下,单体CdZnS没有产氢活性,而WO/CdZnS的产氢速率约为0.2 mmol·g·h。研究发现二者形成的Step-scheme异质结有效抑制了CdZnS的表面载流子复合,而WO的LSPR效应产生的“热电子”可有效注入到CdZnS,拓宽了其... 详细信息

硫化锌镉(CdZnS,0800 nm)照射下,单体CdZnS没有产氢活性,而WO/CdZnS的产氢速率约为0.2 mmol·g·h。研究发现二者形成的Step-scheme异质结有效抑制了CdZnS的表面载流子复合,而WO的LSPR效应产生的“热电子”可有效注入到CdZnS,拓宽了其光响应范围。

关键词：硫化锌镉过渡金属磷化物氧化钨异质结光催化

硫化锌镉基光催化剂的制备及其光催化降解盐酸四环素的性能研究

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硫化锌镉基光催化剂的制备及其光催化降解盐酸四环素的性能研究

作者：温铭湖南大学

学位级别：硕士

随着医疗和畜牧业领域的飞速发展,越来越多的抗生素得以广泛应用,随之而来的问题是以四环素为代表的抗生素对环境稳定和人体健康产生了不可忽视的威胁。在现有的多种解决方案中,可见光催化降解技术因其具有绿色和高效的优势而倍受青睐... 详细信息

随着医疗和畜牧业领域的飞速发展,越来越多的抗生素得以广泛应用,随之而来的问题是以四环素为代表的抗生素对环境稳定和人体健康产生了不可忽视的威胁。在现有的多种解决方案中,可见光催化降解技术因其具有绿色和高效的优势而倍受青睐。硫化锌镉(ZnCdS)因具有带隙和带边位置灵活、合成工艺简单、可见光响应强、抗光腐蚀能力强等优点而被广泛研究。然而,在实际应用中ZnCdS还存在一些不尽如人意的方面。因此,设计高光催化降解效率的ZnCdS基异质结光催化剂就显得尤为重要。对此,本文首先研究了不同锌镉比的ZnCdS在可见光照射下对于盐酸四环素的降解效果,筛选出具有最适锌镉比的单体后使用碘氧化铋(Bi OI)对其进行改性,改性后的复合物对于盐酸四环素有着非常出色的光催化降解效果。同时,本研究还对所制备催化剂的基本性质和光催化机理进行了深入研究,具体如下:(1)通过溶剂热法制备了一系列不同x值(x=0、0.1、0.3、0.5、0.7、0.9、1)的ZnCdS固溶体,通过一系列表征手段探究了所制备样品的物理化学性质,并通过光催化降解实验测试了它们的性能。结果显示,当x=0.3时,降解效果最佳,一小时的盐酸四环素去除率可达86.31%。但其仍具有盐酸四环素降解不彻底、光稳定性较差和易受水中阴、阳离子干扰等缺点。对此,本研究对其进行改性,以进一步提高其光催化降解能力,并改善其稳定性较差的不足。(2)采用Bi OI对ZnCdS进行改性,通过溶剂热法合成了一系列不同质量比的ZnCdS/Bi OI复合光催化剂。通过一系列表征手段对复合光催化剂的负载情况和物理化学性质进行了深入研究。X射线衍射光谱(XRD)的结果显示复合光催化剂兼具ZnCdS与Bi OI的特征峰。扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)测试结果显示,ZnCdS和Bi OI结合紧密且单体呈团聚状的ZnCdS在复合物中均匀地分散在花瓣状Bi OI的表面,其比表面积得以提升。通过综合分析紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)、光致发光光谱(PL)和电化学阻抗(EIS)发现其相较ZnCdS单体,具有更为出色的光电性质最后通过Mott-Schottky测试结合UV-vis DRS数据分析得出了制备样品的带隙以及导带和价带位置。(3)探究了复合光催化剂在可见光(λ>420 nm)照射下的光催化降解盐酸四环素表现。结果表明,改性后的光催化剂降解能力极强,一小时盐酸四环素降解率可达97.54%;在具有还原性的亚硫酸根干扰下降解率比改性前提升15.75%,四次循环降解后,仍具有92.58%的一小时降解率,比改性前提升22.66%,这说明通过改性,光催化剂的光稳定性有了显著提高。最后,还通过自由基捕获实验探究了复合光催化剂的作用机理,结果显示·OH和h在降解过程中是主要发挥作用的自由基,特别是h对于盐酸四环素的降解起到了至关重要的作用。本研究通过简单、高效、绿色的策略制备出一种光催化降解能力极强的ZnCdS基光催化剂,为使用半导体光催化技术处理含抗生素污水进一步发展奠定了坚实的基础。

关键词：硫化锌镉碘氧化铋盐酸四环素电荷分离光催化抗生素降解

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硫化锌镉复合磁性光催化剂的制备及表征

硫化锌镉复合磁性光催化剂的制备及表征

作者：吴廷增重庆大学

学位级别：硕士

近年来,工业、农业等行业的发展引发了严重的水污染问题,在排放的污水中存在的大量的有机物、重金属等有害物质,已经威胁到了人类的生命健康和生存环境,因此发展有效的水处理技术是解决水污染问题的主要途径之一,以保证环境安全。光催... 详细信息

近年来,工业、农业等行业的发展引发了严重的水污染问题,在排放的污水中存在的大量的有机物、重金属等有害物质,已经威胁到了人类的生命健康和生存环境,因此发展有效的水处理技术是解决水污染问题的主要途径之一,以保证环境安全。光催化技术因其具有低能耗、无二次污染、易操作等优势,在水处理领域被广泛应用。在众多光催化剂中,Cd S以其较窄的禁带宽度和可见光内响应的特性而脱颖而出,具有较高的光能转化效率。然而,Cd S存在光生电子空穴对容易复合和光腐蚀等缺陷,而且在水溶液中呈悬浮状态,难以回收;ZnCdS固溶体可有效改善Cd S的缺陷,减少有毒金属Cd的使用并提升催化性能,但仍存在回收困难的问题。MnZnFeO具有良好的磁性能,MnZnFeO结合葡萄糖制备的MnZnFeO/C磁性基体具有更好的稳定性和表面吸附能力,故在保持Cd S和ZnCdS固溶体活性的前提下,将Cd S和ZnCdS固溶体分别与MnZnFeO/C复合,制备可磁回收的复合磁性光催化剂。通过水热法制备MnZnFeO,然后以葡萄糖为碳源进行二次水热制备MnZnFeO/C磁性基体,最后采用化学沉淀法制备了MnZnFeO/C/Cd S。以罗丹明B(Rh B)为降解目标,研究MnZnFeO/C与Cd S的不同质量比(5～25:100)的光催化活性的影响,对最优样进行结构性能表征。结果表明,Cd S为面心立方晶体结构,包覆碳的MnZnFeO为四方晶体;由于MnZnFeO/C表面存在官能团,易与Cd S颗粒有效结合,形成的MnZnFeO/C/Cd S具有较大的比表面积(96.20 m·g),有助于Rh B分子的吸附;MnZnFeO/C和Cd S之间存在电子转移现象,使得MnZnFeO/C/Cd S的禁带宽度减小到2.24 e V;当MnZnFeO/C和Cd S的质量比为10:100时,MnZnFeO/C/Cd S的光催化活性最优,光照140 min时对Rh B的降解率为97.8%;MnZnFeO/C/Cd S的饱和磁化强度为2.17 emu/g,在外加磁场作用下回收,第五次使用时降解率仍能达到85.5%。用Zn元素对Cd S进行改性,采用化学沉淀法制备ZnCdS固溶体。测试结果表明,随着x值增加,ZnCdS固溶体的XRD衍射峰和禁带宽度逐渐由Cd S偏移至Zn S,说明所制备的样品为禁带宽度可调的ZnCdS固溶体,而不是Cd S与Zn S的简单混合;当x=0.8时,所制备的ZnCdS固溶体的光催化活性最佳,光照90 min对Rh B的降解率为98.5%,相比Cd S缩短了40 min;ZnCdS固溶体为具有大比表面积的纳米孔结构,比表面积为154.59 m·g;ZnCdS固溶体的禁带宽度增加了0.44 e V,但电子空穴对复合率下降,导带和价带位置变化使得其氧化还原能力增强,最终促进增加光催化活性。为了获得更高光催化性能的复合磁性光催化剂,采用水热法和化学沉淀法制备MnZnFeO/C/ZnCdS,并研究MnZnFeO/C和ZnCdS不同质量比(5～25:100)对光催化活性的影响。经过测试表明,质量比为20:100的MnZnFeO/C/ZnCdS对Rh B的降解率最高,在光照90 min内对Rh B的降解率达92.6%,而相同时间内MnZnFeO/C/Cd S仅为84.8%,MnZnFeO/C/ZnCdS的活性明显提升;MnZnFeO/C/ZnCdS的比表面积提高到169.11 m·g,而且较大的孔径和孔体积有助于吸附分子尺寸为1.59×1.18×0.56 nm的Rh B分子;VSM测试表明MnZnFeO/C/ZnCdS的饱和磁化强度为4.19 emu/g,有利于进行磁回收;在五次使用后,对Rh B的降解率仍能达到86.9%,说明所制备MnZnFeO/C/ZnCdS是一种具有良好磁性能且稳定、高效的复合磁性光催化剂。

关键词：硫化镉硫化锌镉罗丹明B 环境安全磁性光催化剂

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硫化锌镉基光催化材料的制备及其性能研究

硫化锌镉基光催化材料的制备及其性能研究

作者：汤云祥聊城大学

学位级别：硕士

化石燃料的过度使用造成了严重的环境污染和能源危机,为了解决这些问题,科研人员一直致力于寻找一种绿色可持续发展的新技术。光催化技术具有高效、绿色等优点,在污水和空气治理以及能源转换方面表现出巨大应用潜力,因而受到了广泛关注... 详细信息

化石燃料的过度使用造成了严重的环境污染和能源危机,为了解决这些问题,科研人员一直致力于寻找一种绿色可持续发展的新技术。光催化技术具有高效、绿色等优点,在污水和空气治理以及能源转换方面表现出巨大应用潜力,因而受到了广泛关注。光催化技术的核心是半导体催化剂,对于传统的半导体催化剂,例如Ti O、Zn O和Zn S等,虽然具有原料丰富、合成成本较低等优点,但是这些半导体光催化材料的带隙宽,对可见光的吸收率较低,所以光催化效率低。因此,制备可见光驱动的具有高催化活性的光催化剂成为材料化学领域中的一个重要研究课题。硫化锌镉(ZnCdS)是硫化锌与硫化镉的固溶体,具有可调控的带隙宽度以及良好的光学和电学性能,在光催化方面具有很大应用潜力。但是,硫化锌镉光催化材料快速的光生载流子复合速率和较低的太阳能利用率严重影响了其光催化活性。以往报道证明,构建异质结是一个有效手段。本学位论文采用不同的制备方法合成了一系列具有较高催化活性的ZnCdS基复合光催化材料。主要研究内容如下:(1)采用分步合成法制备了Mo S/ZnCdS/g-CN三元异质结复合光催化材料。Mo S/ZnCdS/g-CN异质结可以有效促进光生载流子的分离和转移,显著提高ZnCdS的光催化活性和稳定性。(2)采用溶剂热法分别制备出ZnCdS纳米颗粒和雪花状的CuS,然后再通过简单的煅烧法制备了一系列CuS/ZnCdS复合光催化材料。ZnCdS纳米颗粒分散在CuS表面,提高了ZnCdS的分散性;另外,通过耦合ZnCdS和CuS构建p-n异质结,提高了载流子的分离效率,从而增强了光催化产氢活性。(3)采用水热法分别制备出了ZnCdS纳米棒和Fe WO纳米片,然后再通过简单的煅烧法制备出一维ZnCdS/Fe WO纳米棒复合材料。由于耦合了带隙较小的Fe WO,ZnCdS/Fe WO复合材料表现出更宽的可见光吸收范围,可以利用更多的可见光;另外,一维纳米棒结构有利于电荷的快速传输,减缓了电子和空穴的复合速率,从而提高材料的光催化性能。(4)采用溶剂热法制备了ZnCdS/Sn InS核壳异质结光催化材料。Sn InS包覆着ZnCdS纳米棒构建成一种特殊的核壳结构,这种结构有利于可见光的吸收和电荷的传输。另外,异质结的构建促进了光生电子和空穴的分离和转移,从而提高了光催化活性。

关键词：硫化锌镉光催化产氢光催化降解异质结可见光

硫化锌镉复合光催化剂的合成及光解水制氢性能的研究

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硫化锌镉复合光催化剂的合成及光解水制氢性能的研究

作者：赵海涛山东大学

学位级别：硕士

随着全球环境污染的加深和能源危机的日益严峻,利用太阳能制备清洁、环境友好、燃烧值高的氢能源具有重大的实际意义和广阔的应用前景。自从1972年首次报道TiO具有光催化裂解水的性能以来,利用太阳光半导体光催化裂解水制氢,已被广泛认... 详细信息

随着全球环境污染的加深和能源危机的日益严峻,利用太阳能制备清洁、环境友好、燃烧值高的氢能源具有重大的实际意义和广阔的应用前景。自从1972年首次报道TiO具有光催化裂解水的性能以来,利用太阳光半导体光催化裂解水制氢,已被广泛认为是一项最有潜力的获取氢气的方法。设计制备可见光驱动的具有高活性和较好稳定性的光催化剂,使其能够充分的吸收太阳光,成为材料化学领域的一个重要研究课题。CdZnS三元固溶体,其兼具CdS和ZnS的优点,具有较好的抗光腐蚀和可见光响应能力,是一种光催化制氢明星催化剂。但是,CdZnS光生载流子复合仍然较快,所以将CdZnS与其他半导体助催化剂材料构筑形成异质结复合物,对CdZnS性能进行优化。基于这一想法,我们首先选取wO3作为共催化剂。WO自身具有高的载流子迁移率和化学、热稳定性,并且在溶液中极好的耐光腐蚀性,我们制备的复合光催化剂的性能得到了显著的改善。我们也研究了 WS作为助催化剂的性能。WS是一种类石墨烯型的过渡金属二硫化物,其独特的形貌、较好导电性、大的比表面积,在复合材料中是一种理想的构筑框架,由它和硫化锌镉组成的复合光催化剂性能优良。本论文包含以下四个章节:一:概述了 CdZnS光解水制氢催化剂的研究背景、发展动态及CdZnn0.5S的性能优化方法。二:制备了一种新型的CdZnS/WO复合光催化剂,当CdZnS负载含量达到60wt%,产氢活性最高,比纯CdZnS提高了 2倍多,量子效率达到16.7%。同时研究了通过负载贵金属Pt,形成Z-scheme异质结体系,解释了体系中电子的传输过程,阐明了产氢活性提高的机理。三:我们采用硫代乙酰胺作为硫源,首次成功的合成了结构稳定的CdZnS/WS纳米复合光催化剂。高分辨透射电子显微镜(HRTEM)验证了这种材料中存在紧密的异质结。X射线光电子能谱(XPS)验证了复合物具有一定的组成。漫反射光谱表征了材料能带情况,进一步解释了产氢过程中电子转移机理。体系在含有硫化物溶液的条件下,CdZnS含量在41wt%时,产氢速率达到17.3 mmol/g/h,在420 nm光照下,量子效率达到23.18%。这些性能的改善可以归结为WS的大比表面积和介孔结构。同时WS作为电子池,为表面催化反应提供了更多的活性位点,显著的提高了产氢活性。四:我们首次发现,GaP可以作为单一的光催化剂使用,测试了其在不同牺牲剂下光解水产氢性能。通过在GaP的表面沉积Pt,可以显著改善催化性能。以上,在CdZnS光催化剂中引入另一种共催化剂材料,形成多相复合混杂体系,克服了高的电子空穴复合速率和大的产氢过电位,结果复合材料的产氢性能得到明显改善。这一结果证明,选取合适的共催化剂,避免电子空穴的高速度复合是提升硫化锌镉催化性能的有效途径。

关键词：光催化产氢异质结硫化锌镉三氧化钨二硫化钨磷化镓

介孔硫化锌镉纳米球的设计合成及其在光催化产氢中的应用

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介孔硫化锌镉纳米球的设计合成及其在光催化产氢中的应用

作者：黎恺茜吉林大学

学位级别：硕士

在半导体光催化剂中构建异质结、相结、Z型结构等,是通过调整光催化剂的能带结构来增强光生电荷载流子的传输和分离效率的策略,能够有效提高光催化反应效率。复合材料光催化剂的晶格匹配度在形成结的过程中至关重要,而纳米孪晶结构具有... 详细信息

在半导体光催化剂中构建异质结、相结、Z型结构等,是通过调整光催化剂的能带结构来增强光生电荷载流子的传输和分离效率的策略,能够有效提高光催化反应效率。复合材料光催化剂的晶格匹配度在形成结的过程中至关重要,而纳米孪晶结构具有高晶格匹配度并且能形成相结界面,因此设计合成具有纳米孪晶结构的材料具有重要意义。然而,目前制备纳米孪晶的方法多数包含高温热处理和繁琐的反应步骤,而且产物普遍存在晶粒体积大、形貌较差、比表面积低等问题。而光催化反应发生在材料表面,因此设计合成具有介孔结构的光催化剂,可以有效增加光催化剂的表面活性位点并且提高反应物及产物分子的扩散能力,从而改善光催化效率。基于此,本论文选用具有六方纤锌矿晶相和立方闪锌矿晶相的重要光催化剂材料ZnCdS,开发了一种简便温和的制备高比表面积的介孔Zn CdS纳米球的方法,通过多种表征得知这种纳米球具有大量的介孔和纳米孪晶,并进一步讨论了介孔结构和孪晶结构的形成机理。另外,我们将所合成的介孔ZnCdS纳米球应用于光催化产氢反应,发现纳米孪晶形成的相结对光催化反应有促进作用,并进一步探索了相结界面上光生电荷载流子的动力学过程。本论文主要取得了以下研究成果:1.通过配体辅助配位自组装法设计合成出了具有纳米孪晶结构的介孔Zn CdS纳米球。本课题中合成的介孔ZnCdS纳米球具有粒径大小均一的纳米尺寸球体形貌,并且可以通过简单地调节金属盐比例来调控所合成的球体粒径大小(90-370 nm)。在电镜和X射线衍射等多种手段表征下,发现这种介孔Zn CdS纳米球是由大量的纤锌矿-闪锌矿结构纳米孪晶组成的,两种晶相间构成了大量的相结结构。氮气吸附测试表征这些样品具有很高的BET比表面积(148-312 m g),孔径分布集中在2-4 nm,说明采用配体辅助配位自组装法成功地在Zn CdS纳米球中构建了介孔结构。通过控制变量法对介孔ZnCdS纳米球的生长机理进行了进一步研究,并且详细探究了有机配体对介孔结构和纳米孪晶结构形成的作用,发现纳米孪晶是由于受到配体对生长过程的控制和诱导而形成的,同时配体的存在增强了纳米晶粒与模板剂胶束之间的作用,从而形成介观结构。2.针对ZnCdS具有光电响应的特性,我们进一步对其进行了光催化产氢性能的探究,发现所合成的介孔ZnCdS纳米球具有高效且稳定的光催化性能,其中最佳样品介孔ZnCdS纳米球的光催化产氢率能达到13.46 mmol h g(无贵金属助催化剂)。利用紫外-可见漫反射(UV-Vis/DRS)以及表面光电压谱(SPS)等表征,可以确定样品对光的吸收范围并且计算出其禁带宽度,发现通过简单地调控硝酸锌和硝酸镉的投料比,样品的光吸收范围可以从只吸收紫外光扩大到紫外-可见光的范围。我们还使用瞬态光电压谱对介孔ZnCdS纳米球的光生电荷的动力学过程进行研究,发现纳米孪晶组成的纤锌矿-闪锌矿结构的相结(II型交错结),能够有效分离光生电子-空穴对,使得样品受到光照辐射后产生的电子能够流向立方相结构中,而光生空穴则大量汇集于六方相结构中。这种孪晶形成的相结能够有效降低光生电子-空穴对的再复合速率,减缓样品的光腐蚀作用,对于提高光催化效率有着极其重要的作用。

关键词：配体辅助配位自组装硫化锌镉相结介孔光催化

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基于硫化锌镉的光解水制氢催化剂的研究

基于硫化锌镉的光解水制氢催化剂的研究

作者：孙冉冉中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

基于半导体材料的光解水产氢是利用丰富的太阳能制取氢气的理想途径之一,其在获取绿色能源和缓解能源危机方面具有重要的研究价值和发展前景。开发高效、稳定且成本低廉的半导体材料是推进光解水产氢技术实用化的关键。目前,CdS半导体... 详细信息

基于半导体材料的光解水产氢是利用丰富的太阳能制取氢气的理想途径之一,其在获取绿色能源和缓解能源危机方面具有重要的研究价值和发展前景。开发高效、稳定且成本低廉的半导体材料是推进光解水产氢技术实用化的关键。目前,CdS半导体材料因在可见光区有吸收,可以充分利用太阳能,而被广泛应用在光解水中。但是硫化镉在光催化中容易发生光腐蚀。在CdS基础上加入Zn离子,形成硫化锌辐(ZnCdS)三元金属硫化物固溶体,兼具了 CdS和ZnS的优点,具有较好的抗光腐蚀和可见光响应能力,并且禁带宽度可调节,是一种优良的光催化制氢催化剂,因此受到科研人员的广泛关注。在本论文中,我们主要研究基于ZnCdS的同质结和异质结复合光催化材料,并通过X-射线粉末衍射仪、电子显微镜、紫外可见分光光度仪、电化学工作站、比表面积测试仪及光催化在线反应装置等,对材料的晶型、结构、形貌、光电化学性能、比表面积和光催化产氢活性等进行了详细研究。主要研究内容如下:1.以硫代乙酰胺为硫源,通过一步水热法合成了 ZnCdS纳米颗粒,并研究了不同的反应条件(如初始锌和镉离子的浓度,初始硫源的浓度和升温速率)对这些ZnCdS纳米颗粒的光催化产氢活性的影响。研究结果显示,不同的反应条件使材料具备不同的结晶性和组成的均匀度,快的反应速率导致硫化锌镉的组成均匀度更好,但是结晶性不高;慢的反应速率使得材料具备高的结晶性,但是组成均匀度不好。高的反应温度有利于材料中立方相和六方相同质相结的形成,有利于提升催化剂的性能。这种具有相结的ZnCdS纳米材料在硫化钠和亚硫酸钠牺牲剂存在下,用300 W氙灯(λ≥420 nm)照射,最高的催化产氢速率达到125.27 mmol·h·g,表观量子效率为21.46%。研究结果表明,同时具备好的结晶性和组成均匀度是硫化锌镉具有优异的可见光催化性能的关键。2.利用硫化锌纳米棒和氯化镉为前驱体,在水合肼的作用下通过一步阳离子交换技术制备ZnCdS/ZnO纳米复合材料。借助硫化锌表面残存的水合肼和被镉离子交换下来的锌离子制备ZnO,并作为ZnCdS的共催化剂,即使在界面没有引入贵金属的情况下也实现了 ZnCdS和ZnO的紧密接触。ZnCdS/ZnO在硫化钠和亚硫酸钠的牺牲剂溶液中,可见光(λ≥420 nm)催化产氢速率高达35.51 mmol·h·g,几乎超过纯ZnCdS的14倍,其光催化产氢活性的提高在于ZnCdS和ZnO之间形成了 Ⅱ类异质结构,可以有效提高光生电子和空穴对的分离和转移效率。

关键词：光催化氢气硫化锌镉同质结异质结

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硫化锌镉制氢光催化剂的研究进展

广东化工 2024年第3期51卷 79-80,78页

作者：陈泽南陈钦泰李凯滨何琳刘洋广东轻工职业技术学院广东广州510220

随着传统石化能源日益耗竭及其带来的环境污染增加,人们正在寻求可替代的、更为清洁的新能源。氢能因其高效、清洁以及广泛应用前景而受到普遍关注。在传统制氢技术中,使用最为广泛的是化石燃料制氢技术。但是,这种技术所造成的能耗和... 详细信息

随着传统石化能源日益耗竭及其带来的环境污染增加,人们正在寻求可替代的、更为清洁的新能源。氢能因其高效、清洁以及广泛应用前景而受到普遍关注。在传统制氢技术中,使用最为广泛的是化石燃料制氢技术。但是,这种技术所造成的能耗和温室气体释放量都非常大。相比之下,光催化制氢技术则是将太阳能转化为氢能,并以化学的形式储存起来。它具有高效转换能力、零碳排放、可持续性和良好的再循环能力等优点,因此成为未来制氢的重要方向。常见的光催化剂包括TiO2、ZnO、ZrO2、CdS等多种金属氧化物和硫化物的半导体材料。其中,金属硫化物因为具有良好的可见光响应、适宜的能带结构、原料丰富和制备简单等优点,被视为一种具备良好光催化性能和实际应用前景的产氢材料。然而,金属硫化物在反应过程中易发生光生载流子复合、光腐蚀等,影响其光催化性能。本文详细阐述了光催剂硫化锌镉的光催化产氢过程,对其产氢性能以及稳定性相关研究进行了总结,并探讨了制约该技术发展的挑战和未来方向。

关键词：产氢光催化双碳硫化锌镉

等离子体共振协同S-scheme电荷转移促进W_(18)O_(49)/Cd_(0.5)Zn_(0.5)S高效光催化产氢

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Chinese Journal of Catalysis 2022年第2期43卷 234-245页

作者：薛文华孙红莉胡晓云白雪樊君刘恩周西北大学化工学院西安市特种能源材料重点实验室陕西西安710069 西北大学物理学院陕西西安710069

硫化锌镉(Cd_(1-x)Zn_(x)S,0800 nm的入射光仅能引起W_(18)O_(49)的LSPR效应时,Cd_(0.5)Zn_(0.5)S单体无活性,而W_(18)O_(49)/Cd_(0.5)Zn_(0.5)S仍具有较高的催化性能、但随着波长的增大产氢速率逐渐降低,与复合样品瞬态光电流强度的变化趋势吻合良好.以上结果表明,W_(18)O_(49)与Cd_(0.5)Zn_(0.5)S二者形成的S-scheme界面异质结有效抑制了光生载流子的表面复合,且当入射光不足以引起带间激发时,W_(18)O_(49)的LSPR效应产生的"热电子"可有效注入到Cd_(0.5)Zn_(0.5)S,从而引起表面催化反应.进一步研究发现,当将反应温度从25提高到60°C时,20%-W_(18)O_(49)/Cd_(0.5)Zn_(0.5)S在全光谱下的产氢速率可提高到306.1mmol·g^(-1)·h^(-1),表明温度对光催化产氢过程具有不可忽视的影响,可通过增强表面反应速率显著提高产氢活性.总之,本文通过一种简便方法获得了具有紫外-可见-近红外响应的S型W_(18)O_(49)/Cd_(0.5)Zn_(0.5)S异质结光催化剂,详细对比了不同波段下样品的光电特性及催化活性,最终在S-scheme电荷转移机制和LSPR"热电子"注入过程的协同作用下,复合样品活性比Cd_(0.5)Zn_(0.5)S单体有了明显提高.

关键词： S型异质结氢气等离子体材料 W_(18)O_(49) 硫化锌镉