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北京大学学报（自然科学版） 1998年第4期34卷 435-441页

作者：刘文剑林宪杰黎乐民北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室

利用密度泛函理论方法（ＤＦＴ）对Ｅｕ２Ｓ，ＥｕＳ２的电子结构和化学键进行了研究。结果表明：Ｅｕ２Ｓ和ＥｕＳ２分子中的Ｅｕ－Ｓ键均主要来自Ｅｕ５ｄ和Ｓ３ｐ轨道的相互作用，４ｆ轨道基本上是定域的，Ｅｕ原子轨道对Ｅｕ－Ｓ键... 详细信息

利用密度泛函理论方法（ＤＦＴ）对Ｅｕ２Ｓ，ＥｕＳ２的电子结构和化学键进行了研究。结果表明：Ｅｕ２Ｓ和ＥｕＳ２分子中的Ｅｕ－Ｓ键均主要来自Ｅｕ５ｄ和Ｓ３ｐ轨道的相互作用，４ｆ轨道基本上是定域的，Ｅｕ原子轨道对Ｅｕ－Ｓ键的贡献大小顺序均为５ｄ＞６ｐ＞６ｓ＞４ｆ。电子结构特征表明，在Ｅｕ２Ｓ和ＥｕＳ２中，Ｅｕ均保持为２价，４ｆ轨道不能成为成键轨道的主要成分；Ｅｕ－Ｓ键的共价性成分分别为６８％和５７％。

关键词：密度泛函理论电子结构化学键硫化铕

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稀土纳米材料电致化学发光性能及其分析应用研究

稀土纳米材料电致化学发光性能及其分析应用研究

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作者：华情烟台大学

学位级别：硕士

近年来,随着纳米技术的不断发展,纳米材料在电化学、化学发光以及荧光等领域得到了广泛的应用。在诸多纳米材料中,稀土纳米材料由因其价格低廉,低毒性和良好的生物相容性等特点被人们广泛关注。此外,由于该类材料拥有独特磁学、电学和... 详细信息

近年来,随着纳米技术的不断发展,纳米材料在电化学、化学发光以及荧光等领域得到了广泛的应用。在诸多纳米材料中,稀土纳米材料由因其价格低廉,低毒性和良好的生物相容性等特点被人们广泛关注。此外,由于该类材料拥有独特磁学、电学和光学性能,使其在电致化学发光(ECL)分析检测领域拥有广阔的应用前景。本论文基于稀土元素的发光特性成功合成了硫化铕纳米晶(EuS NCs)、氢氧化钆纳米晶(Gd(OH))和掺铕氧化钆纳米晶(GdO:Eu),研究了其ECL性能并构建了ECL传感器对目标物进行检测。本文分为四个部分,具体内容如下:第一章:对稀土纳米材料进行了介绍,并简述了其性能、合成和应用,以及对本文的研究内容和意义进行了概述。第二章:Hg是最常见的重金属离子之一,近年来随着工业的发展对环境的污染及其严重。在本研究中通过一步合成法,以1-十八烯作为溶剂,十二硫醇作为还原剂,成功制备了EuS NCs,并对其ECL性能进行研究,发现EuS NCs在过硫酸钾为共反应溶液的ECL体系中能产生强而稳定的发光信号。Hg的存在会同EuS NCs螯合形成S-金属键,从而使Hg吸附在EuS NCs表面,导致ECL信号猝灭。基于此构建了ECL传感器并用于检测Hg。在浓度范围为0.1 p M～10p M时,其对Hg表现出了良好的线性关系,检出限(LOD)为0.028 p M。实验结果表明,该传感器表现出优异的电致化学发光性能,成功实现对海鲜中Hg的超灵敏检测,为环境监测和食品安全提供了一种新的检测方法。第三章:赭曲霉毒素是曲霉和青霉菌产生的一类次生代谢产物,赭曲霉素A(OTA)因其具有毒性而被广泛关注,会严重污染谷物、水果、饲料和药品。本研究中,采用水热法合成了Gd(OH)纳米晶,并研究了其ECL性能。基于OTA与其适配体的特异性结合,构建了ECL适配体传感器,该ECL适配体传感器在不同浓度的OTA标准溶液中呈良好的线性关系,其线性方程为ΔI=1025.6lgc+15983(R=0.998),LOD为0.0027 pg m L。将该ECL适配体传感器用于对葡萄和玉米实际样品进行加标检测,得到了令人满意的结果,该方法有望在环境检测中得到应用。第四章:近年来,由有机磷农药(OPs)的不当排放引发的环境问题备受关注,据了解OPs能够污染水和土壤,甚至对人类健康有极大的危害。本研究采用尿素沉淀法直接合成GdO:Eu,经过铕元素掺杂后可放大ECL信号。经过实验发现,HO会对GdO:Eu产生猝灭效应。因此设计了一种由乙酰胆碱(ACH)、乙酰胆碱酯酶(Ach E)和胆碱氧化酶(CHOD)释放出HO的反应,进而构建了ECL传感器用于对敌敌畏(DDVP)的检测。该传感器在1 p M～1 n M的浓度范围内对DDVP的ECL响应具有良好的线性关系,其检出限为0.12 p M。将所设计的传感器成功应用于对蔬菜中有机磷农药残留的检测,为人类健康和环境保护提供了新思路。

关键词：稀土纳米材料电致化学发光传感器硫化铕氢氧化钆掺铕氧化钆

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