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硫代砷形态测试分析技术及环境行为特征

环境科学与技术 2018年第3期41卷 156-162页

作者：童佳荣单慧媚刘崇炫彭三曦魏鑫中国地质大学(武汉)盆地水文过程与湿地生态恢复学术创新基地湖北武汉430074 中国地质大学(武汉)环境学院湖北武汉430074 桂林理工大学环境科学与工程学院广西桂林541004 中铁第四勘察设计院集团有限公司湖北武汉430074

砷的形态分布是影响地下水环境中砷迁移转化行为的关键。最新研究发现硫代砷是富硫高砷地下水中砷的主要存在形态。然而,中国关于高砷地下水中硫代砷形态的定量检测成果有限,现有报道多是对水样进行酸化处理后进行砷酸盐和亚砷酸盐形态... 详细信息

砷的形态分布是影响地下水环境中砷迁移转化行为的关键。最新研究发现硫代砷是富硫高砷地下水中砷的主要存在形态。然而,中国关于高砷地下水中硫代砷形态的定量检测成果有限,现有报道多是对水样进行酸化处理后进行砷酸盐和亚砷酸盐形态分析,这一处理导致砷和硫发生沉淀从而使得硫代砷形态被破坏或被忽略。该文系统对比分析了几种不同硫代砷形态的制备、分离和定量检测技术,总结了硫代砷的形态分布及环境行为特征。未来对高砷地下水污染的研究应着重发展硫代砷形态的测试分析技术,调查硫代砷形态在高砷地下水环境中的地球化学行为特征,并探讨其对传统意义上的(亚)砷酸盐地球化学行为的影响。

关键词：硫代砷测试分析技术环境行为

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地下水环境中的硫代砷研究进展

水文地质工程地质 2019年第6期46卷 132-141,178页

作者：严克涛郭清海中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室/环境学院

硫代砷是富硫化物地下水中砷的重要形态,对环境和人类健康有潜在威胁。目前硫代砷研究程度尚低,本次主要针对国内外地下水(地热水)中硫代砷的存在形态,水文—生物—环境地球化学过程,样品保存,定量检测方法等方面进行研究。结论如下:pH... 详细信息

硫代砷是富硫化物地下水中砷的重要形态,对环境和人类健康有潜在威胁。目前硫代砷研究程度尚低,本次主要针对国内外地下水(地热水)中硫代砷的存在形态,水文—生物—环境地球化学过程,样品保存,定量检测方法等方面进行研究。结论如下:pH,氧化还原电位,硫化物含量和微生物作用等是影响地下水中硫代砷稳定存在和形态分布的重要因素。含铁矿物能与水中的硫代砷形成配位键对其进行吸附,吸附性普遍弱于(亚)砷酸盐,因此,地下水中硫代砷可能表现出更强的迁移性。用于硫代砷检测的自然水样在采集中可采取过滤,速冻,厌氧和低温短期保存的操作流程,以减缓该形态的转化甚至消失。色谱联用ICP-MS系统可用于自然水样中硫代砷的分离定量检测,紫外—可见分光光度法和X射线吸收光谱法在不同场景下也可对硫代砷进行定量和表征分析。地热水和浅层地下水中均可能存在硫代砷,由于水样中硫代砷的不稳定性,室内检测和分析难以准确反映现场过程,因此,野外样品保存技术和现场检测方法的更新可能在未来有更大研究空间,值得进一步探索。

关键词：硫代砷地下水地热水研究进展

一硫代砷酸盐的吸附特征及其影响因素的实验研究

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一硫代砷酸盐的吸附特征及其影响因素的实验研究

作者：廖丹雪桂林理工大学

学位级别：硕士

越来越多的研究已证实一硫代砷酸盐(MTA)是富硫高砷地下水中主要的五价砷化合物,然而,当前对其在多孔介质上的吸附研究十分不足。本文在实验室合成MTA,开展不同p H和固液比条件下其在细砂、土壤沉积物和针铁矿上的吸附动力学和等温吸附... 详细信息

越来越多的研究已证实一硫代砷酸盐(MTA)是富硫高砷地下水中主要的五价砷化合物,然而,当前对其在多孔介质上的吸附研究十分不足。本文在实验室合成MTA,开展不同p H和固液比条件下其在细砂、土壤沉积物和针铁矿上的吸附动力学和等温吸附实验,重点分析共存砷形态、有机质、无机盐、微生物等主要生物地球化学因素对针铁矿吸附MTA的影响,并结合XRD、SEM、XPS和BET等表征手段识别其影响机理。主要结论如下:(1)MTA在细砂、土壤沉积物和针铁矿上的平衡吸附量(q)分别为122.47、226.73和1979.75 mg·kg,吸附过程均为多层非线性吸附,3种介质的铁氧化物含量差异是控制吸附的主要原因。当MTA在3种介质上达到吸附平衡后,溶液中部分MTA开始转化形成亚砷酸盐和砷酸盐。(2)MTA在3种介质上的q随溶液p H(4～10)和固液比增加而减小,介质的表面电荷量和电性是影响吸附的因素之一。介质表征测试结果揭示出,q还受到介质的孔隙特征、结晶度及羟基官能团(—OH)数量的影响。(3)单一体系的MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的吸附过程均符合假二级动力学模型,q分别为2129.851、3291.838和1788.767 mg·kg。当MTA与砷酸盐或亚砷酸盐共存时,MTA的吸附过程仍符合假二级动力学模型,但q显著减少,表现为:MTA单一体系>MTA与亚砷酸盐共存体系>MTA与砷酸盐共存体系,是因为砷酸盐和亚砷酸盐均能与MTA竞争吸附位点,又因砷酸盐的结构与MTA相似,所以相对于亚砷酸盐来说,能竞争更多的吸附位点。(4)MTA在针铁矿上的q随着胡敏酸(HA)质量浓度(10～50mg·L)的增加逐渐降低,因为HA大量的官能团抢占了针铁矿表面吸附点位;磷酸盐与砷共存时,MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的q显著降低,分别为492.802、815.782和303.714mg·kg,是因为磷与砷存在竞争性吸附;硝酸盐与砷共存时,溶液中电子受体数量和Eh增加,从而使得3种砷形态的q均增大,分别为2211.030、3444.023和1835.537mg·kg。(5)无吸附介质时,添加碳源后溶液中砷的质量浓度减少,是由于微生物代谢产物、细胞壁上的功能基团及表面的极性团对砷有吸附和共沉淀作用。以针铁矿为吸附介质时,3种体系中针铁矿对MTA的q大小为:灭菌组>不处理组>添加碳源组。碳源组由于Fe(Ⅲ)氧化物和SO微生物还原,砷从固相释放至液相,使q减少。灭菌组由于增加了矿物的结晶度,导致针铁矿的吸附能力增加。

关键词：硫代砷吸附机理影响因素针铁矿

西藏搭格架高温热泉中砷的地球化学异常及其存在形态

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吉林大学学报（地球科学版） 2019年第2期49卷 548-558页

作者：严克涛郭清海刘明亮中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室/环境学院武汉430074

西藏搭格架高温热泉是我国大陆少有的大型间歇性喷泉,砷元素作为对人类威胁极大的环境问题普遍存在于热泉之中,搭格架高温热泉中砷元素质量浓度最高已达到了9.75mg/L,其对地表水和浅层地下水的污染不容忽视。硫代砷是富含硫化物热泉中... 详细信息

西藏搭格架高温热泉是我国大陆少有的大型间歇性喷泉,砷元素作为对人类威胁极大的环境问题普遍存在于热泉之中,搭格架高温热泉中砷元素质量浓度最高已达到了9.75mg/L,其对地表水和浅层地下水的污染不容忽视。硫代砷是富含硫化物热泉中砷的存在形态之一,鉴于国内相关研究较少,本文对西藏搭格架地热区的热泉样品进行了水化学分析,并利用水文地球化学模拟软件PHREEQC开展了对热泉中砷元素存在形态的地球化学模拟。结果表明:西藏搭格架热泉中砷元素的存在形态有亚砷酸盐、砷酸盐和硫代砷,其中亚砷酸盐与砷酸盐是砷的主要存在形态,且在pH影响下两者之间存在相互转化关系;各种硫代砷按质量浓度由高至低依次为一硫代砷酸盐、三硫代砷酸盐、二硫代砷酸盐、一硫代亚砷酸盐、四硫代砷酸盐;硫代砷形态占总砷浓度比例主要受热泉中硫化物质量浓度、Eh(氧化还原电位)和pH等因素的控制,在硫化物质量浓度总体偏低的情况下,硫化物质量浓度的上升可促进其他形态的砷向硫代砷形态转化,强还原性环境有利于硫代砷形态的存在;此外,在中性环境下,硫代砷占总砷浓度比例随pH上升亦有上升趋势。

关键词：热泉硫代砷搭格架热田地球化学