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铜/硅复合材料的制备研究及其在锂离子电池中的应用

铜/硅复合材料的制备研究及其在锂离子电池中的应用

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作者：赵仕杰安徽工业大学

学位级别：硕士

锂离子电池因其高能量密度、优良的循环性能和环境友好性而被认为是最有前途的储能设备之一。然而,随着储能技术发展需求日渐增加,石墨负极锂离子电池的理论比容量较低,约372 mAh g,远远不能满足快速增长的市场所带来的巨大需求。因此,... 详细信息

锂离子电池因其高能量密度、优良的循环性能和环境友好性而被认为是最有前途的储能设备之一。然而,随着储能技术发展需求日渐增加,石墨负极锂离子电池的理论比容量较低,约372 mAh g,远远不能满足快速增长的市场所带来的巨大需求。因此,人们致力于开发下一代锂离子电池具有低成本,高储能的负极材料。硅基负极材料具有最高的重量容量和体积容量,但其巨大的体积变化和较低的电子和离子电导率仍然阻碍了其在储能领域的广泛应用,引入合适的缓冲相可以较好的解决这类问题。本研究的重点是利用不同的制备工艺,例如:机械球磨法、真空熔炼法、超音速冷喷涂,制备高导电性硅/铜材料来提高整个电极的导电性。同时,导电锂-惰性化合物CuSi也起到了缓冲硅体积剧烈变化作为基体的作用,使其电化学循环性能表现更加优异。（1）利用机械球磨和高温碳化相结合的方法,在微米硅表面修饰了一层铜硅化物CuSi金属间化合物,形成Si-CuSi结构的硅基复合材料。CuSi的存在不仅提高导电性,且有效缓冲了硅材料的体积膨胀,从而提高硅材料的电化学稳定性。接着和石墨（G）球磨复合,使硅材料整体嵌于石墨导电基质中,为了增强电子的传输速率,利用石墨相对较小的体积变化来缓冲硅的体积效应。最后加入10 wt%的聚乙烯吡咯烷酮（PVP）作为碳源,在高温碳化下得到的（Si-Cu-G）/C复合材料首次库伦效率最高、循环稳定性好。在100 mA g电流密度下首次充放电比容量为1343.3 mAh g、1634.2 mAh g,首次库伦效率（ICE）为82.2%,在90圈循环后容量仍还有582.5 mAh g。（2）不同于机械球磨法制备硅/铜合金。这里选取纯铜颗粒和工业级硅料为实验原料,称取不同质量硅/铜样品,采用真空熔炼-机械球磨两步法来制备Cu/Si合金,相的组织成分为Si相和CuSi相。经过电化学性能测试,当Si:Cu的质量比为8:2时,标记为Si80Cu20合金材料的电化学性能最佳,在100 mA g电流下,首次嵌锂/脱锂容量容量分别为2789.8 mAh g、2284.4 mAh g,ICE为81.9%。经过50次循环后,Si80Cu20合金样品的容量还有860 mAh g,循环稳定性优于其他组样品,通过控制CuSi含量,可以让硅基材料得到更高的库伦效率和优异的循环性。（3）采用超音速冷喷涂工艺在铜片上制备不同硅基复合涂层的电极片,探索不同硅基复合材料在冷喷涂技术下对喷涂涂层结构,以及电化学性能的影响,并对结果与传统利用粘结剂涂布工艺硅涂层进行比较。经过电化学性能测试,分析比较得出,常规粘结剂硅涂层（CB-Si）负极的首次充放电比容量为2241.8 mAh g、3495.5 mAh g,ICE为65.2%,循环到了第100圈时还剩下93.5 mAh g,可以看出用粘结剂制备的纯硅负极容量衰减很快,循环性能较差。冷喷涂硅涂层（CS-Si）负极的首次充放电比容量分别为2860.1 mAh g、3344.9 mAh g,首圈库伦效率为85.5%,第100圈循环后放电比容量为2418.2 mAh g,容量保持率为84.5%,每次循环的容量衰减率也仅为0.193%。随着初始复合材料中铜含量的增加,首次放电容量在降低,但提高了ICE。利用冷喷涂技术优势在于,该技术将硅沉积在铜片上,硅颗粒的沉积形态表现为被周围连续分布的铜包覆,形成特殊的三维结构复合材料,这种镶嵌结构能有效地克服由于热应力作用而导致的硅-铜复合材料大片分离,甚至脱落等问题,还加强了对Li和电子的传导作用,提高了硅基涂层的循环稳定性。

关键词：锂离子电池硅铜合金复合材料高能球磨法真空熔炼法冷喷涂

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