检索结果-南通市图书馆

作者：杨学志山东大学

学位级别：硕士

二氧化硅纳米颗粒作为生产量和使用量最大的纳米材料,其毒理学效应逐渐引起了人们的关注,前人的研究指出,来自天然源与来自人为源的二氧化硅纳米颗粒具有不同的毒理学效应。但是,目前还没有方法能够有效甄别二氧化硅纳米颗粒的来源。本... 详细信息

二氧化硅纳米颗粒作为生产量和使用量最大的纳米材料,其毒理学效应逐渐引起了人们的关注,前人的研究指出,来自天然源与来自人为源的二氧化硅纳米颗粒具有不同的毒理学效应。但是,目前还没有方法能够有效甄别二氧化硅纳米颗粒的来源。本文表征了天然源和人为源二氧化硅颗粒的形貌、晶体结构和氧硅比等基本信息。经过大量样品的测定发现,人为源与天然源二氧化硅颗粒中硅稳定同位素分布范围差异明显,δSi(‰)= 0.08可作为人为源和天然源的区分阈值。此外,4个不同厂家生产的二氧化硅颗粒的硅稳定同位素分布范围较窄,具有同位素指纹识别特征。说明在一定情况下,可以通过二氧化硅颗粒的硅天然稳定同位素的差异实现对不同厂家来源的甄别。来自同一工厂,原料相同,合成工艺不同的二氧化硅纳米颗粒硅同位素分布也存在明显差异,说明不同合成工艺造成了不同程度的同位素分馏,这为通过硅同位素分布来甄别二氧化硅颗粒不同合成工艺提供了理论基础。实验结果说明,硅稳定同位素可以作为甄别二氧化硅纳米颗粒的来源的有利工具。近几十年来,随着我国工业化与城市化进程的日益推进,大气污染现象呈现出愈发严峻的态势。李克强总理在2017年的政府工作报告中特别指出中国目前大气污染的严峻性,亟需加强对大气灰霾成因与防治措施的研究。因此,对于灰霾的来源及其成因的进一步研究有利于减少大气污染对于人体健康的影响,这已成为目前一段时期内一项极其迫切的任务。目前,已有一些大气溯源模型可用来解析大气颗粒物(PM)的来源,但这些方法大多基于多元素浓度信息,需要多种仪器设备才能实现,结果争议也比较大。在本研究中,我们基于硅元素的普遍存在性,利用天然硅稳定同位素组成作为一种新的示踪剂,对大气PM的来源进行了研究。我们用电感耦合等离子体质谱仪(inductively coupled plasma mass spectrometry,ICP-MS))和多接收器电感耦合等离子体质谱仪(multicollector inductively coupled plasma mass spectrometry,MC-ICP-MS)等仪器对 2015 年 12月北京地区不同粒径的大气颗粒物样品(TSP和PM)进行了硅浓度和硅稳定同位素组成的测量,并计算出硅比重(硅元素占PM重量的比重)。研究发现,随着污染程度的增加,PM中硅浓度和硅比重不断下降,而硅稳定同位素却保持相对稳定,既验证了颗粒物粒径不断增大的过程,同时也证明了在灰霾形成的过程中,大气颗粒物一次来源对灰霾的贡献比重不断减小。因此,2015年12月北京地区大气颗粒物爆发性增长,主要来自二次颗粒物的贡献。

关键词：灰霾 PM2.5 二氧化硅纳米颗粒硅稳定同位素溯源

长江口及邻近海域颗粒态及溶解态硅稳定同位素的ICP-MS测定及分布研究

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长江口及邻近海域颗粒态及溶解态硅稳定同位素的ICP-MS测定及分布...

作者：徐毅华东师范大学

学位级别：硕士

本文通过Mg(OH)2-阳离子交换树脂法对样品中的硅元素进行富集分离,并采用单接收器电感耦合等离子质谱仪测定了长江口及邻近东海区域中溶解态和颗粒态样品中硅稳定同位素的组成。通过以上研究,初步认识研究区域内硅稳定同位素的分布特征... 详细信息

本文通过Mg(OH)2-阳离子交换树脂法对样品中的硅元素进行富集分离,并采用单接收器电感耦合等离子质谱仪测定了长江口及邻近东海区域中溶解态和颗粒态样品中硅稳定同位素的组成。通过以上研究,初步认识研究区域内硅稳定同位素的分布特征及其与相关生物化学因子之间的联系,为今后深入研究长江口及邻近海区的初级生产力变化、水团运动等生物地球化学过程提供一些帮助。在质谱仪中分辨率工作条件下,硅同位素质量峰可以和相邻多原子干扰峰完全分开,确保了测量信号的准确性。通过对质谱仪进样条件、检测条件和数据处理条件的选择,采取增加测量次数的方法抵偿系统瞬间波动造成的偏差,通过增加质量窗口扫描范围可以避免质量漂移对测量信号的影响。在最佳分析条件下,硅同位素标准物质的比值重复测量精密度RSD小于0.05%,硅同位素标准物质GBW04421和GBW04422的δ29Si和δ30Si值长期重现性分析结果分别为-0.04±0.04%。,-0.06±0.06‰和-1.42±0.12%。,-2.71±0.1‰(1σ),与相关文献中报道的结果范围一致(Ding et al.,2005)。完善了溶解态样品的Mg(OH)2-阳离子交换树脂的预处理方法,对共沉淀引发剂加入量、沉淀离心条件和样品体积等条件进行优化选择。结果表明通过该预处理方法可以将样品中存在大量杂质离子与硅元素分离开来,并且对硅进行有效富集,富集倍数可达50倍。不同基体水样加标回收率均在99～105%之间,方法检出限为0.16μmol/L(3σ,n=8)。实验结果表明,本方法中的各个步骤不会引起硅同位素分馏的发生。2006.08至2007.03月份间徐六泾定点站溶解态硅δ30Si值的月季变化范围在+1.25‰～+3.17%。,平均值为+2.17±0.73‰,高于世界其他淡水河流的溶解态δ30Si值。δ30Si与DSi含量之间具有显著正相关性,可能与长江流域岩石化学风化条件以及支流对干流的贡献程度有一定的关系。在2005年8月长江口航次调查范围内,浮游植物生长吸收所需要的溶解态硅酸盐主要来自于长江冲淡水的输送。浮游植物生长吸收对硅同位素的分馏作用,导致表层溶解态硅同位素δ30Si值高于底层。由于影响硅同位素组成δ30Si的因素较为复杂,溶解态δ30Si与DSi之间未显示具有相关性。悬浮颗粒物样品δ30Si值与DSi之间显著的正相关性表明浮游植物对硅酸盐的吸收利用水平越高,硅同位素在生源硅体内的分馏程度越大。根据理想条件下的开阔稳态模型计算,长江口区域生源硅的分馏因子ε=1.95±0.73‰。2006年8月长江口及邻近东海区域调查结果发现,表层溶解态δ30Si与硅藻类浮游植物的生长水平有关,同时表明,在整个区域的表层存在不同来源水团对当地溶解态硅的持续输送。在低氧区由于生源颗粒物在底层的降解程度较高,引起的硅同位素δ30Si值升高的程度也越明显。在浮游植物生长水平较低的区域,溶解态硅同位素组成可能能够用于指示水团特征。总体来水,外海水的溶解态硅同位素组成δ30Si值较低,为+0.6‰～+1.5%。;沿岸淡水系的溶解态硅同位素δ30Si较高,约在为±2.89‰～+3.21‰。

关键词：硅稳定同位素溶解态硅酸盐电感耦合等离子体质谱共沉淀阳离子交换树脂长江口徐六泾东海浮游植物生源硅分馏因子

东海与西北太平洋生源硅的分布特征及其稳定同位素组成研究

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东海与西北太平洋生源硅的分布特征及其稳定同位素组成研究

作者：章馨元厦门大学

学位级别：硕士

海洋中的生源硅(Biogenic Silica,BSi)主要来源于硅藻,是海洋硅循环的关键要素。BSi的产生伴随着颗粒有机碳(Particulate Organic Carbon,POC)的形成,并且BSi较快的沉降速率及较慢的溶解速率使其成为POC向深海输送的重要压舱物。因此,BS... 详细信息

海洋中的生源硅(Biogenic Silica,BSi)主要来源于硅藻,是海洋硅循环的关键要素。BSi的产生伴随着颗粒有机碳(Particulate Organic Carbon,POC)的形成,并且BSi较快的沉降速率及较慢的溶解速率使其成为POC向深海输送的重要压舱物。因此,BSi通过硅酸盐泵与碳循环紧密相联,研究BSi的分布特征及其与POC之间的关系对于理解海洋生物泵固碳至关重要。同时,硅酸盐与BSi的硅同位素组成(δ30Si)也被广泛应用于海洋硅生物地球化学循环的研究,以剖析上层水体中硅藻对硅酸盐的利用情况。本论文基于2009至2011年期间春、夏、秋、冬4个航次的观测数据,系统描绘了东海悬浮颗粒态BSi的时空分布,并探讨其调控因素。另外,基于2019至2021年期间春、夏、冬3个航次的观测数据,分析了西北太平洋BSi分布特征及其同位素组成,并探讨上层水体中硅同位素分馏的控制机制。研究结果表明,东海BSi浓度范围为0.008～4.119 μmol/L,存在显著的时空差异。季节变化上,BSi浓度呈夏秋高、春冬低的分布规律,最高值出现在秋季近岸海域,与季节性藻华有关。表层分布上,BSi浓度高值多见于近岸陆架区,主要缘于富营养的低盐水团输入提高了硅藻生产力;离岸陆架区BSi浓度全年均处于较低水平;陆坡区BSi浓度略有抬升,缘于春夏两季黑潮次表层水的入侵提供了营养盐。垂直方向上,BSi极大值一般出现在叶绿素极大值(Deep Chlorophyll Maximum,DCM)层,水深较浅的陆架区由于受沉积物再悬浮过程的影响,底层也存在BSi的高值。总体而言,营养盐水平与沉积物再悬浮作用是东海BSi分布的重要调控因素。另外,BSi与硅藻特征色素岩藻黄素(Fucoxanthin,Fuco)具有显著相关性,表明东海BSi主要源于硅藻生产。东海近岸陆架区与春夏两季陆坡区的颗粒Si/C平均比值为0.19,高于海洋硅藻的平均值0.13,反映了硅藻驱动的硅酸盐泵较高的固碳效率。西北太平洋200米以浅水体BSi浓度介于3.3～50.6 nmol/L 之间,在全球海洋中处于较低水平。M35站位(33.0°N,155.0°E)由于受黑潮延伸体区高营养盐水平的影响,BSi浓度较高。垂直方向上,BSi与Fuco的分布趋势一致,高值多见于DCM层。通过沉积物捕集器获得的上层200米水体的BSi输出通量同样较低,介于0.038-0.188 mmol/m2/d之间,且颗粒Si/C平均比值仅为0.05,表明北太平洋副热带流涡区(North Pacific Subtropical Gyre,NPSG)西部上层水体中硅酸盐泵对固碳的贡献较小。西北太平洋溶解态硅同位素组成(δ30SiDSi)从表层～+3.00‰降低至深层～+1.00‰,与硅酸盐浓度呈镜像关系。颗粒态硅同位素组成(δ30SiBSi)介于-1.51±0.06‰～+0.77±0.07‰之间。应用瑞利模型和稳态模型估算M35站位上层水体分馏系数(30εupt)分别为-1.21±0.33‰和-1.87±0.47‰,前者与硅藻吸收硅酸盐时的平均分馏系数-1.1±0.4‰更为接近,暗示该站位上层水体在调查期间更接近封闭系统,推测缘于北太平洋副热带西部模态水阻止了中深层硅酸盐向上的持续供应。然而,M22 站位(20.0°N,155.0°E)的30εupt(两种模型分别为-1.51±0.55‰和-2.06±0.70‰)绝对值显著大于M35站位,可能与站位之间不同的硅藻种属组成有关。此外,对西北太平洋分粒径颗粒的分析结果表明,由大型硅藻贡献的大粒径BSi(>51 μm)同位素组成总体重于小粒径BSi(0.8～51 μm),后者的主要来源应不是大型硅藻破裂后产生的硅质碎屑。综上所述,海洋生源硅的分布具有时空差异性,边缘海较之开阔大洋更为显著,主要受控于水团混合、营养盐供给、生物利用等诸多因素,且这些因素驱使具有不同生物地球化学特征海域的硅酸盐泵的固碳效率发生变化。此外,西北太平洋上层水体硅酸盐被消耗过程中硅同位素的分馏程度存在空间变化,且不同粒径颗粒硅同位素组成存在差异,暗示了生源硅具有不同来源,未来需结合生物培养等方面的研究以进一步解析。

关键词：生源硅硅稳定同位素硅酸盐泵东海西北太平洋

稳定硅同位素示踪流域风化及极端气候事件过程

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稳定硅同位素示踪流域风化及极端气候事件过程

中国矿物岩石地球化学学会第17届学术年会

作者：赵云杨守业苏妮同济大学海洋地质国家重点实验室

＜正＞新生代构造运动、大陆风化、大气碳循环和气候变冷的原因、驱动机制及相互耦合关系一直是学术界研究和争议热点。硅是地球上除氧之外丰度最高的元素,直接参与硅酸盐矿物晶格的建造,能够比其他风化指标给出更直接的响应;海洋中,硅... 详细信息

＜正＞新生代构造运动、大陆风化、大气碳循环和气候变冷的原因、驱动机制及相互耦合关系一直是学术界研究和争议热点。硅是地球上除氧之外丰度最高的元素,直接参与硅酸盐矿物晶格的建造,能够比其他风化指标给出更直接的响应;海洋中,硅作为含硅生物生长所需的主量营养元素对全球生物泵碳循环产生巨大影响。稳定硅同位素在地球表生过程中发生分馏,导致其在不同储库中存在不同的组成范围。受同位素效应的影响,生物地球化学过程中,

关键词：硅稳定同位素地球化学特征岩石风化极端气候事件

来源： cnki会议评论

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植物硅同位素分馏特性及土壤类型对其影响

植物硅同位素分馏特性及土壤类型对其影响

作者：肖晗浙江大学

学位级别：硕士

硅(Silicon)作为植物生长的有益元素之一,可以促进作物生长发育、提高作物产量及品质、增强作物对外界环境胁迫(生物和非生物)的抗逆性。近年来,随着稳定同位素研究技术的迅速发展,利用硅稳定同位素示踪方法来研究植物硅生物地球化学行... 详细信息

硅(Silicon)作为植物生长的有益元素之一,可以促进作物生长发育、提高作物产量及品质、增强作物对外界环境胁迫(生物和非生物)的抗逆性。近年来,随着稳定同位素研究技术的迅速发展,利用硅稳定同位素示踪方法来研究植物硅生物地球化学行为成为热点之一。然而迄今为止,有关植物硅稳定同位素的研究仍相对较少。为此,本文以水稻、黄瓜、番茄为研究对象,开展不同植物硅同位素分馏机理及不同土壤类型对其影响的相关研究,以期为理解植物硅吸收、运输、沉积的机制提供可靠证据。得到的主要结论如下:1.通过水培试验,发现硅在植物体内运输、沉积的过程中会产生生物作用的硅同位素分馏效应。在0.08 mM、0.8 mM、1.6 mM供硅浓度条件下,水稻地上部δ30Si值分别为-0.17‰、-0.46‰和-0.66‰,黄瓜地上部δ30Si值分别为-0.08‰、-0.25‰和-0.3 8‰,番茄地上部δ30Si值分别为-0.32‰、-0.34‰和-0.44‰,三种作物地上部δ30Si值均符合“末端分布规律”,即呈现出“从基部器官到顶部器官逐渐升高”的变化趋势;对于根部而言,在0.08 mM、0.8 mM、1.6 mM供硅浓度条件下,水稻根部δ30Si值分别为0.05‰、-0.16‰和-0.23‰,黄瓜根部δ30Si值分别为0.01‰、-0.06‰和-0.109‰,番茄根部δ30Si值分别为-0.199‰、-0.34‰和-0.39‰,三种作物根部δ30Si值均高于其地上部。且三种作物根部均存在溶解硅,溶解硅δ30Si值高于地上部。2.通过水培试验,发现植物与营养液之间会产生生物作用的硅同位素分馏效应。对于水稻而言,在0.8 mM和1.6 mM供硅浓度下,水稻整株与营养液之间硅同位素分馏系数30plant-sourca分别为-0.5 1‰和-0.70‰,表明相对重硅同位素,水稻优先吸收轻硅同位素。对于黄瓜和番茄而言,在0.08 mM、0.8 mM、1.6 mM供硅浓度条件下,黄瓜整株与营养液之间硅同位素分馏系数30εplant-source分别为-0.14‰、-0.30‰和-0.43‰,番茄整株营养液之间硅同位素分馏系数30εplant-source分别为-0.40‰、-0.43‰和-0.52‰,显示出与水稻一样,黄瓜、番茄也是优先吸收轻硅同位素。3.通过土壤盆栽试验,发现不同土壤类型对水稻体内硅同位素分馏效应影响显著。红壤、黑土、褐土上栽培的水稻体内沉淀硅与溶解硅之间硅同位素分馏系数αPre-Dis分别为0.9988、0.9978、0.9975,表明褐土上种植的水稻体内硅同位素分馏程度最大,黑土次之,红壤最小;相关性分析发现,水稻δ30Si值(叶片和整株)与土壤溶液pH值、有机质、有效硅、游离氧化铁、游离氧化铝含量之间均存在显著的相关性(P硅同位素信号可能主要受土壤溶液pH值、有机质、有效硅含量以及土壤风化程度的影响。

关键词：硅稳定同位素同位素分馏植物土壤吸收运输

南海海盆区硅的分布、季节变化及同位素组成特征 ——北部与南部次海盆的比较研究

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南海海盆区硅的分布、季节变化及同位素组成特征 ...

作者：侯政洁厦门大学

学位级别：硕士

硅藻是一种单细胞浮游植物,主导海洋中硅的循环。其生长速率快,对营养盐的利用和需求高,在进行光合作用的同时吸收利用海水中的硅酸盐形成坚硬的硅质外壳。该外壳具有沉降速率快、降解速率慢的特征,对于生物泵的效率和碳从海表输入至海... 详细信息

硅藻是一种单细胞浮游植物,主导海洋中硅的循环。其生长速率快,对营养盐的利用和需求高,在进行光合作用的同时吸收利用海水中的硅酸盐形成坚硬的硅质外壳。该外壳具有沉降速率快、降解速率慢的特征,对于生物泵的效率和碳从海表输入至海洋深层的封存、埋藏等过程至关重要。原绿球藻（Prochorococcus）和聚球藻（Synechococcus）等微微型浮游植物对寡营养海盆区的自养生物量和初级生产具有重要作用,而硅藻则是陆架河口区等富营养海区的主要初级生产者。然而,随着人们对“海洋荒漠”（Ocean desert）生态系统的关注不断提高,在寡营养海区硅藻驱动有效的颗粒物输出的潜力和作用还有待进一步研究和发掘。实际上,寡营养海洋系统中真光层内的碳、硅输出的耦合过程远比我们之前想象的复杂。在层化较强的寡营养海区,真光层通常被划分为上下两个不同系统,即上部营养匮乏层（Nutrient Depleted Layer,简称NDL）和下部营养物充足层（Nutrient Replete Layer,简称NRL）。这种双层结构的特征在于NDL和NRL具有不同的营养盐输入来源。多接收电感耦合等离子体质谱（MC-ICP-MS）测定硅稳定同位素方法的不断发展为研究真光层内部的硅循环过程提供了一种有效手段。本文以南海北部次海盆时间序列站SEATS站和南部次海盆SS1站为主要特征研究站位,以真光层分层结构为主要框架,通过对这两个站位溶解态和颗粒态硅的浓度和硅同位素组成的高空间分辨率的采样和分析,探讨其时空变化和调控机制;另外结合234Th/238U不平衡法和沉积物捕获器对SEATS站和SS1站硅的分层输出通量进行估算,揭示上层海洋硅的输出机制。2017年夏、冬季SEATS站和SS1站真光层分层结构具有显著季节变化特征差异。SS1站混合层深度和营养盐跃层深度均比SEATS站更深。SEATS站和SS1站冬季叶绿素极大值（DCM）和生源硅极大值（DBSiM）出现的层位均较夏季有所向上抬升。虽然SEATS站和SS1站冬季和夏季的叶绿素浓度差别不大,但生源硅（BSi）的季节差异显著。SS1站冬季BSi浓度远高于夏季,冬季极大值（0.095μmol/L）出现在60 m深度附近;而2017年夏季SEATS站的BSi浓度突然升高（高于冬季）是造成SEATS站与SS1之间季节变化特征相反的主要原因,造成该现象的机理尚不明确。不同于SS1站,SEATS站BSi的垂向剖面分布呈“S”状,在DCM附近和表层均出现了极值。DCM层附近的极值是由于营养盐浓度升高引起硅藻生物量的增加,而表层的BSi高值则可能是由于表层中硅质化较强的硅藻的存在,可能与SEATS站表层水中较强的固氮作用有关,仍需真光层中硅藻种群的相关证据来证实。南海SEATS站和SS1站溶解态硅同位素（δ30SiSi（OH）4）全剖面垂向分布呈明显的表层高、深层低的特征,整体上与Si（OH）4浓度成镜像分布。SS1站和SEATS站深层水δ30SiSi（OH）4分布较稳定差别不大,但不同的真光层结构使得δ30SiSi（OH）4在表层水中分布差别较大,季节性变化明显;冬季和夏季SEATS站表层极大值（+3.09‰和+3.12‰）均高于 SS1 站（+2.63‰和+2.69‰）,指示 SEATS 站具有更强的硅藻生产和生物分馏。海盆区上层水体颗粒态硅同位素（δ30SiBSi）变化范围较小,夏季δ30SiBSi组成变化小于冬季,其中硅藻生产最弱的夏季SS1站δ30SiBSi基本不随深度变化;而冬季NDL层δ30SiBSi要明显比NRL层重,NRL层中较轻的δ30SiBSi组成指示冬季混合加强导致较轻的δ30SiSi（OH）4输入和生物利用。NDL中Si的表观分馏系数（△30Si）较负,主要是由于NDL层水体中硅藻对硅酸盐的吸收利用。结合瑞利分馏模型分析,NDL层所生产的BSi并没有累积而是向下层水体输出。△30Si在NRL层中的变化表明了 NRL区内复杂的硅循环过程,Si(OH4的输入和BSi的生产、矿化和输出都会影响△30Si。δ30SiSi（OH）4在冬季SS1站50～60 m层位和夏季SEATS站85 m～95 m层位突然升高,结合两端元混合模型和Si（OH）4、BSi和δ30SiSi（OH）4在NRL中的分布,进一步推测其可能受到外源水团输入的影响。本论文还证实了 BSi/234Th比值是影响基于234Th/238U不平衡法估算硅的通量的主因之一。采用2017年夏季SEATS站50 m和100 m沉降颗粒物中BSi/234Th比,估算得到在50 m和100 m深度处的BSi输出通量分别为1.45±0.10mmOl/m2/d和1.00±0.07 mmol/m2/d,远高于采用悬浮颗粒物中的BSi/234Th比得到的BSi输出通量。20

关键词：生源硅硅稳定同位素真光层分层结构寡营养海盆 SEATS站南海