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含硅烯量子点的少层硅氧烯制备及性能研究

含硅烯量子点的少层硅氧烯制备及性能研究

作者：徐鑫苓浙江大学

学位级别：硕士

二维硅材料是近年来硅材料领域的研究热点之一。与传统块体材料相比,二维材料由于量子限域效应而具有独特的物理和化学性质,在光电、新能源、生物医学及催化等领域表现出一定的优势。但是到目前为止,大规模制备高质量低成本的二维硅材... 详细信息

二维硅材料是近年来硅材料领域的研究热点之一。与传统块体材料相比,二维材料由于量子限域效应而具有独特的物理和化学性质,在光电、新能源、生物医学及催化等领域表现出一定的优势。但是到目前为止,大规模制备高质量低成本的二维硅材料并探索其实际应用场景仍是重点和难点。基于此,本文提出了一种基于拓扑化学反应原理,创新性地在常温下制备含硅烯量子点的硅氧烯纳米片的方法,并对其形貌结构、光学性能和光催化产氢活性进行一系列研究,主要创新点及成果如下:(1)研究了含硅烯量子点的少层硅氧烯纳米片的形貌、结构以及制备原理。本实验以CaSi粉末为原料,创新性地以乙酸乙酯作为脱钙溶剂,以FeCl·6HO作为氧化剂,成功制备了分散性良好、厚度在1.5 nm以下的含硅烯量子点的硅氧烯纳米片(QD-Siloxene),其中硅烯量子点的平均尺寸在4.8 nm以下。相比之下,对照组EAC-Siloxene和HCl-Siloxene的纳米片厚度均大于10 nm,且纳米片中不含晶态硅烯量子点,证实乙酸乙酯在拓扑化学反应中促进纳米片上自组织形成非晶态硅富集区域,而FeCl·6HO有助于纳米片的分层减薄,并促使非晶态硅富集区域转变为晶态硅烯量子点。(2)利用紫外-可见吸收光谱、光致发光光谱和时间分辨光谱研究QD-Siloxene、EAC-Siloxene和HCl-Siloxene纳米片的光学性质与发光机制,发现:(1)三种纳米片都表现出蓝光发射性能;(2)QD-Siloxene的发光主要来自硅烯量子点的准直接跃迁、氧缺陷与表面态、界面态相关的辐射跃迁,而EAC-Siloxene和HCl-Siloxene的发光则主要来自于硅氧烯纳米片中的缺陷发光;(3)三种纳米片均属于宽带隙半导体,并且QD-Siloxene中的硅烯量子点因量子限域效应表现出由间接带隙转变为准直接带隙的特点。(3)对QD-Siloxene、EAC-Siloxene和HCl-Siloxene纳米片进行光催化性能的测试,发现:(1)QD-Siloxene由于大比表面积和硅烯量子点的存在具有高达1126.70μmol·gh的产氢速率;(2)HCl-Siloxene由于其光滑的表面和表面的Si-H/Si-OH基团,产氢速率为561.29μmol·gh;(3)EAC-Siloxene由于最厚的厚度与大量表面缺陷,产氢速率仅为105.59μmol·gh。

关键词：硅烯量子点硅氧烯光致发光拓扑化学反应光催化产氢

基于硅氧烯及其复合材料的电化学超级电容器电极研究

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基于硅氧烯及其复合材料的电化学超级电容器电极研究

作者：孟秦湖南大学

学位级别：硕士

设计和开发可再生能源转换和存储装置是一种解决目前化石燃料枯竭和环境污染问题的有效方式。电化学超级电容器被视为是一种先进的储能元件,因其具有高功率密度和优异的循环稳定性等特点,填补了普通电容器和电池之间的空白,但能量密度... 详细信息

设计和开发可再生能源转换和存储装置是一种解决目前化石燃料枯竭和环境污染问题的有效方式。电化学超级电容器被视为是一种先进的储能元件,因其具有高功率密度和优异的循环稳定性等特点,填补了普通电容器和电池之间的空白,但能量密度低的问题仍制约着其发展。电极材料在很大程度上可以决定储能器件的性能。因此,许多研究都集中在开发具有独特结构和功能特性的新型电极材料,以获得高性能的电化学超级电容器储能器件。二维(2D)材料由于具有优异的电学、力学和光学性能以及原子级厚度和高比表面积,在光、电、电子器件等诸多领域应用潜力巨大,具有重要的研究价值。在化学反应过程中,2D材料独特的层状结构可以提供纳米级的反应空间以及大比表面积,而且在一定条件下获得的二维纳米片表面具有大量暴露的表面原子或官能团,有利于提供更多的活性位点。这些特性使得2D层状纳米材料在超级电容器方面的应用前景广阔。本文主要以新型二维材料为研究对象,设计、合成了硅氧烯和硅氧烯/还原氧化石墨烯复合水凝胶(SGH)纳米电极材料,并探究了其物理化学性质和超级电容器性能。具体工作如下:(1)通过拓扑转化法以层状结构硅化钙为前驱体制备新型二维层状结构材料硅氧烯,并对其超电容性能进行探究。首先,利用浓盐酸对层状结构硅化钙进行刻蚀、剥离以实现其拓扑转化,最终得到硅氧烯二维层状结构材料。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、全自动微孔物理吸附分析仪、红外光谱仪、X射线衍射仪、拉曼光谱仪及X射线光电子能谱仪研究了其形貌、结构和物理化学性质。然后,在三电极体系下,在1 M H2SO4的酸性电解液中对二维硅氧烯材料进行循环伏安、电化学阻抗谱、恒电流充放电和循环稳定性试验来检测其电化学性能。结果表明,二维硅氧烯具有层状结构和介孔结构,表面含有丰富的含氧官能团(-OH),且具有高比表面积(113.9 m2 g-1)。在1 A g-1的电流密度下,硅氧烯电极材料具有23 F g-1的比电容。此外,二维层状结构硅氧烯具有出色的长期循环稳定性(在2 A g-1电流密度下,10000次循环后,电容保留率为94.5%)。(2)通过水热合成法以氧化石墨烯(GO)和硅氧烯为前驱体制备了富氧的硅氧烯/还原氧化石墨烯复合水凝胶(SGH),并对该复合材料的超电容性能进行探究。首先,以氧化石墨烯和硅氧烯为原材料进行一步水热反应获得具有三维层次结构和丰富含氧官能团的硅氧烯/还原氧化石墨烯复合水凝胶。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、全自动微孔物理吸附分析仪、红外光谱仪、接触角测量仪、X射线衍射仪、拉曼光谱仪及X射线光电子能谱仪研究了 SGH的形貌、结构和物理化学性质。然后,在三电极和双电极体系下,在1 M H2SO4的酸性电解液中对SGH复合材料进行循环伏安,电化学阻抗谱,恒电流充放电和循环稳定性试验来检测其电化学性能。结果表明,一步水热反应后氧化石墨烯被还原,且在还原氧化石墨烯薄片之间插入了少量硅氧烯纳米片,硅氧烯作为“间隔物”与石墨烯形成三维结构,提高了材料的比表面积。更重要的是,通过硅氧烯改变了石墨烯片层的表面化学性质,引入了额外的含氧官能团,其丰富的含氧官能团有助于形成赝电容且提高材料的润湿性。SGH在1 A g-1电流密度下的比电容为520 F g-1,即使放电电流密度增加到100 A g-1,也能维持76.9%的电容值。此外,在50 A g-1的高电流密度下,经过15000个循环后,SGH的电容值维持了初始电容值的96.3%,表现出它具有出色的循环稳定性。最终,SGH//SGH组装的对称超级电容器具有杰出的性能,在功率密度为399.6 W kg-1的情况下,具有24.5 Wh kg-1的高能量密度。因此,硅氧烯/还原氧化石墨烯复合水凝胶是一种很有前途的高性能超级电容器电极材料。

关键词：二维材料硅氧烯石墨烯水凝胶复合材料超级电容器

锂金属电池用改性隔膜的制备与电化学性能研究

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锂金属电池用改性隔膜的制备与电化学性能研究

作者：王玉胜山东大学

学位级别：硕士

电动汽车、智能电网级储能设备和便携式电子设备的迅速发展,对电池的能量密度和续航时间提出了更高的要求。金属锂具有高能量密度、低工作电位和低密度的优点,被认为是最理想的负极材料。然而,由于不均匀的锂沉积和脆弱的固态电解质界... 详细信息

电动汽车、智能电网级储能设备和便携式电子设备的迅速发展,对电池的能量密度和续航时间提出了更高的要求。金属锂具有高能量密度、低工作电位和低密度的优点,被认为是最理想的负极材料。然而,由于不均匀的锂沉积和脆弱的固态电解质界面层（SEI）反复破坏/重建,会导致不可控且有害的锂枝晶生长,进而引发库伦效率降低、循环性能快速衰减,甚至隔膜被刺穿等问题。目前广泛使用的聚乙烯隔膜（PE）润湿性较差,且存在循环性能较差和容易被锂枝晶穿透的问题。因此,寻找适用于高能量密度锂金属电池的复合隔膜材料成为当务之急。针对这一难题,本文采用了一种简单的刮涂技术成功制备了 PE复合隔膜,并研究了不同涂层材料所制备的复合隔膜的电化学性能。隔膜涂层一方面可以提高商用PE隔膜的热稳定性;另一方面可以增强隔膜对电解液的润湿性,有利于快速均匀的离子传输;此外,涂层颗粒间密布的微米/纳米空隙,可以使锂离子流分布更加均匀,从而获得平滑的锂沉积层。具体研究内容为:（1）采用经济绿色的钙钛矿型氧化物——CaTiO3作为商用PE隔膜的涂层,证实了 CaTiO3具有优良的亲锂性。亲锂的CaTiO3涂层显著降低了金属锂的形核过电位,有利于沉积过程中的均匀形核,最终获得无枝晶的锂负极。在碳酸酯电解液中,使用CTO@PE复合隔膜组装的锂对称电池在0.5 mA cm-2的电流密度下能够稳定循环1500 h,5 V级全电池在碳酸酯电解液中以2C的电流循环800周后仍然具有83.6%的容量保持率。（2）利用盐酸刻蚀法制备硅氧烯材料,探究将二维材料作为商用PE隔膜的涂层的可行性。研究发现,一方面,硅氧烯涂层显著增强了普通PE隔膜的固有性质,降低了界面接触电阻;另一方面,硅氧烯涂层和Li诱导形成的原位富LixSi钝化层可以加速锂离子的传输,引导平滑的锂沉积形貌,并最终以协同优势获得稳定且长寿命的锂负极。使用siloxene@PE复合隔膜的5 V级全电池在200 mA g-1的电流密度下循环200周后,容量保持率仍有88%,与使用普通PE隔膜的电池相比,提高了 40%。

关键词：锂金属电池隔膜改性锂枝晶钛酸钙硅氧烯

二维片层材料及其复合物负载贵金属析氢电催化剂研究

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二维片层材料及其复合物负载贵金属析氢电催化剂研究

作者：戴琪湖南大学

学位级别：硕士

随着经济发展和科技进步,全球能源需求日益增长。作为一种新型能源,氢能具有能量密度高、燃烧产物清洁等独特优势,有望代替化石燃料。因此,电解水制氢技术受到了人们的广泛关注。现阶段最先进的析氢电催化剂是贵金属催化剂,但仍存在着... 详细信息

随着经济发展和科技进步,全球能源需求日益增长。作为一种新型能源,氢能具有能量密度高、燃烧产物清洁等独特优势,有望代替化石燃料。因此,电解水制氢技术受到了人们的广泛关注。现阶段最先进的析氢电催化剂是贵金属催化剂,但仍存在着成本高、储量低等问题。于是,通过在载体上负载贵金属从而减少贵金属的使用以及通过载体-金属相互作用以提高电催化活性均是贵金属析氢电催化剂研究颇有前途的方法。二维(2D)材料凭借着其高比表面积、各向异性及物理和电子特性等优点从而成为贵金属催化剂载体的理想选择。本文主要以二维材料(石墨烯、硅氧烯)及其纳米复合物为载体,制备了三种低贵金属负载量的析氢电催化剂。具体工作如下:(1)以氯铂酸、碳纳米管和氧化石墨烯为前驱体,乙二醇为溶剂和还原剂,采用一步水热法制备了负载铂纳米粒子的碳纳米管/还原氧化石墨烯复合材料(Pt NPs/CNT-rGO)。使用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线衍射仪(XRD)对所制备催化剂的微观形貌和结构进行了分析;利用X射线光电子能谱仪(XPS)表征了所制备催化剂的化学组成;通过傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)表征了样品的官能团;利用电感耦合等离子体发射光谱法(ICP-OES)对催化剂的贵金属含量进行了测定;采用线性扫描伏安法(LSV)和循环伏安法(CV)等电化学测试方法对Pt NPs/CNT-rGO的电催化析氢性能进行了研究。结果表明,所制备的Pt NPs/CNT-rGO催化剂的铂含量为3.2 wt%,在0.5 M HSO介质中,η仅为28 m V,塔菲尔斜率为25.3 m V×dec,同时具有比商业Pt/C更高的质量比活性。此外,经过1000次CV循环测试后,Pt NPs/CNT-rGO的电催化活性仍保持良好,表现出较好的稳定性。(2)以层状硅化钙(CaSi)为前驱体,通过拓扑转化法制备了二维硅氧烯纳米片。然后利用硅氧烯表面Si-H基团的还原性原位水热还原Ir Cl,制备了负载铱纳米粒子的硅氧烯催化剂(Ir NPs/Siloxene)。材料的微观形貌和结构分别采用SEM、TEM和XRD技术进行了表征;使用XPS分析了样品的化学价态;采用FT-IR、拉曼光谱仪表征了样品的官能团;利用ICP-OES方法测定了催化剂的贵金属含量;最后,通过LSV、CV、电化学阻抗谱(EIS)和计时电流法(I-t)等手段对Ir NPs/Siloxene的电催化析氢性能进行了研究。结果表明,所制备的Ir NPs/Siloxene催化剂具有极低的贵金属含量(2.1 wt%Ir),在0.5 M HSO介质中,该材料表现出良好的析氢性能,η为31 m V,Tafel斜率为29.4 m V·dec,同时该材料具有良好的催化稳定性和优异的质量比活性。(3)以氯铱酸、硅氧烯和氧化石墨烯为前驱体,通过一步水热法制备了负载铱纳米粒子的硅氧烯-还原氧化石墨烯复合气凝胶(Ir NPs/SGH)。所制备催化剂的微观形貌和结构采用SEM、TEM、XRD、全自动比表面及孔隙度分析仪(BET)等方法进行了表征;利用XPS对样品中一些元素的化学价态进行了分析;采用FT-IR表征了样品的官能团;利用ICP-OES对催化剂贵金属含量进行了测定;通过LSV、CV、EIS和I-t电化学测试方法对Ir NPs/SGH的电催化析氢性能进行了研究。结果表明,所制备的Ir NPs/SGH中Ir含量2.3 wt%,在0.5 M HSO介质中,η为32 m V,Tafel斜率为23.8 m V·dec,同时该材料在酸性电解液中具有良好的催化稳定性和优异的质量比活性。

关键词：贵金属二维材料硅氧烯石墨烯析氢反应

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多孔硅及其应用研究

辽宁大学学报（自然科学版） 2000年第3期27卷 249-255页

作者：沈桂芬吕品刘兴辉张雯辽宁大学物理系辽宁沈阳110036

20世纪 90年代初期人们发现的多孔硅的光致发光现象对硅被认为不可能制作可见光区光电器件的传统概念产生了巨大冲击 .国际上掀起了一股多孔硅热 ,国内也已经起步 .结合作者在多孔硅方面的部分工作对多孔硅的形成机理、微观结构、发光... 详细信息

20世纪 90年代初期人们发现的多孔硅的光致发光现象对硅被认为不可能制作可见光区光电器件的传统概念产生了巨大冲击 .国际上掀起了一股多孔硅热 ,国内也已经起步 .结合作者在多孔硅方面的部分工作对多孔硅的形成机理、微观结构、发光机制和应用前景作了较详细的介绍 .

关键词：多孔硅量子线阵硅氧烯光致发光应用