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地球科学 2024年

作者：张静寇祝卿纯李平中国地质大学环境学院长江流域环境水科学湖北省重点实验室中国地质大学生物地质与环境地质国家重点实验室贵州师范大学贵州省山地环境信息系统与生态环境保护重点实验室

生物硫氧化作用对热泉环境砷的迁移转化有显著影响。然而，不同类型的硫氧化微生物对砷转化的影响尚不完全清楚。本研究对比分析了硫代硫酸盐氧化型细菌Anoxybacillus flavithermus DB-1和单质硫氧化型古菌Sulfolobus tengchong RT8-4... 详细信息

生物硫氧化作用对热泉环境砷的迁移转化有显著影响。然而，不同类型的硫氧化微生物对砷转化的影响尚不完全清楚。本研究对比分析了硫代硫酸盐氧化型细菌Anoxybacillus flavithermus DB-1和单质硫氧化型古菌Sulfolobus tengchong RT8-4对热泉典型含硫砷矿物--砷黄铁矿的作用。结果表明，在50℃、pH值为7.0-8.0的条件下，菌株A. flavithermus DB-1能在两天内将初始浓度为0.1 mmol/L的As(Ⅲ)氧化60%，但不能氧化单质硫。菌株S. tengchong RT8-4在pH值为3.0、温度为75℃的条件下，能在8天内将初始浓度为0.1 mmol/L的Fe(Ⅱ)氧化54.3%，但不能氧化硫离子和砷。A. flavithermus DB-1与砷黄铁矿共培养促进了砷和硫的释放，最终释放到溶液中的砷浓度为1.8 mmol/L，SO42-浓度为10.4 mmol/L，且无次级矿物生成。而S. tengchong RT8-4与砷黄铁矿共培养时释放出12.8 mmol/L的砷、87.7mmol/L的SO42-以及8.5 mmol/L的Fe(Ⅲ)，同时生成黄铁矾(Jarosite)、斜黄铁矾(Yavapaiite)、砷酸铁(Scorodite)等次级矿物。这些结果表明不同类型的硫氧化菌能促进含硫砷矿物的转化并促进砷的迁移/释放，但机理不同。本研究促进了我们对热泉中硫砷生物地球化学的认识。

关键词：热泉硫氧化微生物砷迁移转化

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喀斯特地区AMD中胞外聚合物对羟自由基产生及砷迁移转化的影响机制

喀斯特地区AMD中胞外聚合物对羟自由基产生及砷迁移转化的影响机制

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作者：钟雪雯贵州大学

学位级别：硕士

喀斯特地区矿山开采过程中产生的酸性矿山废水(AMD)具有高Fe(II)浓度、低p H和富含多种有害重金属元素(如砷(As)、锑(Sb)等)等特点,对矿区周围的生态系统造成破坏。本课题组前期研究发现,喀斯特地区碳酸盐岩诱导AMD中p H升高促进Fe(II)... 详细信息

喀斯特地区矿山开采过程中产生的酸性矿山废水(AMD)具有高Fe(II)浓度、低p H和富含多种有害重金属元素(如砷(As)、锑(Sb)等)等特点,对矿区周围的生态系统造成破坏。本课题组前期研究发现,喀斯特地区碳酸盐岩诱导AMD中p H升高促进Fe(II)被O氧化产生羟自由基(·OH)。·OH是自然环境中氧化性最强的活性氧化物种,可无选择性地氧化绝大多数有机物和无机变价元素。另外,在自然条件下,AMD中大量微生物分泌胞外聚合物(EPS)可络合Fe(II),影响Fe(II)被O氧化产生·OH,从而影响变价重金属As的氧化;同时EPS可能影响Fe(II)氧化后产生具有不同粒径的铁矿物,从而影响As等重金属的吸附沉淀。而目前对以上作用机制还缺乏认识。为此,本文通过对贵州省兴仁县雨樟镇交乐村猫石头水库流域的AMD进行原位采样。猫石头水库煤矿AMD具有低p H(3.00-3.52)、高Fe(Ⅱ)(259.03 mg/L)、As(Ⅲ)(585.3μg/L)和SO(1453.55 mg/L)的特征。在AMD流动过程中,总As、总Fe(Ⅱ)、SO和其他微量离子含量随迁移距离的增加而降低。累积·OH浓度随着AMD距离的增加而增加,测得最大浓度为24.6μmol/L。Fe(Ⅱ)的粒径分布表明,颗粒态Fe(Ⅱ)比例不断降低,而离子态和胶体态Fe(Ⅱ)比例逐步升高;且同一采样点处胶体态Fe(Ⅱ)所占百分含量大于颗粒态。AMD出露点处微生物群落结果显示,该煤矿AMD源头处以嗜中性微好氧铁氧化菌菌属β-变形杆菌纲(Beta Proteobacteria)为主要微生物类群。在上述研究基础上,本文进一步研究了胞外聚合物与模拟AMD反应。在Fe(II)被O化学氧化过程中,研究了不同EPS浓度、p H和Fe对Fe(II)化学氧化产生·OH的作用机制。结果表明,随着EPS浓度从0 mg/L增加到12 mg/L,24 h内累积·OH从56.75μmol/L增加到158.70μmol/L。适宜的p H值(约6)和EPS(6 mg/L)浓度时Fe(Ⅱ)氧化能力最强,此时·OH有最大产量。在酸性条件下,EPS的存在促进了模拟AMD中Fe(II)氧化产生·OH的能力。在EPS存在的情况下,·OH的产生主要归因于Fe(Ⅱ)与富含羧基和羟基等负电性官能团的EPS的络合作用。此外,Fe的添加显著提高了·OH的产率。此时EPS很可能有利于将Fe还原为Fe,从而促进·OH的生成。基于以上发现,进一步探究了胞外聚合物对砷(As)迁移转化的影响。为了检测酸性条件下AMD中胞外聚合物对As(Ⅲ)迁移转化的影响。实验中将0,6,12,24 mg/L EPS分别加入到含500μg/L As(Ⅲ)的模拟AMD中,再加入0.32 g/L Ca CO启动氧化反应。结果表明,EPS会促进AMD中Fe(Ⅱ)的化学氧化产生·OH,从而促进As(Ⅲ)污染物的氧化,并且As(Ⅲ)的氧化速率与Fe(Ⅱ)化学氧化速率一致。同时,在As(Ⅲ)氧化过程中,高浓度的EPS可促进胶体态As的形成;而低浓度EPS的反应体系中As会大量吸附在Fe(Ⅲ)(氢)氧化物沉淀上而除去。扫描电子显微镜(SEM)表明,存在EPS时,固相产物中团簇结构数量多且表面稀松多孔,具有良好的吸附性和固化能力,从而有效影响砷的迁移转化行为。本研究通过野外采样证实AMD中有·OH产生,且通过室内模拟实验阐述了微生物分泌的胞外聚合物会促进·OH产生以及EPS影响AMD中As(Ⅲ)的氧化沉积。研究结果补充了AMD中Fe(Ⅱ)化学氧化产生·OH的微生物机制,为理解物质在自然界中的迁移转化提供了理论基础,也为AMD中重金属的去除提供支撑条件。

关键词：酸性矿山废水 Fe(Ⅱ)氧化羟自由基胞外聚合物砷迁移转化

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