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物理化学学报 2021年第1期37卷 6-12页

作者：蔡明俐姚柳靳俊温兆银中国科学院上海硅酸盐研究所能量转换材料重点实验室上海200050 中国科学院大学材料与光电研究中心北京100049

固态电池以其高安全性和高能量密度而备受关注。石榴石型固体电解质(LLZO)由于具有较高的离子导电性和对锂金属的稳定性,在固态电池中具有应用前景,但陶瓷与锂金属较差的界面接触会导致高的界面阻抗和可能形成的枝晶穿透。我们利用LLZO... 详细信息

固态电池以其高安全性和高能量密度而备受关注。石榴石型固体电解质(LLZO)由于具有较高的离子导电性和对锂金属的稳定性,在固态电池中具有应用前景,但陶瓷与锂金属较差的界面接触会导致高的界面阻抗和可能形成的枝晶穿透。我们利用LLZO表层独特的H^(+)/Li^(+)交换反应,提出了一种简便有效的金属盐类水溶液诱发策略,在电解质表面原位构建ZnO亲锂层,界面处LiZn合金化实现紧密连续的接触。引入改性层后,界面阻抗可显著降低至约10Ω·cm^(2),对称电池能够在0.1mA·cm^(-2)的电流密度下实现长达1000h的长循环稳定性。匹配正极LiFePO_(4)(LFP)或LiNi_(0.5)Co_(0.2)Mn_(0.3)O_(2)(NCM523)的准固态电池在室温下能够稳定循环100次以上。

关键词：石榴石电解质 Zn(NO3)2水溶液原位修饰界面稳定性固态锂电池

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石榴石固体电解质与金属锂负极界面改性及全固态锂电池性能研究

石榴石固体电解质与金属锂负极界面改性及全固态锂电池性能研究

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作者：陈滢滢南京理工大学

学位级别：硕士

石榴石结构固体电解质LiLaZrTaO（LLZTO）和金属锂负极构成的固态电池因其理论电化学性能好和安全性能高被认为是下一代电池之一。然而到目前为止,仍有一些问题需要解决:（1）由于电解质与金属锂负极界面接触不良导致界面阻抗高,Li传输... 详细信息

石榴石结构固体电解质LiLaZrTaO（LLZTO）和金属锂负极构成的固态电池因其理论电化学性能好和安全性能高被认为是下一代电池之一。然而到目前为止,仍有一些问题需要解决:（1）由于电解质与金属锂负极界面接触不良导致界面阻抗高,Li传输慢;（2）锂枝晶在循环过程中会穿透界面层,在电解质体相内部沿晶界生长,导致电池短路。本论文探讨了两种改进固体电解质与金属锂界面接触的方式:（1）实现石榴石固体电解质阴离子掺杂的界面改性方法:通过N等离子体对LLZTO固体电解质的处理,不仅蚀刻了石榴石电解质表面的污染物,还将氮元素掺杂到固体电解质中,在固体电解质表面形成LiLaZrTaON（LLZTON）。LLZTON与金属锂高温下接触原位形成LiN界面层,结果表明对称电池在室温的界面阻抗由125.8Ωcm（Li|LLZTO|Li）显著下降至3.50Ωcm（Li|LLZTON-3|Li）,且Li|LLZTON-3|Li对称电池临界电流密度达到0.65 m A cm,可在室温下以0.4 m A cm的电流密度稳定循环1300 h以上。此外,Li Fe PO|LLZTON-3|Li全电池在0.1 C下获得146.8 m Ah g的比容量,并在0.1C循环300次后维持80.00%的容量保持率。（2）将LLZTO固体电解质表面磁控溅射Al N界面层,改善了与金属锂之间的界面接触问题,高温下与熔融金属锂反应原位形成LiN界面层与Li-Al复合负极。结果表明,Li|LLZTO*|Li对称电池室温下界面阻抗从125.8Ωcm降低至7.5Ωcm,临界电流密度在60°C下高达1.35 m A cm,且0.2 m A cm电流密度下实现超过1800 h的长循环。以Li Fe PO为正极制备Li Fe PO|LLZTO*|Li固态全电池可以得到比Li Fe PO|LLZTO|Li更好、更稳定的电化学性能,室温下0.1C进行250次循环后,容量保持率为89.5%。总体而言,我们提出两种简单易实现的改性方式,通过引入可原位形成LiN与锂金属合金的界面修饰物,大大改善了固体电解质与金属锂负极之间的界面接触问题,提升了界面处的电荷转移动力学性能,抑制了锂枝晶的形成,提升了固态全电池的电化学性能。

关键词：全固态锂电池石榴石电解质金属锂负极界面改性锂枝晶

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Na3V2(PO4)3正极材料的制备、改性及电化学性能研究

Na3V2(PO4)3正极材料的制备、改性及电化学性能研究

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作者：卢名亮江西理工大学

学位级别：硕士

近年来,随着钠离子电池的快速发展其有望应用于大型储能设备。NASICON型聚阴离子化合物因其合成过程简单、工作电压高以及能量密度大等优点成为研究最热门的正极材料之一。目前,该材料在充放电过程中导电性差,严重阻碍了材料的推广应用... 详细信息

近年来,随着钠离子电池的快速发展其有望应用于大型储能设备。NASICON型聚阴离子化合物因其合成过程简单、工作电压高以及能量密度大等优点成为研究最热门的正极材料之一。目前,该材料在充放电过程中导电性差,严重阻碍了材料的推广应用。本文采用稳定性好、工作电压高以及合成过程简单的NaV(PO)(NVP)为基体材料,探究合成工艺、形貌以及使用条件对材料结构和电化学性能的影响,具体的研究内容如下:(1)使用不同干燥工艺处理前驱体(油浴、热风、冷冻),溶胶凝胶法合成NVP正极材料,改变烧结工艺。采用冷冻干燥处理前驱体,通过低温差焙烧工艺,合成的样品颗粒更小且分布均匀,具有最高的Na离子迁移速率,在0.5 C的倍率下,2.5-3.8 V电压范围,经过100次充放电循环后的比容量为100.5 mAh g,容量保持率为99.20%。(2)通过不同导电碳改性,使用包覆和复合的方法,合成了NVP@C和NVP@CNTs正极材料,导电碳大幅改进了NVP正极材料的导电性且不影响材料的晶体结晶,在2 C的电流密度下,经过200次充放电,气相沉积碳包覆NVP@C正极材料的放电比容量仍有108.3 mAh g,容量保持率高达96.3%;CNTs改性的NVP@CNTs正极材料,其放电比容量仍有98.9 mAh g,容量保持率为93.5%。(3)通过将石榴石电解质LiLaZrO复合NVP材料合成了一系列NVP@LLZO-x(x=3、5、7、9)改性钠离子正极材料。发现LLZO粉末均匀分布在NVP材料基体,有助于提高NVP材料的导电性,增强基体离子传输,具有优异的电化学性能。电解质粉复合量为3%时,材料在5 C的电流密度下,经过200圈的充放电可逆比容量达到107.6 mAh g,循环比容量为92.3%,在10 C的大电流倍率下可逆比容量仍有80.5 mAh g。

关键词： NVP NASICON 碳改性钠离子电池石榴石电解质

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