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超级电容器用石墨烯薄膜:制备、基元结构及表面调控

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物理化学学报 2022年第2期38卷 62-77页

作者：姜美慧盛利志王超江丽丽范壮军北华大学木质材料科学与工程吉林省重点实验室吉林吉林132013 吉林化工学院材料科学与工程学院吉林吉林132022 中国石油大学(华东)材料科学与工程学院山东青岛266580

石墨烯薄膜是一种以石墨烯纳米片为基元结构的宏观体,通过合理的结构设计和表面修饰使其具有优异的电学、力学和热学性能,将在电化学储能、电子器件、健康和环保等领域具有潜在的应用。本文主要综述了从石墨烯基元调控到二维宏观膜组装... 详细信息

石墨烯薄膜是一种以石墨烯纳米片为基元结构的宏观体,通过合理的结构设计和表面修饰使其具有优异的电学、力学和热学性能,将在电化学储能、电子器件、健康和环保等领域具有潜在的应用。本文主要综述了从石墨烯基元调控到二维宏观膜组装以及石墨烯薄膜在超级电容器应用中的研究进展。主要介绍了石墨烯薄膜的简易制备方法,并详细介绍了通过对石墨烯基元的结构调控和表面修饰来优化石墨烯薄膜电化学性能的两大策略,最后对石墨烯薄膜应用所面临的挑战和未来的发展进行了总结与展望。

关键词：石墨烯薄膜超级电容器制备方法结构调控表面修饰

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采用固体碳源制备石墨烯薄膜研究进展

材料导报 2022年第16期36卷 104-112页

作者：汪超翔郭冲霄刘悦范同祥上海交通大学材料科学与工程学院金属基复合材料国家重点实验室上海200240

作为一种高性能二维碳材料,石墨烯以其无与伦比的力学和功能特性受到了学界和工业界广泛的关注。目前,石墨烯及石墨烯增强复合材料正逐步走向应用。然而,随着石墨烯产业的发展,现有制备工艺越来越难以满足工业界批量化生产高质量石墨烯... 详细信息

作为一种高性能二维碳材料,石墨烯以其无与伦比的力学和功能特性受到了学界和工业界广泛的关注。目前,石墨烯及石墨烯增强复合材料正逐步走向应用。然而,随着石墨烯产业的发展,现有制备工艺越来越难以满足工业界批量化生产高质量石墨烯的需求。综合来看,当下石墨烯制备技术存在的主要问题包括:(1)制备面积大、缺陷少、层数均一的石墨烯薄膜尚存在一定的困难;(2)石墨烯较低的产率难以满足日益增长的需求。为解决石墨烯产率及质量问题,研究者在石墨烯制备工艺开发方面开展了大量工作。在此过程中,分子束外延技术、化学气相沉积技术、Hummers方法等诸多石墨烯薄膜制备技术被开发出来,这些技术的应用和发展使批量生产高质量石墨烯薄膜成为了可能。为适应不同技术的使用环境与需求,多种含碳物质作为前驱体被用于石墨烯薄膜的制备过程中。依据室温下状态分类,这些含碳前驱体被分为气体、液体和固体碳源。因较低的储存成本和较高的安全性,固体碳源在石墨烯生产过程中具有独特的优势。目前,包括碳材料、碳化硅(SiC)、有机高分子、生物材料乃至固体含碳废弃物均被用于石墨烯薄膜的制备过程中。本文综述了固体碳源制备石墨烯的研究进展,系统地介绍了利用固体碳源制备高性能石墨烯的工艺路线。同时,阐明了石墨烯在各种制备工艺过程中的形成机理。最后,通过分析各种工艺的优缺点,展望了各种工艺的未来发展方向,以期为未来的研究者开发新的石墨烯制备工艺提供参考。

关键词：固体碳源石墨烯薄膜分子束外延生长化学气相沉积

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石墨烯薄膜热声性能的三维数值计算与测试

声学技术 2022年第2期41卷 160-166页

作者：张诣强李双范学良李成唐金龙苏州大学轨道交通学院江苏苏州215131 桂林电子科技大学广西密码学与信息安全重点实验室广西桂林541004

对石墨烯薄膜进行电-热-声耦合的三维建模计算,并将计算结果与实验测试值进行对比分析。首先建立了通电石墨烯薄膜焦耳热的三维模型,计算出石墨烯薄膜表面的温度振荡和稳态温度分布;在此基础上,建立了热黏性声学和压力声学耦合的声扩散... 详细信息

对石墨烯薄膜进行电-热-声耦合的三维建模计算,并将计算结果与实验测试值进行对比分析。首先建立了通电石墨烯薄膜焦耳热的三维模型,计算出石墨烯薄膜表面的温度振荡和稳态温度分布;在此基础上,建立了热黏性声学和压力声学耦合的声扩散模型,计算出空间中声压的分布;分析了基底和空气参数对石墨烯薄膜发声的影响;最后对通电石墨烯薄膜进行温度测试和声压测试。结果表明:三维模型数值计算的温度分布与测试结果吻合良好,数值计算的声压值比一维近似解析解更接近实验值,验证了数值计算方法的有效性。三维模型的数值计算方法在复杂边界条件下分析薄膜的声学性能更具优势。

关键词：石墨烯薄膜声扩散热声效应三维建模

石墨烯薄膜热辐射调控及其红外信息加密应用研究

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石墨烯薄膜热辐射调控及其红外信息加密应用研究

作者：王沛郑州航空工业管理学院

学位级别：硕士

热辐射是热能传递的基本方式之一,在热电转换、热伪装、红外热成像、个人体温热管理、红外探测、辐射制冷等领域应用广泛。近年来,随着超表面研究的深入,基于超表面构建热辐射器件为热辐射调控和利用开辟了新的研究方向。石墨烯在红外... 详细信息

热辐射是热能传递的基本方式之一,在热电转换、热伪装、红外热成像、个人体温热管理、红外探测、辐射制冷等领域应用广泛。近年来,随着超表面研究的深入,基于超表面构建热辐射器件为热辐射调控和利用开辟了新的研究方向。石墨烯在红外到太赫兹频率范围内具有静电可调谐的等离子体特性,是构建可调谐或可重构超表面的理想材料,在隐身、伪装和热信息处理等方面具有巨大的应用潜力。当前,多层石墨烯薄膜被证明是一种极好的动态热发射率材料,具有极大的灵活性和可控性。尽管基于石墨烯薄膜的热调制器已经取得了很大的进展,但一些实验现象背后的物理机制未有很好的解释。此外,虽然石墨烯是极具应用前景的一种光电材料,但人们对石墨烯薄膜在信息安全领域应用的探索还十分有限。本文基于石墨烯灵活可调的介电性质,将石墨烯薄膜引入可重构超表面结构,通过对结构单元的设计、模型构建、模拟仿真计算,探讨了石墨烯超表面热辐射调控的物理机制及其在红外信息加密应用的可行性。研究内容和主要结论如下:(1)利用“石墨烯薄膜/电介质层/金属基底”结构研究石墨烯薄膜热辐射调控。基于多层石墨烯热辐射调制器模型揭示其光谱特性和红外辐射调制性能与石墨烯层数关联性背后的物理机制。同时,基于最佳层数(N=120)设计的石墨烯热辐射器模型,局部调控石墨烯费米能证实了该模型在热伪装、防伪及传递信息的应用潜能。(2)基于“金属圆盘阵列/石墨烯薄膜/电介质层/金属基底”结构设计超表面,实现了红外信息加密的功能。通过改变金属圆盘的结构尺寸以及排列周期,优选出符合设计原理的像素结构,设计出1bit和2bit编码超表面。像素单元按照图片信息空间排布,全局调控石墨烯层费米能(0ev,0.3e V,0.9ev)或波段调控(3-5或8-14μm),可实现红外图像的显示和切换,在特定条件获取隐藏信息,具有信息加密功能。(3)用单/双金属棒结构代替“金属圆盘阵列/石墨烯薄膜/电介质层/金属基底”结构中的金属圆盘,设计并研究了可实现偏振信息加密功能的超表面。利用不同偏振入射条件下对超表面辐射性能的调谐作用,将设计的基于单/双金属棒结构的2bit编码超表面与红外成像技术相结合,实现了红外偏振信息加密功能。因此,基于石墨烯薄膜设计的可调谐编码超表面可以拓宽现有光学超表面在光学信息领域应用的场景,结合红外技术实现安全性更高、调控更灵活的信息加密功能。本文提出的基于石墨烯的可调谐辐射超表面及其像素编码和红外图像显示方案,为拓展光学信息加密方法提供了新的思路,在动态信息加密、防伪、光学数据存储和信息认证等方面具有很大的应用潜力。

关键词：石墨烯薄膜超表面信息加密红外成像技术编码

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石墨烯薄膜功函数的调控研究

石墨烯薄膜功函数的调控研究

作者：程振华江苏大学

学位级别：硕士

石墨烯六边形蜂窝状的二维晶体结构,使其拥有很多优异的物理化学性能,在微电子器件领域有着广阔的应用前景,被认为是21世纪的“革命材料”和“未来材料”。在石墨烯基电子器件中,石墨烯与金属连接中两者间接触电阻的存在极大地影响着载... 详细信息

石墨烯六边形蜂窝状的二维晶体结构,使其拥有很多优异的物理化学性能,在微电子器件领域有着广阔的应用前景,被认为是21世纪的“革命材料”和“未来材料”。在石墨烯基电子器件中,石墨烯与金属连接中两者间接触电阻的存在极大地影响着载流子迁移率。接触电阻的大小与石墨烯功函数密切有关,因此石墨烯功函数在其器件研究中是需要考虑的一个重要性质。本文使用化学气相沉积(CVD)方法制备生长温度980℃,沉积时间为30 min、40 min、60 min的石墨烯薄膜,探索退火处理、支撑衬底、光照等条件对石墨烯薄膜结构、形貌、功函数的影响。主要研究内容如下:(1)研究了退火处理对石墨烯薄膜功函数的影响。利用开尔文探针力显微镜(KPFM)对石墨烯薄膜进行表面电势表征,计算出退火前后的功函数,探讨退火处理对薄膜功函数的影响,实验结果表明,退火导致石墨烯的功函数显著下降。同时结合拉曼光谱和原子力显微镜分析对退火导致石墨烯功函数下降的原因进行了探讨。(2)研究了光照处理对石墨烯薄膜功函数的影响。利用KPFM对石墨烯薄膜进行表面电势表征,计算出功函数,探讨了光照条件下不同光照时间和衬底上石墨烯薄膜功函数的变化,结果表明由于不同衬底对石墨烯的掺杂差异,导致光照对不同衬底石墨烯薄膜功函数的影响不同,铜衬底上光照对石墨烯功函数有较大影响,而Si O/Si衬底上影响较小。

关键词：石墨烯薄膜功函数退火光照开尔文探针力显微镜(KPFM)

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石墨烯薄膜热声发射的建模与分析

石墨烯薄膜热声发射的建模与分析

作者：邱鑫苏州大学

学位级别：硕士

自2011年研究人员发现石墨烯薄膜热声效应以来,作为一种新的发声方式,石墨烯薄膜热声发射现象吸引了大量人员对其进行研究。相比于传统的依靠部件振动发声的电声换能器,石墨烯薄膜热发声器具有无振动部件、体积小、重量轻及柔性等优点,... 详细信息

自2011年研究人员发现石墨烯薄膜热声效应以来,作为一种新的发声方式,石墨烯薄膜热声发射现象吸引了大量人员对其进行研究。相比于传统的依靠部件振动发声的电声换能器,石墨烯薄膜热发声器具有无振动部件、体积小、重量轻及柔性等优点,这些特性可以改变车辆和飞机等载运工具上扬声器体积过大及布置受限的局面,也可以作为次级声源更好地应用于载运工具的舱室噪声有源控制中。目前为止,大多数工作都是集中在石墨烯薄膜热声发射特性的实验研究上,而理论研究较为欠缺。近年来,随着纳米制造工艺技术的发展,石墨烯薄膜的基底厚度可以减小到纳米尺寸,然而关于基底厚度小于热渗透深度时石墨烯薄膜的热声理论研究非常少,对应的基底与气体介质的热声性能表征参数和选取原则研究也尚未见到公开报道。文中研究源自国家自然科学基金面上项目(石墨烯薄膜热-振致声机理研究),分别从热力耦合与热活塞声辐射两种角度建立了基底厚度大于、小于热渗透深度时石墨烯薄膜的热声理论模型,推导出了石墨烯薄膜的输出声压解析解,分析了不同基底和不同气体对薄膜输出声压的影响,给出了基底和气体介质的热声性能表征参数和选取原则。然后,分别对不同功率、不同距离、不同频率及不同气体环境石墨烯薄膜输出声压进行数值计算,将数值计算结果与理论解析值进行对比分析。最后,对不同功率、不同距离和不同频率的石墨烯薄膜输出声压进行实验测试和分析。主要研究内容和结论如下:(1)首先,建立基底厚度小于、大于热渗透深度时石墨烯薄膜的热力耦合模型,求解得到石墨烯薄膜的近、输出的远场声压表达式,并初步验正声压表达式的正确性,分析基底热声性能的表征参数和选取原则。研究表明:基底厚度小于热渗透深度时,基底热声性能的表征参数为基底单位面积热容量,基底单位面积热容量越小,薄膜输出声压越大;而当基底厚度大于热渗透深度时,基底热声性能的表征参数为基底蓄热系数,基底蓄热系数越小,薄膜输出声压越大。(2)其次,为突出热声转化的本质,建立基底厚度小于、大于热渗透深度时石墨烯薄膜的热活塞模型,求解得到石墨烯薄膜输出的远、近场声压表达式以及全空间、半空间热声声压极限。将热活塞模型与热力耦合模型进行比较,发现了在理想气体介质中两种理论模型的声压公式推导结果相同。在对不同气体环境中薄膜输出声压进行理论计算和比较后,分析了气体热声性能的表征参数和选取原则。研究表明:基底厚度小于和大于热渗透深度时,气体热声性能的表征参数均为气体的比热容与气体的蓄热系数,当气体比热容较小、气体蓄热系数较大时,薄膜的输出声压越大。(3)再次,利用仿真软件对不同功率、不同距离、不同频率及不同气体环境中的石墨烯薄膜输出声压进行数值计算,将数值计算结果与理论解析值进行对比并分析石墨烯薄膜输出声压(级)与功率、距离、频率及气体介质的关系。研究表明:数值计算值与理论解析值吻合较好,薄膜输出的远场声压级随频率的升高逐渐增大,且随着频率的升高,声压逐渐趋于稳定,薄膜输出的近场声压级随着频率的变化呈现较小的波动;薄膜输出的远、近场声压均与输入功率成正比;薄膜输出的远场声压与距离成反比。对于空气、氦气、氩气和氙气四种不同的气体介质,薄膜在氙气中输出声压级最高,在氦气中的输出声压级最低。(4)最后,搭建声压测试系统,对不同基底的石墨烯薄膜输出声压与输入功率、输出声压与距离、输出声压级与频率的关系进行实验测试与分析,进一步验证了理论模型与仿真模型的正确性。

关键词：石墨烯薄膜热声效应声压基底气体

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石墨烯薄膜的制备及电解水性能研究

石墨烯薄膜的制备及电解水性能研究

作者：孙博士东华大学

学位级别：硕士

石墨烯是一种具有二维蜂窝晶格结构的新型碳材料,具有优异的导电率、力学性能及化学稳定性。二维石墨烯薄膜不仅可以作为活性物质的载体,同时也可以采用不同制备工艺控制活性物质的形貌,引入更多活性位点,从而产生协同耦合效应,促进电... 详细信息

石墨烯是一种具有二维蜂窝晶格结构的新型碳材料,具有优异的导电率、力学性能及化学稳定性。二维石墨烯薄膜不仅可以作为活性物质的载体,同时也可以采用不同制备工艺控制活性物质的形貌,引入更多活性位点,从而产生协同耦合效应,促进电解水动力学过程,是一种极佳的基底材料,在电解水领域具有潜在的应用前景。目前石墨烯薄膜生产成本较高,在电解水领域中的潜力并未得到充分挖掘,因此开发经济高效的石墨烯薄膜制备技术路线以及在制氢领域中的应用开发十分重要。本论文从以下两个方面开展了柔性自支撑石墨烯/镍钴磷化物薄膜电极材料的研究工作:(1)探究石墨片层大小及不同还原体系对石墨烯薄膜性能的影响,得到了一种经济、高效制备、高导电、力学性能优异、柔性自支撑石墨烯薄膜的工艺路线。(2)采用溶剂热、磷化等方法制备得到柔性自支撑石墨烯/镍钴磷化物的薄膜电极材料,并探究其在催化方面的应用。具体工作如下:(1)柔性高导电石墨烯薄膜的制备。以不同片层大小的石墨为原料,通过改良Hummers法以及抽滤技术成功制得氧化石墨烯薄膜。探究得到了制备高性能氧化石墨烯薄膜的合适工艺路线。制得的薄膜表面平整,具有柔性,力学性能优异,为后续高性能石墨烯薄膜的制备奠定了基础。采用不同还原体系对上述薄膜进行处理得到石墨烯薄膜。结果表明,以氢碘酸作为还原体系制得的石墨烯薄膜表面形貌光滑几乎无缺陷,石墨烯片层排列堆积致密,其拉伸强度可达到320 MPa、导热系数为1500 W/(m·K)、方阻为78Ω/□。(2)石墨烯/镍钴磷化物复合薄膜制备及析氢性能研究。将石墨烯薄膜作为基底材料经溶剂热、磷化后得到自支撑复合薄膜电极材料,研究了镍钴金属原子摩尔比与金属含量对其析氢性能的影响。结果表明,当溶剂热体系中镍、钴原子含量皆为0.7 mmol时,材料呈现出蜂窝网状三维结构的镍钴磷化物形貌,在10 m A·cm的电流密度下过电势为164 m V。为进一步提高析氢性能,在上述石墨烯/镍钴磷化物薄膜电极材料中引入少量的铂,在10 m A·cm的电流密度下展现出88 m V的低过电势和优异的稳定性。

关键词：石墨烯石墨烯薄膜镍钴磷化物电解水析氢反应

基底厚度小于热渗透深度的石墨烯薄膜热声理论

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声学技术 2023年第3期42卷 269-274页

作者：邱鑫李双李成王成苏州大学轨道交通学院江苏苏州215131

基于热声效应,对基底厚度小于热渗透深度的石墨烯薄膜发声器进行理论和仿真研究。首先,利用石墨烯薄膜发声器的热功率平衡方程与气体中的热弹性耦合线性方程组推导出了石墨烯薄膜发声器的近/远场声压表达式。将理论计算结果与实验测试... 详细信息

基于热声效应,对基底厚度小于热渗透深度的石墨烯薄膜发声器进行理论和仿真研究。首先,利用石墨烯薄膜发声器的热功率平衡方程与气体中的热弹性耦合线性方程组推导出了石墨烯薄膜发声器的近/远场声压表达式。将理论计算结果与实验测试值进行对比,二者吻合良好,验证了理论模型的正确性。然后,利用仿真软件对石墨烯薄膜的近远场声压值进行了仿真计算,并将仿真值与理论值进行对比,二者有良好的一致性,验证了仿真计算方法的有效性。研究表明,石墨烯薄膜发声器的远声场为球面波,近声场近似为平面波。在远场低频段,声压级随输出声频率的增加而缓慢增大;在近场高频段,声压级几乎不受输出声频率的影响。研究结果为基底厚度小于热渗透深度情形下的热致发声器提供了理论计算和分析方法,对石墨烯薄膜声源器件的实验研究具有指导意义。

关键词：石墨烯薄膜热声效应薄基底热渗透深度热声理论模型仿真计算

基于抛光基材的热蒸镀铜箔生长高平整单层石墨烯薄膜

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人工晶体学报 2022年第11期51卷 1903-1910页

作者：谢颖韩磊张志坤汪伟刘兆平宁波大学材料科学与化学工程学院宁波315211 中国科学院宁波材料技术与工程研究所石墨烯工程实验室宁波315201

在石墨烯的化学气相沉积工艺中,铜箔是决定石墨烯薄膜质量的重要因素。传统铜箔由于制备工艺的限制,存在大量的缺陷,导致石墨烯薄膜的成核密度较高。本工作选用抛光铝板、抛光不锈钢板、微晶玻璃和SiO_(2)/Si作为基材,用热蒸镀法制备了... 详细信息

在石墨烯的化学气相沉积工艺中,铜箔是决定石墨烯薄膜质量的重要因素。传统铜箔由于制备工艺的限制,存在大量的缺陷,导致石墨烯薄膜的成核密度较高。本工作选用抛光铝板、抛光不锈钢板、微晶玻璃和SiO_(2)/Si作为基材,用热蒸镀法制备了不同粗糙度的铜箔,并详细讨论了以该系列铜箔生长高平整度石墨烯薄膜的条件及铜箔对石墨烯薄膜品质的影响。实验结果表明,铜箔以(111)取向为主,与基材分离后,表面具有纳米级平整度。在生长石墨烯后,从SiO_(2)/Si剥离的铜箔成核密度是4种基材中最小的。同时,从SiO_(2)/Si剥离的铜箔晶体结构变化最不明显,具有良好的结晶性,表面几乎不存在铜晶界缺陷。当压强为3000 Pa,氢气和甲烷流速分别为300 mL/min和0.5 mL/min时,可以获得约1 mm横向尺寸的石墨烯单晶晶畴。

关键词：石墨烯薄膜高平整度抛光基材热蒸镀 SiO_(2)/Si基材铜箔成核密度