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作者：霍娟娟上海应用技术大学

学位级别：硕士

石墨烯作为一种新型材料,具备独特的结构和优异的物理、化学性质,并可以与金属、半导体等一系列功能材料相复合成为性能更加优异的复合材料。因而,成为当前众多领域争相研究的热门材料。在本论文中,我们以获得制备过程简单、成本低、活... 详细信息

石墨烯作为一种新型材料,具备独特的结构和优异的物理、化学性质,并可以与金属、半导体等一系列功能材料相复合成为性能更加优异的复合材料。因而,成为当前众多领域争相研究的热门材料。在本论文中,我们以获得制备过程简单、成本低、活性高、易回收的石墨烯基复合材料为目标,设计并构建了一些具有三维网络结构的新型石墨烯组装体。在此基础上,对所得三维石墨烯组装体在催化还原、光催化制氢以及超级电容器领域的应用进行了进一步的探讨。其主要研究内容如下:以氧化石墨烯(GO)作为组装材料的组装单元,葡萄糖作为连接单元,通过一步水热合成法制备了具有超高比表面积的三维石墨烯组装体。然后采用原位还原技术将Ag纳米颗粒引入到所制得的三维石墨烯组装体中,最终得到了负有Ag纳米颗粒的石墨烯气凝胶(3DGA/Ag)。通过 SEM、TEM、FT-IR 光谱、Raman 光谱、XRD、BET 和 XPS 等方法对所得的3DGA/Ag复合材料进行详细的表征以研究其物理化学特性。同时,在模拟流动式反应器中考察该复合材料在不同实验条件下对4-硝基苯酚(4-NP)还原为4-氨基苯酚(4-AP)反应的催化活性及其催化稳定性。结果表明,石墨烯气凝胶的三维结构可以有效抑制Ag纳米颗粒的聚集,从而为4-硝基苯酚催化还原反应提供了更多的催化反应活性位点。当Ag纳米颗粒负载量为20%时,该复合材料表现出了非常高的催化活性。在它的作用下,可以使4-硝基苯酚快速、完全地转变为4-NP。室温下,3DGA/Ag纳米复合材料在16分钟内即可使100 mL浓度为0.15 mmol L-1的4-NP完全降解。通过一步水热法制备了以三乙烯四胺分子为石墨烯纳米片间连接单元的石墨烯三维组装体。然后,再通过原位光沉积法将CuO纳米颗粒沉积于上述石墨烯三维组装体中。在此基础上,使用曙红Y作为光捕获单元,构建了由石墨烯三维组装体、CuO纳米颗粒及曙红Y组成的光催化制氢体系。同时,对该光催化制氢体系的光催化制氢性能以及体系的催化稳定性进行了评价。结果表明,制备的复合物在可见光下具有优异的催化制氢性能。在最佳条件下,催化产氢效率可达到5.58 mmol g-1 h-1,是负有CuO的还原石墨烯纳米片的2.3倍。并且其催化稳定性也比较令人满意。使用4个循环后,在其催化作用下产氢速率还可与负有CuO的还原石墨烯纳米片的相当。此外,我们还对体系的光催化制氢机理进行了初步探讨。研究显示在光催化过程中CuO纳米颗粒起着光解水析氢活性位点的作用。石墨烯三维组装体在光催化体系中也发挥着重要的作用。它不仅可为光生电子转移提供快速的电子通道,而且还可以使牺牲剂向催化剂表面的扩散以及H2的脱附变得更为有效。这些结果为今后设计、制备高效可见光催化剂提供了一种新的思路。通过一步水热法和原位光还原法制备了负载有CuO纳米粒子的、由三乙烯四胺连接而成的石墨烯三维组装体。在此基础上,考察了所得石墨烯三维组装体在超级电容器领域中应用的可能性。结果表明,该石墨烯三维组装体是一个很有前途的超级电容器材料。由其组成的电容器具有很高的充、放电容量。在室温下,其充、放电容量可高达154F/g。这个优异的充、放电性质有可能源自石墨烯三维组装体的超高比表面积以及良好的导电性能。另外,氧化铜纳米粒子与石墨烯纳米片之间的协同作用也起了重要的作用。通过本论文的研究,我们进一步认识到由于协同作用的存在,石墨烯三维组装体不但具有石墨烯纳米片的固有性质,而且还可能表现出一些与单一纳米片不同的新性质。这些新的特性为设计和开发制备方法简单、结构新颖、性能优异的石墨烯基功能材料提供新的思路。

关键词：石墨烯三维组装体曙红Y 金属氧化物催化还原光催化制氢

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以共轭分子为柱撑单元的石墨烯三维组装体的制备及其性能

以共轭分子为柱撑单元的石墨烯三维组装体的制备及其性能

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作者：颜浩上海应用技术大学

学位级别：硕士

最近,关于石墨烯三维组装体的研究受到了越来越多的关注。研究发现,其在光催化制氢和降解、纳米电子学、能量储存和转换及生物传感器等领域均表现出优越的性能,被认为是一个具有广阔应用前景的功能材料。这主要是由于石墨烯三维材料具... 详细信息

最近,关于石墨烯三维组装体的研究受到了越来越多的关注。研究发现,其在光催化制氢和降解、纳米电子学、能量储存和转换及生物传感器等领域均表现出优越的性能,被认为是一个具有广阔应用前景的功能材料。这主要是由于石墨烯三维材料具有高的比表面积、优异的传质性能和良好的柔韧性及多孔性等。因此,大量的三维石墨烯组装体及功能化材料被制备出来并得到了相应的研究。在三维石墨烯组装体的组装技术中,所采用的结合方式主要有两种:非共价结合和共价键结合。其中,利用非共价作用的连接方式不牢固并不利于石墨烯纳米片间的电子传递,而采用共轭分子作为中间体,利用共价键键合的方式所得到的石墨烯三维组装体则可能具有优异的电子传输性能。另一方面,众所周知,单价的金属离子是不能作为两层石墨烯片之间的交联体来组装具有三维网络结构的石墨烯材料。人们得到的往往是石墨烯/单价金属纳米颗粒复合材料。海绵具有丰富的三维大孔结构,将其作为一种载体,将其与石墨烯相结合则可能会得到类似于石墨烯三维组装体的具有优异性能的功能材料。基于上述考虑,我们对石墨烯三维组装体的制备及其性能进行了研究,具体内容及成果如下:1.以普通商用海绵作为载体及三维框架,负有银纳米颗粒的石墨烯作为组装单元,构建了银纳米颗粒/石墨烯/海绵纳米多级结构。同时对其形貌、光学性质等进行了系统的表征。随后,考察了其对对硝基苯酚氢化反应的催化活性以及催化剂用量、硼氢化钠浓度、石墨烯与银的比例、pH、温度等因素对其催化活性的影响规律。结果表明,该纳米结构对对硝基苯酚的氢化反应是一个性能优异的催化剂。在其催化作用下,4分钟内即可使10-4 moldm-3的对硝基苯酚降解99%。与传统银纳米颗粒相比,催化活性提高了6.75 倍。2.采用水热技术,以带有氯甲基的石墨烯作为组装单元,通过其与4, 4-联吡啶间的反应,制得了以4, 4-联吡啶作为柱撑单元的三维石墨烯组装体。同时对其形貌、光学性质等进行了系统的表征。随后,在紫外光照射下,考察了该三维石墨烯组装体的光催化制氢性能以及氧化石墨烯与4, 4-联吡啶的质量比、pH、牺牲剂浓度、搅拌速度等因素对其光催化活性的影响。最后,从实用角度出发,进一步考察了其循环稳定性。结果表明,在紫外光下,此三维石墨烯功能材料具有比P25更优异的制氢性能。其制氢速率可达1.07 molg-1h-1。此外,我们还发现在中性范围内时,该材料具有最好的制氢活性。当牺牲剂体积分数为15%时,该材料具有最好的制氢活性,牺牲剂浓度低于或高于15%其光催化制氢活性都会下降。而随着搅拌速度的增加其制氢活性一直增大,这可能是由于影响了溶液中物质传输速度所导致的。这些实验结果为以后具有相似结构的三维石墨烯基功能材料在光催化制氢领域中的应用提供了理论支持。3.利用层层组装法,以带有氯甲基的石墨烯作为组装单元,通过其与四吡啶基卟啉间的反应,在FTO片上构建了以吡啶基卟啉作为桥连体的三维石墨烯组装体。同时对其形貌、光学性质等进行了系统的表征。随后,考察了该电极的光电化学制氢活性以及pH、温度、光还原程度等因素对其光电化学行为的影响规律。我们发现,在相同条件下,该电极的计时电流强度远大于普通混合的石墨烯与卟啉电极。此外,通过线性扫描曲线的比较,我们还发现该电极具有比普通混合的石墨烯与卟啉电极更负的析氢电位。而且随着组装层数的增加,电极的光电流强度也随之增大。这些结果说明四吡啶基卟啉的引入为石墨烯纳米片间的电子传递提供了一个高效的电子通道。利用这个电子通道可以构筑一个具有较高活性的光电化学制氢催化剂。这对于今后高效光催化剂的设计也有一定的借鉴意义。

关键词：石墨烯三维组装体光催化制氢光电化学对硝基苯酚

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石墨烯/CuO三维组装体在超级电容器中的应用

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齐鲁工业大学学报 2018年第3期32卷 17-21页

作者：霍娟娟郝威名李向清秦利霞萧汉敏康诗钊上海应用技术大学化学与环境工程学院上海201418 中国石油勘探开发研究院渗流流体力学研究所北京100083

利用一步水热法制备了由三乙烯四胺共价连接而成的石墨烯三维组装体。随后,通过原位光还原技术将Cu O纳米粒子负载在所制得的石墨烯三维组装体上。在此基础上,对该负有Cu O的石墨烯三维组装体在超级电容器领域中应用的可能性进行了初步... 详细信息

利用一步水热法制备了由三乙烯四胺共价连接而成的石墨烯三维组装体。随后,通过原位光还原技术将Cu O纳米粒子负载在所制得的石墨烯三维组装体上。在此基础上,对该负有Cu O的石墨烯三维组装体在超级电容器领域中应用的可能性进行了初步考察。研究结果表明:上述石墨烯三维组装体是一个很有前途的超级电容器材料。由其组成的电容器具有很高的充-放电容量。在室温下,其充-放电容量可高达154 F/g。这个充-放电性质有可能源自石墨烯三维组装体的超高比表面积以及良好的导电性能。另外,氧化铜纳米粒子与石墨烯纳米片之间的协同作用也起了重要的作用。

关键词：石墨烯三维组装体氧化铜超级电容器

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