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丙烯环氧化工艺概述及催化剂研究进展

石油化工 2024年第3期53卷 410-417页

作者：雷世龙中国石化北京化工研究院燕山分院北京102500

综述了目前已工业化的丙烯环氧化生产环氧丙烷的工艺,包括氯醇法、共氧化法、异丙苯氧化法和过氧化氢氧化法等。以氧气为氧化剂的直接氧化法是最理想的环氧丙烷生产技术,但目前尚未实现工业应用。结合氧气直接氧化法的技术特点,重点讨... 详细信息

综述了目前已工业化的丙烯环氧化生产环氧丙烷的工艺,包括氯醇法、共氧化法、异丙苯氧化法和过氧化氢氧化法等。以氧气为氧化剂的直接氧化法是最理想的环氧丙烷生产技术,但目前尚未实现工业应用。结合氧气直接氧化法的技术特点,重点讨论了用于该方法的催化剂的研究进展、反应原理及存在的问题,并对其未来的应用和发展方向进行了展望。

关键词：丙烯环氧化环氧丙烷直接氧化催化剂

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高锰酸钾氧化氨基三亚甲基膦酸的效能

环境工程 2024年第4期42卷 132-138页

作者：彭娟娟刘少敏朱敬林安徽理工大学地球与环境学院安徽淮南232001

高锰酸钾(KMnO_(4))能有效降解水中有机污染物,但其氧化有机膦酸过程尚不明确。以氨基三亚甲基膦酸(NTMP)为例,采用自由基捕获实验和电子顺磁共振波谱(EPR)探究其在KMnO_(4)体系下降解的主要活性氧化物种,并考察了溶液化学性质(如pH、... 详细信息

高锰酸钾(KMnO_(4))能有效降解水中有机污染物,但其氧化有机膦酸过程尚不明确。以氨基三亚甲基膦酸(NTMP)为例,采用自由基捕获实验和电子顺磁共振波谱(EPR)探究其在KMnO_(4)体系下降解的主要活性氧化物种,并考察了溶液化学性质(如pH、共存物质、实际水体等)对KMnO_(4)氧化降解NTMP的影响。结果表明:KMnO_(4)直接氧化是NTMP降解的主要途径,且NTMP降解受pH影响较大。当pH=5.0时,KMnO_(4)氧化NTMP的效果最佳,其中51.4%NTMP被氧化生成PO_(4)^(3-),远高于UV/H_(2)O_(2)和UV/过硫酸钾(PDS)体系。水体中共存物质(SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、HCO_(3)^(-)和腐植酸)对NTMP的降解抑制作用较小。此外,在实际水体中KMnO_(4)对NTMP仍有较高的降解效率,且其选择性优于自由基体系。研究结果可为实际废水中有机膦酸的高效去除提供重要参考。

关键词：高锰酸钾氨基三亚甲基膦酸直接氧化正磷酸盐

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电解预处理污泥的脱水机理及汞分布

当代化工 2024年第5期 1110-1121页

作者：朱兵庾小芳李新唐楚寒王希红王梓阳李森塔里木油田分公司克拉采油气管理区贵州美瑞特环保科技有限公司贵州师范大学

以钌钛铱电极为阳极电解预处理污泥，研究其脱水机理、直接氧化的影响和电解过程中可能产生的氧化物质以及氧、过氧化氢、臭氧和羟基自由基对污泥胞外聚合物（EPS）的影响。在外加电场作用下会产生O2和OH-，但不产生H2O2和O3。O2对多糖... 详细信息

以钌钛铱电极为阳极电解预处理污泥，研究其脱水机理、直接氧化的影响和电解过程中可能产生的氧化物质以及氧、过氧化氢、臭氧和羟基自由基对污泥胞外聚合物（EPS）的影响。在外加电场作用下会产生O2和OH-，但不产生H2O2和O3。O2对多糖（PS）和蛋白质（PN）的降解无明显影响；OH-含量与电流密度呈正相关，且EPS的降解主要是由OH-氧化引起的。水含量（WC）的降低主要归因于OH-对絮凝体结构和细胞膜的攻击和破坏，增加了EPS的质量浓度，并且降解了一部分PN和PS。经电解处理的污泥毛细管抽吸时间（CST）高于未处理的污泥，归因于电解过程中EPS质量浓度的增加和污泥絮体尺寸的减小。污泥中的HgO在电脱水过程中更多地进入水相并被氧化，元素汞在OH-的作用下被氧化成Hg2+。

关键词：污泥电解 Ti/RuO2-IrO2电极直接氧化氧化物质

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我国环氧氯丙烷绿色新工艺国际领先

石油化工节能降碳

石油化工节能降碳 2024年第2期 51-52页

3月12日,液固循环流化床双氧水直接氧化氯丙烯生产环氧氯丙烷(FHPECH)新工艺科技成果评价会在山东滨州召开。据介绍,该工艺技术由滨化集团与中国科学院大连化物所共同开发完成,采用国内首创流化床工艺,使用自主研发的高效催化剂及双氧... 详细信息

3月12日,液固循环流化床双氧水直接氧化氯丙烯生产环氧氯丙烷(FHPECH)新工艺科技成果评价会在山东滨州召开。据介绍,该工艺技术由滨化集团与中国科学院大连化物所共同开发完成,采用国内首创流化床工艺,使用自主研发的高效催化剂及双氧水直接氧化技术,实现一步法合成环氧氯丙烷,较传统氯醇法工艺,其原子利用率更高,“三废”产生更少,反应温和易控,属于高效绿色工艺。

关键词：环氧氯丙烷大连化物所原子利用率高效催化剂液固循环流化床氯醇法直接氧化氯丙烯

过一硫酸盐直接氧化降解吡啶的反应条件和机制

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中国给水排水 2022年第13期38卷 64-70页

作者：王鹏莺苏冰琴彭娅娅温宇涛郭越李瑞太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030024 山西省市政工程研究生教育创新中心山西太原030024

采用过一硫酸盐(PMS)直接氧化降解废水中的氮杂环化合物吡啶,考察了PMS投加量、pH、共存阴离子(Cl^(-)、HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-))和腐殖酸(HA)对吡啶降解效果的影响。结果表明,PMS直接氧化去除吡啶的过程符合拟一级反应动力学。当吡啶... 详细信息

采用过一硫酸盐(PMS)直接氧化降解废水中的氮杂环化合物吡啶,考察了PMS投加量、pH、共存阴离子(Cl^(-)、HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-))和腐殖酸(HA)对吡啶降解效果的影响。结果表明,PMS直接氧化去除吡啶的过程符合拟一级反应动力学。当吡啶初始浓度为8.0 mg/L、pH为7.0、反应温度为25℃、PMS投加量为4.0 mmol/L时,反应150 min后对吡啶的降解率可达到93.66%。水中Cl^(-)、HCO_(3)^(-)、NO_(3)^(-)和HA的存在均对吡啶的降解没有明显影响。自由基鉴定实验结果显示,PMS体系中未产生硫酸根自由基(SO_(4)^(-)·)和羟基自由基(·OH),有少量单线态氧(^(1)O_(2))生成,PMS的直接氧化作用是吡啶降解的主要因素。通过GC-MS分析检测到PMS直接氧化降解吡啶的中间产物为N,N-二甲基丙烯酰胺、草酸、乙酸等低毒性有机化合物。

关键词：过一硫酸盐直接氧化吡啶氮杂环化合物反应机制

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甲烷直接氧化制甲醇研究进展概述（英文）

Chinese Journal of Catalysis 2016年第8期37卷 1206-1215页

作者：韩宝斋杨扬许妍妍 U.J.Etim 乔柯许本静阎子峰中国石油大学(华东)化学工程学院重质油国家重点实验室山东青岛266580

目前,天然气转化为高附加值化工产品的应用越来越受到人们关注.甲烷作为天然气的主要成分,其转化和应用是天然气化工领域的重要研究方向.而甲烷直接氧化制甲醇长久以来一直是研究重点.甲烷直接氧化制甲醇与传统的甲烷二步法间接转化相比... 详细信息

目前,天然气转化为高附加值化工产品的应用越来越受到人们关注.甲烷作为天然气的主要成分,其转化和应用是天然气化工领域的重要研究方向.而甲烷直接氧化制甲醇长久以来一直是研究重点.甲烷直接氧化制甲醇与传统的甲烷二步法间接转化相比,有节能和工艺简化的突出特点.然而,甲醇直接氧化制甲醇过程所面临的主要问题有:(1)甲烷分子的活化能很高,需要苛刻的操作条件才能活化参与反应;(2)反应进行的程度难以控制,生成的甲醇会进一步被氧化生成较多副产物,大大降低甲醇收率.因此,高效活化甲烷分子和抑制甲醇深度氧化是促进该过程工业化的重要研究内容.本文主要论述了非均相、气相均相和液相体系中甲烷直接氧化制甲醇的研究进展.在甲烷非均相氧化过程中,采用过渡金属氧化物作为催化剂在高温条件下催化甲烷部分氧化反应,其中,钼系和铁系催化剂的研究最为广泛.研究表明,MoO_3可作为催化剂的主要活性组分,尤以MoO_3/Ga_2O_3催化剂性能最好,得到甲醇收率最高.在铁系催化剂中,Fe-ZSM-5催化反应的甲醇选择性和收率都相对较高;但是每次反应后催化剂都需要重新活化,这种间歇性操作会增加成本,不利于工业化应用.总之,甲烷的非均相氧化过程存在易形成金属聚集体、催化剂选择性低以及甲醇收率低(5%)等问题,需要深入系统地研究解决.然而,与非均相氧化过程相比,操作较为简单的甲烷气相均相氧化作为目前最有工业前景的过程受到越来越多关注.在此过程中,影响反应的主要因素有反应器、反应条件(反应压力、反应温度和反应时间等)以及添加的介质等.反应器的特殊设计需要考虑的方面有反应产物的分离与转移、反应热的移除以有效提高甲烷的转化率,比如膜反应器对物质的分离作用.反应压力对反应过程的影响较为复杂.基于动力学因素,提高反应压力可以较大幅度地增加甲醇收率,同时最佳反应温度降低,但是,当压力高于8.0MPa时,设备成本消耗大幅增加.另外,研究表明,进料中加入NO_x作为添加介质可以提高甲烷转化率和甲醇选择性,同时降低初始反应温度.与前两个氧化体系相比,液相均匀氧化过程能够获得较高的甲烷转化率与甲醇选择性.但是液相体系中强腐蚀性介质的使用增加了设备成本,阻碍了该过程工业化的应用进程.因此,促进液相体系工业化的关键就是开发绿色高效的催化剂.

关键词：甲烷直接氧化甲醇多相氧化气相均相氧化液相催化氧化

Al-Si-Zn合金直接氧化形成复合材料的结构演变

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硅酸盐学报 2007年第8期35卷 1007-1012页

作者：赵敬忠常金晶岳建设张发建西安理工大学材料科学与工程学院西安710048 Virginia州立大学

采用Lanxide技术制备了Al2O3/Al复合材料,通过中断生长实验方法,和热重分析、光学显微镜、X射线衍射、场发射扫描电镜等检测,对复合材料表面形态和内部组织结构的演变进行了观察,探讨了Al-Si-Zn合金在1100℃条件下的自由氧化生长过程。... 详细信息

采用Lanxide技术制备了Al2O3/Al复合材料,通过中断生长实验方法,和热重分析、光学显微镜、X射线衍射、场发射扫描电镜等检测,对复合材料表面形态和内部组织结构的演变进行了观察,探讨了Al-Si-Zn合金在1100℃条件下的自由氧化生长过程。结果表明:熔融Al-Si-Zn合金氧化生长经历了孕育期、快速生长期和饱和生长期3个阶段。在各阶段中,样品的组织形貌均发生了明显变化;Al2O3/Al复合材料在宏观上为典型的胞状生长方式,微观上是由三维连通的α-Al2O3相构成骨架,其间分布着残余Al-Si相和孔洞。

关键词：复合材料直接氧化中断生长结构演变

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Al-Si-Zn合金的直接氧化生长

中国有色金属学报 2005年第2期15卷 282-287页

作者：赵敬忠高积强金志浩西安交通大学材料强度国家重点实验室

通过热重分析, 研究了高温下Zn引发剂以金属和氧化物两种形式的引入对Al Si合金直接氧化生长过程的影响。结果表明: 当合金中Zn含量超过 3% (质量分数)时, 能生成Al2O3 /Al复合材料, 且随着Zn含量的增加, 孕育期随之缩短, 复合材料的生... 详细信息

通过热重分析, 研究了高温下Zn引发剂以金属和氧化物两种形式的引入对Al Si合金直接氧化生长过程的影响。结果表明: 当合金中Zn含量超过 3% (质量分数)时, 能生成Al2O3 /Al复合材料, 且随着Zn含量的增加, 孕育期随之缩短, 复合材料的生成量也随之增加; ZnO粉末覆盖量的最佳值为 31mg/cm2, 超过此值时, 孕育期会随之延长, 复合材料的生成量也随之减少。同时还发现, 覆盖ZnO粉末比添加Zn金属具有显著优势, 更有助于Al2O3 /Al复合材料以光滑方式氧化生长, 形成细化胞状晶团, 提高组织的均匀性和致密度。

关键词：复合材料直接氧化热重分析引发剂

在复合金属氧化物催化剂上丙烷直接氧化制丙烯酸

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化学进展 2007年第5期19卷 643-650页

作者：杨秀娟冯汝明李丽季伟捷陈懿南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室南京210093

丙烷直接氧化制丙烯酸是近年来催化氧化的热点课题。MoVTe(Sb)NbO复合金属氧化物催化剂是该反应最重要的一类催化剂。本文对该类催化剂的制备化学包括活化方式以及决定催化性能的主要活性相结构等方面的新近认识进行了系统评述;依据丙... 详细信息

丙烷直接氧化制丙烯酸是近年来催化氧化的热点课题。MoVTe(Sb)NbO复合金属氧化物催化剂是该反应最重要的一类催化剂。本文对该类催化剂的制备化学包括活化方式以及决定催化性能的主要活性相结构等方面的新近认识进行了系统评述;依据丙烷催化转化的反应途径,总结了有关催化剂元素组分在反应中的作用与功能的最新进展,调变催化剂的粒子尺寸与形貌、晶相组成与结构、表面酸碱性与氧化还原性将是获得优良催化性能的关键因素。

关键词：丙烷直接氧化复合金属氧化物催化剂丙烯酸