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紫外光解水中苯妥英钠的效能及机理研究

水处理技术 2022年第1期48卷 54-58页

作者：易文宇宋喆王晶文王宗平谢鹏超岳思阳华中科技大学环境科学与工程学院湖北武汉430074 中铁第一勘察设计院集团有限公司陕西西安710043 华中科技大学建筑与城市规划学院湖北武汉430074

研究了紫外(UV)在不同条件下光解苯妥英钠(DPH)的效能。结果表明,在DPH浓度为20μmol/L,pH为7.0,反应温度为25℃,辐射光强为0.31μE/s的条件下,DPH在UV辐照90 min后的去除率可达85.4%,在该条件下DPH的量子产率为0.664 mol/E。溶液pH及... 详细信息

研究了紫外(UV)在不同条件下光解苯妥英钠(DPH)的效能。结果表明,在DPH浓度为20μmol/L,pH为7.0,反应温度为25℃,辐射光强为0.31μE/s的条件下,DPH在UV辐照90 min后的去除率可达85.4%,在该条件下DPH的量子产率为0.664 mol/E。溶液pH及腐殖酸(HA)对UV体系下DPH的降解效能影响显著,pH升高及HA的存在均会抑制UV体系下DPH的降解效能;温度和无机阴离子(Cl^(-)、NO_(3)^(-)和HCO_(3)^(-))对降解效能的影响较小。高效液相色谱-质谱联用仪检出6种中间产物,说明DPH的UV直接光解路径主要为氮杂环的断键开环。

关键词：苯妥英钠紫外光直接光解降解路径

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3种抗病毒药物在水中的光解动力学

天津师范大学学报（自然科学版） 2023年第1期43卷 15-21页

作者：汪涛武英欣孟令辰邹红艳天津师范大学天津市水资源与水环境重点实验室天津300387 天津师范大学地理与环境科学学院天津300387

为了解抗病毒药物在水中的光解动力学以及不同环境条件对其的影响,以阿巴卡韦(ABV)、恩曲他滨(ETB)和齐多夫定(ZDV)为研究对象,进行了模拟日光实验.结果表明:(1)恩曲他滨和齐多夫定均主要进行直接光解,阿巴卡韦则主要进行间接光解;(2)... 详细信息

为了解抗病毒药物在水中的光解动力学以及不同环境条件对其的影响,以阿巴卡韦(ABV)、恩曲他滨(ETB)和齐多夫定(ZDV)为研究对象,进行了模拟日光实验.结果表明:(1)恩曲他滨和齐多夫定均主要进行直接光解,阿巴卡韦则主要进行间接光解;(2)恩曲他滨和齐多夫定在淡水中的降解速率比在纯水中的降解速率低,但比在海水中的降解速率高,而阿巴卡韦则完全相反;(3)NO_(3)^(-)能明显促进这3种药物的光解反应,NO2-对恩曲他滨和齐多夫定的光解反应没有明显影响,却能显著抑制阿巴卡韦的反应速率;(4)CO_(3)^(-)和HCO_(3)^(-)对这3种药物的光解反应均有不同程度的抑制作用;(5)溶解性有机质(DOM)能够促进阿巴卡韦的光解,但会抑制恩曲他滨和齐多夫定的光解;(6)NH_(4)^(+)和SO_(4)^(2-)对恩曲他滨和齐多夫定的光解反应没有明显的影响,却能显著提高阿巴卡韦的反应速率;(7)卤素离子能不同程度地抑制恩曲他滨和齐多夫定的光解进程,却能促进阿巴卡韦的光解进程;(8)阿巴卡韦除了发生直接光解和间接光解外,还会发生自敏化光解.

关键词：抗病毒药物光解动力学直接光解间接光解自敏化光解

在TiO_2催化剂上苯酚光催化氧化反应研究2多相光催化氧化与直接光解反应的比较

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环境科学学报 1998年第3期18卷 260-264页

作者：王怡中胡春汤鸿霄中国科学院生态环境研究中心环境水化学国家重点实验室

在ＴｉＯ２悬浆体系，中压汞灯作用下，通过苯酚降解过程中总碳浓度变化及二氧化碳生成速度的变化规律，研究了光催化氧化与直接光解反应的不同，并着重比较了当反应条件如催化剂量、气相氧浓度以及光强度变化对两种反应的影响．实验结... 详细信息

在ＴｉＯ２悬浆体系，中压汞灯作用下，通过苯酚降解过程中总碳浓度变化及二氧化碳生成速度的变化规律，研究了光催化氧化与直接光解反应的不同，并着重比较了当反应条件如催化剂量、气相氧浓度以及光强度变化对两种反应的影响．实验结果证明了两种反应的历程和产物各不相同．多相光催化氧化更有利于有机物分子的降解，而光解作用会引发聚合反应．同时也说明充分利用太阳能不仅是开发光催化水处理技术的重要途径，也是抑制直接光解加快催化氧化的有效措施．

关键词：光催化氧化直接光解水体污染污染物降解

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典型酚类化合物水相光氧化产物光谱特征分析

环境科学与技术 2021年第6期44卷 74-83页

作者：李洋高阳张宁吴水平厦门大学环境与生态学院福建厦门361102 福建省海陆界面生态环境重点实验室福建厦门361102

生物质燃烧可直接排放棕色碳类物质(BrC),也可通过排放的亲水性酚类化合物的水相光解生成BrC,但初始浓度对光氧化产物光谱特征的影响研究较少。该研究选择3,5-二羟基苯甲酸、4-甲基邻苯二酚、2-甲氧基苯酚和2,6-二甲氧基苯酚进行水相溶... 详细信息

生物质燃烧可直接排放棕色碳类物质(BrC),也可通过排放的亲水性酚类化合物的水相光解生成BrC,但初始浓度对光氧化产物光谱特征的影响研究较少。该研究选择3,5-二羟基苯甲酸、4-甲基邻苯二酚、2-甲氧基苯酚和2,6-二甲氧基苯酚进行水相溶液直接光照模拟,考察不同分子结构和不同初始浓度(0.1、0.5、1和5 mmol/L)对光解产物的影响。结果表明,在300 W高压汞灯光源照射下,溶液颜色都表现为从无色变为浅黄色,紫外-可见吸收随波长单调递减,显示有BrC的生成;0.1 mmol/L低浓度溶液出现了先变黄加深后变浅的光漂白现象,而其他高浓度溶液在365 nm处的吸光度呈逐渐增加趋势;光解速率呈现3,5-二羟基苯甲酸大于4-甲基邻苯二酚,以及2-甲氧基苯酚大于2,6-二甲氧基苯酚的差异,表明酚类化合物结构对光解过程有重要影响。结合三维荧光中心红移分析,推测酚类化合物的直接光解过程为有机自由基反应驱动的低聚过程。

关键词：酚类化合物直接光解紫外-可见吸收光谱荧光光谱棕色碳

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卤代有机污染物的光化学降解

化学进展 2014年第6期26卷 1079-1098页

作者：张峰振吴超飞胡芸韦朝海华南理工大学环境与能源学院工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室广州510006

包括全氟或部分氟代化合物(PFCs)、氯代有机物(COCs)以及溴代有机物(BOCs)等的卤代有机污染物(halogenated organic contaminants,HOCs)排放到环境中会表现出持久性有机污染物的特征,因此涉及HOCs性质、光吸收与量子效应、材料与界面特... 详细信息

包括全氟或部分氟代化合物(PFCs)、氯代有机物(COCs)以及溴代有机物(BOCs)等的卤代有机污染物(halogenated organic contaminants,HOCs)排放到环境中会表现出持久性有机污染物的特征,因此涉及HOCs性质、光吸收与量子效应、材料与界面特性、环境条件等方面优化的光化学清除方法成为一个重要的研究方向。基于此,本文归纳分析了光激发催化剂产生活性物种如hVB+、eCB-、·OH、eaq-等氧化或还原全氟辛酸、多氯联苯、多溴联苯醚的反应机理及直接光解机理,指出HOCs的光化学降解主要是通过其与活性物种之间电子转移或其激发态光致还原脱卤来实现,认为光催化材料和反应过程优化设计是影响光催化降解HOCs的重要因素。基于目前已经取得的研究发现与成果,从界面电子转移、材料能带信息、反应与分离集成化等方面提出本领域未来学术与技术层面值得深入探索的关键问题。

关键词：卤代有机污染物光催化直接光解羟基自由基水合电子

UV-vis光照下唑类抗菌药氟康唑的光化学反应类型

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环境科学 2013年第8期34卷 3132-3136页

作者：葛林科李凯杨凯那广水于春艳张蓬姚子伟国家海洋环境监测中心国家海洋局近岸海域生态环境重点实验室大连116023 大连海洋大学海洋科技与环境学院大连116023

以唑类抗菌药氟康唑为模型化合物,考察了其在纯水中的光降解动力学和光化学反应类型,发现模拟日光(λ>290nm)照射下氟康唑未发生光解,在UV-vis(λ>200 nm)光照下,氟康唑发生了光降解并服从准一级反应动力学.采用活性氧物种猝灭实验和竞... 详细信息

以唑类抗菌药氟康唑为模型化合物,考察了其在纯水中的光降解动力学和光化学反应类型,发现模拟日光(λ>290nm)照射下氟康唑未发生光解,在UV-vis(λ>200 nm)光照下,氟康唑发生了光降解并服从准一级反应动力学.采用活性氧物种猝灭实验和竞争动力学方法,研究发现氟康唑发生了直接光解和·OH参与的自敏化光解,氟康唑与.OH的反应速率常数为(5.95±0.58)×109L·(mol·s)-1,表层水体中相应的半减期为(32.41±3.16)h·通过鉴定光解产物,得知氟康唑发生了脱氟、光致水解、光氧化等光化学反应.

关键词：氟康唑直接光解自敏化光解羟基自由基产物

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大气凝结水中典型多环芳烃的光解研究

大气凝结水中典型多环芳烃的光解研究

作者：张宁厦门大学

学位级别：硕士

多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs）是一类半挥发性有机污染物,大气环境中的PAHs主要来自化石燃料和生物质的不完全燃烧,同时以气相和颗粒相的形式存在。因PAHs本身具有较强的紫外光吸收能力,直接光解是大气环境中的PAH... 详细信息

多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs）是一类半挥发性有机污染物,大气环境中的PAHs主要来自化石燃料和生物质的不完全燃烧,同时以气相和颗粒相的形式存在。因PAHs本身具有较强的紫外光吸收能力,直接光解是大气环境中的PAHs重要去除方式之一。当吸附了 PAHs的气溶胶颗粒物处于高湿环境中时,水汽凝结而在颗粒质点外围包裹形成水膜,即大气凝结水（Atmospheric Condensed Water）。大气凝结水中因存在较高浓度的水溶性有机物和无机物,且能直接受太阳照射影响,其水相体系中PAHs的光解行为表现出明显不同于颗粒相PAHs的光解特征。对模拟大气凝结水环境中PAHs的光解行为进行研究,有助于增进对大气凝结水微环境中PAHs环境行为的了解,为PAHs大气环境行为的模拟研究提供参考。蒽（Anthracene,Ant）、菲（Phenanthrene,Phe）和芘（Pyrene,Pyr）属于低分子量的PAHs,在水中的溶解度分别为1.000、0.045和0.130mg/L,且受光照影响显著。因此,本研究采用走马灯式的光催化反应装置（配300 W的高压汞灯）,模拟太阳光照射下（光照时长30 min）Ant、Phe和Pyr的光解行为（初始浓度100 ng/L）,通过调整模拟凝结水体系的酸度和Fe3+浓度,探讨环境共存物对Ant、Phe和Pyr光解的影响,获得如下结果:1.Ant、Phe和Pyr在紫外光照射下均能发生直接光解,Ant的光解速率最大,其次是Phe、光解最慢的是Pyr,其光解速率分别为1.8404 min-1,0.1548 min-1,0.1037 min-1;动力学分析表明,Phe和Pyr的光解遵循一级动力学方程,而Ant在水中的光解动力学曲线分为明显的两个阶段。2.采用盐酸调节模拟体系的pH至2和4,与纯水对照组（pH=6.5）相比,酸度能够影响Ant、Phe和Pyr的光解速率;酸性增强显著加快了 Pyr的光解,但抑制了 Ant和Phe的光解速率,三种化合物的光解动力学曲线与对照组类似。3.盐酸调节模拟体系至pH=2和pH=4时,FeCl3形式提供的Fe3+在水中能构成光芬顿体系,加快了 Ant、Phe和Pyr的光解速率,而且酸性越强,芬顿体系对PAHs的促进作用越强;与同样酸度下不加Fe3+的纯水组相比,pH=2时芬顿体系中Phe和Pyr的光解速率分别提高了 75%和55%,Ant在第二阶段的光解速率提高了 115%。模拟体系中Fe3+浓度与Phe和Pyr光解速率之间呈线性关系,但Ant光解速率呈现先增后降的波动特征。以草酸酸化模拟体系,显示草酸能够抑制Ant和Phe的光解,却促进Pyr的光解;而草酸铁的加入,仅对Phe的光解有明显的促进作用。4.收集厦门城区的PM2.5,采用其纯水提取液,模拟不同浓度的水溶性有机碳（Water Soluble Organic Carbon,WSOC）对 PAHs 光解的影响。随着 WSOC 浓度的增加,Ant和Phe的光解受到抑制,且光解速率呈线性降低;WSOC对Pyr的光解影响较小,浓度增加仅导致Pyr的光解速率略微增大。在模拟的大气凝结水环境中构建芬顿体系,显示Fe3+同样可以显著加速PAHs的光解,但其促进作用要比纯水体系的芬顿作用弱,推测PM2.5中WSOC的存在,一定程度上减弱了Fe3+的光催化作用。5.对光解过程中产生的9,10-菲醌（9,10-Phenanthrenequinone）和1-羟基芘（1-hydroxypyrene）同步测量,发现紫外光照射下9,10-菲醌也能光解,PM2.5中的WSOC能够减缓9,10-菲醌的光解,但未检测出1-羟基芘。6.综合分析,大气凝结水模拟体系中酸度和WSOC浓度增大,能加快Pyr的光解,但却抑制了 Ant和Phe的光解,其环境意义表明在雾滴在老化过程中,随着水分蒸发,凝结水相的酸度和WSOC浓度增大,Ant和Phe大气寿命增加,环境健康风险增大;此外,含铁气溶胶表面的局部区域可形成光芬顿体系,促进PAHs的光解,使得PAHs大气寿命低于碳质气溶胶中的PAHs。

关键词：多环芳烃大气凝结水酸性体系直接光解芬顿反应

酚类污染物解离态与非解离态光解特性及其速率常数的预测

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环境科学 2010年第3期31卷 720-724页

作者：张燕张耀斌赵慧敏全燮大连理工大学环境与生命学院工业生态与环境工程教育部重点实验室大连116024

以氙灯为光源模拟太阳光,通过研究不同pH条件下3种酚类污染物直接光解的过程,探讨了酚类污染物的解离对其光解规律的影响,并建立了解离态与非解离态酚类污染物光解速率常数的计算方法及预测模式.结果表明,随着pH从4.0增加到9.0,五氯酚... 详细信息

以氙灯为光源模拟太阳光,通过研究不同pH条件下3种酚类污染物直接光解的过程,探讨了酚类污染物的解离对其光解规律的影响,并建立了解离态与非解离态酚类污染物光解速率常数的计算方法及预测模式.结果表明,随着pH从4.0增加到9.0,五氯酚的光解速率常数随之从25.30×10-4min-1增加到82.90×10-4min-1,而对硝基酚的光解速率常数相应从11.90×10-4min-1降低到了3.18×10-4min-1.苯酚的光解趋势与对硝基酚相似,当pH从4.0增加到11.0时,其光解速率常数依次从32.50×10-4min-1降低至13.40×10-4min-1.3种酚类化合物的光解总速率常数与解离度之间均满足幂函数变化规律.任意解离度条件下的解离态和非解离态光解速率常数,可根据幂函数的切线方程来确定.解离对酚类物质降解规律的影响主要是通过氧负离子的形成,改变苯环以及其他取代基团的活性而造成的.该研究结果为进一步了解天然水环境中酚类污染物的环境行为提供了理论参考.

关键词：酚类化合物直接光解解离态非解离态

紫外及紫外/过硫酸盐降解水中苯妥英钠的对比研究

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紫外及紫外/过硫酸盐降解水中苯妥英钠的对比研究

作者：宋喆华中科技大学

学位级别：硕士

随着医药产业的发展,以药物及个人护理品(PPCPs)为代表的有机微污染物所造成的水污染问题日趋严重。苯妥英钠(DPH)作为一种常见的抗癫痫药物,具有稳定的化学结构,常规的水处理工艺难以将其有效去除。高级氧化技术(AOPs)可以有效去除大... 详细信息

随着医药产业的发展,以药物及个人护理品(PPCPs)为代表的有机微污染物所造成的水污染问题日趋严重。苯妥英钠(DPH)作为一种常见的抗癫痫药物,具有稳定的化学结构,常规的水处理工艺难以将其有效去除。高级氧化技术(AOPs)可以有效去除大部分的水中有机微污染物,然而目前大多数AOPs的发展都因存在条件复杂、易产生二次污染等问题而受到限制。与此同时基于紫外光(UV)的处理技术则凭借操作简单和不易造成次生污染等优势而受到广泛关注,UV光解技术和基于UV的高级氧化技术更是研究中的热门方向。由于UV在活化过硫酸盐时可以高效产生硫酸根自由基形成高级氧化体系,因此,本文研究了紫外(UV)和紫外/过硫酸盐(UV/PS)两种体系降解水中DPH的效能、影响、反应机理及应用前景等,对于探究基于UV的处理技术具有重要意义。首先,本文对比研究了DPH在UV和UV/PS体系中的降解效能,实验结果表明:在底物浓度为20μM,pH=7.0(10 mM磷酸盐缓冲),反应温度为25°C,PS投加量为500μM的条件下,DPH在UV(反应90 min)和UV/PS(反应30 min)体系中的去除率分别是85.4%和94.7%;在两种UV体系内,UV直接光解DPH均发挥了重要作用,其中UV体系内DPH的降解全部来自于直接光解;而UV/PS体系中除UV直接光解DPH外,还存在SO对DPH的氧化降解,其中各因素贡献度为UV(55.8%)>SO(38.8%)。其次,本研究在分析UV和UV/PS体系降解DPH的影响因素时发现:UV对DPH的去除效率在酸性条件下更高,而不同pH对DPH在UV/PS中降解无明显影响;升高温度可在一定程度上促进两种体系对DPH的降解;氯离子、硝酸根离子和重碳酸根离子等无机阴离子对两种体系降解DPH的降解效能均没有明显影响;腐殖酸(HA)会显著抑制DPH在两种体系中的降解效能;在UV/PS体系中DPH的去除率会随着PS投加量增加而增加,其假一级降解速率常数(k)与PS投加量线性正相关。在进行机理探究实验时发现:与污染物的降解效率不同,DPH在两种体系内的矿化率均较低,相同条件下的矿化率在UV和UV/PS体系内均不足10%;UV直接光解DPH可生成二苯甲酮亚胺、苯甲酮和2,2-联苯乙醛等6种中间产物,而在UV/PS降解DPH过程中则可检出包含UV体系6种产物在内的8种中间产物,本文在此基础上推测了DPH在两种体系中可能的降解路径。此外,研究中发现UV/PS体系降解DPH可显著降低溶液的生物毒性,但UV体系内的生物毒性则一直较高;采用UV/PS体系降解DPH对于后续氯化过程中DBPs的生成势具有较好的抑制效果,且明显优于UV直接光解体系。

关键词：苯妥英钠紫外直接光解过硫酸盐硫酸根自由基