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直接乙醇燃料电池阴极制备与装配工艺优化实验设计与实施

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实验技术与管理 2023年第9期40卷 109-116,141页

作者：乔金硕张琪陈湘君翟雪孙旺北京理工大学化学与化工学院北京102401

为优化直接乙醇燃料电池的阴极催化剂,该文采用化学还原一步法分别制备出以活性炭、纳米碳和多壁碳纳米管为载体的Pt/C催化剂,研究了载体对催化剂性能的影响,并确定纳米碳为最优载体。以纳米碳为载体,采用相同工艺制备出具有核壳结构的P... 详细信息

为优化直接乙醇燃料电池的阴极催化剂,该文采用化学还原一步法分别制备出以活性炭、纳米碳和多壁碳纳米管为载体的Pt/C催化剂,研究了载体对催化剂性能的影响,并确定纳米碳为最优载体。以纳米碳为载体,采用相同工艺制备出具有核壳结构的Pt-Fe和Pt-Co合金催化剂,将其与Pt/纳米碳催化剂进行对比分析,探究了Fe、Co两种过渡金属对催化剂氧还原性能、稳定性等的影响,最终获得性能优于商业Pt/C催化剂的Pt-Fe/纳米碳合金催化剂。改进了电极制备及单电池装配工艺,提高了电池性能和实验成功率。

关键词：直接乙醇燃料电池 Pt/C催化剂 Pt-Fe/纳米碳 Pt-Co/纳米碳核壳结构

直接乙醇燃料电池阳极催化剂Pt/C活性组分改性和载体调控的研究

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直接乙醇燃料电池阳极催化剂Pt/C活性组分改性和载体调控的研究

作者：刘其鹏北京化工大学

学位级别：硕士

化石燃料的大量使用使得环境污染问题日益严重,引发了人们对可持续清洁能源及其设备的持续探索和开发。乙醇燃料来源广泛,可以通过生物质的发酵获得,作为一种绿色环保、能量密度高的可再生能源,乙醇燃料受到了人们的广泛青睐。相应的,... 详细信息

化石燃料的大量使用使得环境污染问题日益严重,引发了人们对可持续清洁能源及其设备的持续探索和开发。乙醇燃料来源广泛,可以通过生物质的发酵获得,作为一种绿色环保、能量密度高的可再生能源,乙醇燃料受到了人们的广泛青睐。相应的,作为一种将化学能转变为电能的装置,直接乙醇燃料电池(DEFCs)也备受追捧。但直接乙醇燃料电池的商业化仍面临诸多问题,乙醇的电氧化仍面临巨大的挑战。当前,在酸性介质中,Pt/C是直接乙醇燃料电池最常用的阳极催化剂,但Pt易受乙醇氧化中间产物CO的影响而导致中毒,形成Pt-CO,最终导致Pt基催化剂的电化学性能下降。因此,开发具有极佳的电化学性能和优异的抗CO中毒能力的Pt基催化剂必不可少。本论文围绕提高催化剂的活性、活性保持性能、稳定性及抗CO中毒能力方面展开研究,考察了活性组分和载体对催化剂电化学性能的影响。主要包括以下几方面工作:(1)对本课题组之前设计的催化剂C/UO/Pt进行改性,解决二氧化铀易在酸性溶液中流失的问题,以提高催化剂的电催化活性,并实现催化剂的“自清洁”。在本章实验中,利用高分子聚合物聚乙烯吡咯烷酮(PVP)包覆UO以减少其流失,制备了不同PVP含量的C/UO/PVP/Pt催化剂。应用XRD、XPS、TEM、ICP-MS等分析技术对催化剂的形貌结构及成分进行表征,利用电化学工作站对催化剂的电化学性能进行了测试,并与Pt/C、C/UO/Pt催化剂进行对比,同时,进一步阐述了UO缓解Pt中毒的作用机理。结果表明当PVP质量含量为10%时,C/UO/PVP/Pt催化剂的UO流失量相比C/UO/Pt催化剂由43.18%下降到10.14%,电化学性能也有显著提升,电化学活性是C/UO/Pt催化剂的1.5倍,是Pt/C催化剂的2倍,活性保持性能是C/UO/Pt催化剂的1.25倍,是Pt/C催化剂的1.33倍。(2)为进一步提高催化剂的电催化活性,对催化剂的载体进行调控,通过引入掺氮碳纳米管作为载体,考察了掺氮碳纳米管对于UO和Pt颗粒的影响,并通过调整炭黑和掺氮碳纳米管的比例作为混合载体,制备了Pt-UO/C:N-CNTs(x:y)催化剂,并对制备的催化剂进行物理表征和电化学性能测试,确定了具有极佳电化学性能的电催化剂。结果表明,当炭黑和掺氮碳纳米管的比例为2:3时,催化剂表现出了较好的电化学性能,由于N原子与Pt原子间的相互作用存在,使得Pt的损失大幅减少,相比Pt-UO/C催化剂,Pt损失率由10.51%下降到4.25%,同时,掺氮碳纳米管的较大孔径使得反应物与催化剂充分接触,使得UO能够充分的发挥缓解Pt中毒的作用,最终实现催化剂的“自清洁”。电化学活性和活性保持性能进一步提升,电化学活性是Pt-UO/N-CNT催化剂的1.6倍,是Pt/C催化剂的1.9倍,活性保持性能是Pt-UO/N-CNTs催化剂的1.31倍,是Pt/C催化剂的1.33倍。(3)为进一步提高催化剂的电催化活性,通过引入铼(Re)元素,进行探索性实验,利用共还原法制备了双金属Pt-Re/C合金催化剂,并通过调整铂铼比确定了具有极高电化学性能的电催化剂。电化学测试结果表明,当铂铼比为1:1时,催化剂展现出了较好的电化学性能,相比Pt/C,电化学活性、活性保持性能及稳定性均有大幅提升,抗CO中毒能力也显著增强,Pt-Re/C催化剂的电化学活性是Pt/C催化剂的5.41倍,活性保持性能是Pt/C催化剂的1.77倍,稳定性和抗CO中毒能力是Pt/C催化剂的16.88倍。

关键词：直接乙醇燃料电池二氧化铀自清洁掺氮碳纳米管铂铼合金

直接乙醇燃料电池阳极催化剂Pt-SnO2/C的制备及性能表征

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稀有金属 2018年第9期42卷 996-1001页

作者：郭瑞华景晓环安胜利张捷宇周国治上海大学材料科学与工程学院上海200072 内蒙古科技大学材料与冶金学院内蒙古包头014010 内蒙古自治区先进陶瓷材料与器件重点实验室内蒙古包头014010

采用水热反应法来制备不同浓度及不同反应时间的碳球，以葡萄糖为反应原料，在未添加任何模板剂的条件下，制备了尺寸可控的中空碳球为催化剂载体，加入自制的SnO2为助剂，运用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法合成催化剂。利用扫描电镜（SE... 详细信息

采用水热反应法来制备不同浓度及不同反应时间的碳球，以葡萄糖为反应原料，在未添加任何模板剂的条件下，制备了尺寸可控的中空碳球为催化剂载体，加入自制的SnO2为助剂，运用微波辅助乙二醇还原氯铂酸法合成催化剂。利用扫描电镜（SEM）对所制备的碳球载体进行了表征，利用电化学工作站对所制备的催化剂进行了电化学性能测试。结果表明，碳球随葡萄糖溶液浓度的增长，碳球的粒径随之增大，其中0．5mol·L^-1，4h的碳球分散性最好，且粒径尺寸较小约为0．62μm；同时碳球随反应时间的增加，粒径增大，但反应时间过长会出现焦结粘着现象，从而降低催化剂的催化氧化性能；加入助剂SnO2合成的催化剂可显著提高乙醇的催化氧化的活性，稳定性和抗中毒能力。

关键词：碳球直接乙醇燃料电池 Pt—SnO2/C催化剂

直接乙醇燃料电池阳极催化剂Pt-Ir-SnO_2/C的制备与表征

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物理化学学报 2013年第5期29卷 959-965页

作者：孙洪岩赵莲花余凤春延边大学理学院化学系吉林延吉133002

采用改良的Bnnemann法合成了一系列Pt/C、Pt-Ir/C、Pt-SnO2/C和Pt-Ir-SnO2/C阳极电催化剂.利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)对催化剂晶型结构、表面形貌、粒径尺寸和表面电子结构进行了表征.运用线性... 详细信息

采用改良的Bnnemann法合成了一系列Pt/C、Pt-Ir/C、Pt-SnO2/C和Pt-Ir-SnO2/C阳极电催化剂.利用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)以及X射线光电子能谱(XPS)对催化剂晶型结构、表面形貌、粒径尺寸和表面电子结构进行了表征.运用线性扫描伏安(LSV)、循环伏安(CV)和电流密度-时间(j-t)曲线进行电化学测试,研究了温度对乙醇电催化氧化活性的影响.XRD和TEM结果表明,Pt纳米粒子均为面心立方结构且分散较均匀,平均粒径为2-4nm.电化学结果表明,上述催化剂随着温度的升高催化性能增强,在相同条件下,Pt-Ir-SnO2/C催化剂的催化活性最佳.通过阿仑尼乌斯公式计算结果得知,Ir和Sn的协同作用可以降低Pt-Ir-SnO2/C催化剂对乙醇氧化反应的活化能.

关键词：铂铱二氧化锡乙醇电氧化活化能直接乙醇燃料电池

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直接乙醇燃料电池电催化剂研究进展

现代化工 2016年第4期36卷 18-22,24页

作者：朱昱周燕琴魏金栋张宇倪红军南通大学机械工程学院江苏南通226019

综述了直接乙醇燃料电池阳极催化剂的催化反应机理、铂系和非铂系电催化剂,详细介绍了铂系催化剂中单一金属催化剂、二元合金催化剂和三元及多元复合催化剂的研究现状,并对电催化剂的研究方向进行了展望。

关键词：直接乙醇燃料电池电催化机理阳极电催化剂

直接乙醇燃料电池Pt基催化剂表面吸附的第一性原理研究

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直接乙醇燃料电池Pt基催化剂表面吸附的第一性原理研究

作者：景晓环内蒙古科技大学

学位级别：硕士

目前,国家工业化的飞速发展产生了严重的环境污染问题。因此,新能源的开发迫在眉睫,而直接乙醇燃料电池(DEFC)因其绿色环保、可再生等优势而受到广泛关注。但制约其商业化进程的主要原因是传统催化剂以贵金属为主,其价格昂贵且催化效率... 详细信息

目前,国家工业化的飞速发展产生了严重的环境污染问题。因此,新能源的开发迫在眉睫,而直接乙醇燃料电池(DEFC)因其绿色环保、可再生等优势而受到广泛关注。但制约其商业化进程的主要原因是传统催化剂以贵金属为主,其价格昂贵且催化效率有待提高,且中间产物CO易吸附在催化剂表面,导致催化剂中毒。这些问题可通过制备具有较高活性的不同晶面取向催化剂和添加第二种过渡金属等手段得到改善,但是,提高其催化性能的机理尚不清晰,需要理论研究加以验证。因此,本文针对上述问题,基于密度泛函理论,计算了吸附能、态密度、功函数和Bader电荷,研究分析了乙醇、CO在PtNi和Pt低指数晶面上的吸附过程。通过研究乙醇在Pt低指数晶面的吸附过程,结果表明,乙醇在Pt低指数晶面的吸附能大小顺序为Pt(110)>Pt(100)>Pt(111)。通过态密度计算分析发现,乙醇在Pt(110)晶面的轨道峰向远离费米能级能量更低方向偏移的程度最大;Pt(110)、Pt(100)和Pt(111)晶面的功函数变化差异不大,其中Pt(111)晶面的变化值最小。Bader电荷计算分析表明,乙醇在Pt(110)晶面的电荷转移量最大。计算结果验证了不同Pt低指数晶面催化剂对乙醇催化性能存在差异的原因。为了明确Ni添加提高催化剂催化性能的机理,研究了乙醇在PtNi和Pt低指数晶面的吸附过程。结果表明,PtNi低指数晶面对乙醇的吸附能大于Pt低指数晶面的吸附能。态密度计算结果得知,与Pt低指数晶面相比,PtNi低指数晶面吸附乙醇后,增大了乙醇的Op、Cp和Hs轨道与催化剂金属原子d轨道的成键能量范围。另外,PtNi低指数晶面的功函数变化值和电荷转移量大于Pt低指数晶面。计算结果在一定程度上验证了实验研究。通过对比CO在PtNi和Pt低指数晶面的吸附过程并研究了其吸附机理。结果表明,PtNi低指数晶面对CO的吸附能小于Pt低指数晶面的吸附能。态密度计算分析表明,相比Pt低指数晶面,PtNi低指数晶面吸附CO后,CO轨道峰向远离费米能级能量更低方向偏移的程度较小。另外,CO在PtNi低指数晶面的电荷转移量均小于Pt低指数晶面。这说明添加第二金属Ni可以改善催化剂的抗CO中毒性。

关键词：直接乙醇燃料电池乙醇 Pt3Ni和Pt低指数晶面表面吸附第一性原理

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直接乙醇燃料电池中阳极催化剂的研究进展

化工技术与开发 2023年第5期52卷 65-68页

作者：何子江温州大学化学与材料工程学院浙江温州325000

直接乙醇燃料电池(DEFCs)中的阳极催化剂,在电池反应中起着至关重要的作用,但也存在成本高、乙醇的氧化效率低、耐久性差、易中毒等问题,严重阻碍了DEFCs的商业化。本文综述了提高电催化剂性能的有效策略,以期为进一步探索DEFCs提供参考。

关键词：直接乙醇燃料电池阳极催化剂策略

直接乙醇燃料电池阳极催化剂合成及其机理研究

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直接乙醇燃料电池阳极催化剂合成及其机理研究

作者：杨忠昭福州大学

学位级别：硕士

直接乙醇燃料电池（DEFC）是一种具有高能量密度、低污染、来源广泛等优点的清洁能源,应用前景广泛。制约DEFC发展的主要因素是储量有限的高催化活性贵金属Pt和Pd成本高昂,且在反应过程中乙醇氧化的中间产物毒化使催化剂逐渐失活。本文... 详细信息

直接乙醇燃料电池（DEFC）是一种具有高能量密度、低污染、来源广泛等优点的清洁能源,应用前景广泛。制约DEFC发展的主要因素是储量有限的高催化活性贵金属Pt和Pd成本高昂,且在反应过程中乙醇氧化的中间产物毒化使催化剂逐渐失活。本文探索了一种新型的催化剂制备方法——去合金化处理碳载PdCu和PtAg、PtPdAg纳米合金颗粒,制备高活性和高抗中毒能力的DEFC阳极催化剂。通过表征催化剂的组成、结构、粒径和电子效应,并研究其物理特性与催化剂电化学性能的构效关系。主要结果如下:通过简单的NaBH4浸渍还原及在酸性溶液中循环伏安扫描制备去合金化催化剂。Cu2+离子在等体积混合的乙二醇-水溶液中无法完全还原,因此PdCu2/C-D在无水乙醇中制备,而在乙二醇-水体系中制备的PtAgx/C和PtPdxAgy/C纳米颗粒具有更好的活性。第1次扫描处理制备的PtAg2/C-D表面具有更多Ag的氧化物种,活性高于扫描5、10、20次的催化剂。PtPd2Ag4/C-D、PtPdAg3/C-D、PtPd3Ag5/C-D相比PtAg2/C-D活性有很大提高,其中PtPd3Ag5/C-D抗中毒性能更好,但PtPd8Ag10/C-D和PdAg/C-D催化活性则不如PtAg2/C-D。通过去合金化法处理制备具有富Pt表面的PtPd3Ag5/C-D催化剂,采用X-射线粉末衍射（XRD）、透射电子显微镜测试（TEM）、原子吸收光谱（AAS）和X-射线光电子能谱（XPS）等物理表征。研究表明:电化学扫描过程中表面的Ag被氧化,然后溶解进入溶液,同时部分Pd也会被溶解,这使得催化剂的体相晶格收缩,粒径减小,同时表面有更多Pt活性位点暴露出来,从而增加电化学活性表面积。富Pt表面的形成保护了体相中的Pd和Ag,使得催化剂表现出和Pt催化剂类似的氢吸/脱附和CO脱除曲线。同时Pt和体相中的Pd之间具有电子效应,降低了类似于CO中毒物种在Pt表面原子上的吸附能力,也提高了催化剂对乙醇氧化脱氢的速率。催化剂表面43%的Pd以氧化物形式存在,因此剩余的近表面Pd产生了大量的含氧物种,有助于Pt上中毒物种的脱除。PtAg2/C-D的峰电流密度为Pt/C催化剂的3.35倍。即使将溶解的部分Pd也计入在内,PtPd3Ag5/C-D的乙醇氧化峰电流可达到4500 mA mg-1,分别是Pt/C和Pd/C催化剂的6.22和1.87倍。其正扫反扫峰电流密度的比值（If/Ib）为1.62,在-0.3 V（vs.Hg/HgO/1 M KOH）下 1800 s 后电流保持在 750 mA mg-1。PtPd3Ag5/C-D 的乙醇氧化脱氢速率以及抗CO中毒性能也得到了明显的提高。

关键词：直接乙醇燃料电池电化学法去合金化乙醇氧化铂钯银催化剂富Pt表面

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直接乙醇燃料电池阳极PtSn催化剂的研究

直接乙醇燃料电池阳极PtSn催化剂的研究

作者：孙悦湖南大学

学位级别：硕士

广泛使用化石燃料不仅使得能源危机变得更加紧迫,还导致了环境污染和全球变暖等一系列问题,因此急需对清洁、稳定的能源进行有效地开发和利用。乙醇是一种具有高能量密度的可再生绿色能源,可以由生物质大规模生产。直接乙醇燃料电池(DE... 详细信息

广泛使用化石燃料不仅使得能源危机变得更加紧迫,还导致了环境污染和全球变暖等一系列问题,因此急需对清洁、稳定的能源进行有效地开发和利用。乙醇是一种具有高能量密度的可再生绿色能源,可以由生物质大规模生产。直接乙醇燃料电池(DEFC)在催化剂的存在下通过乙醇的氧化反应进行发电,在电化学能量转换中起着重要的作用。但是,DEFC的性能在很大程度上取决于电催化剂。因此,开发具有优异催化活性和稳定性且成本低廉的电催化剂对于促进DEFC的商业化具有重要意义。铂(Pt)由于具有高催化活性而被广泛用作DEFC中的阳极催化剂。由于Pt具有空的d轨道和不成对的d电子,它可以与乙醇分子以适当强度进行结合(电子效应)。然而,由于某些表面吸附的中间体,尤其是CO会使Pt因毒化而失活,因此,在低温的环境下,纯Pt并不是用于乙醇电氧化最为理想的阳极催化剂。可以通过引入第二种金属,例如Ru、Sn、Rh和Au在较低的电位下吸附毒化中间体来去除毒化物种,从而最大程度地减少对Pt表面的毒化作用并改善其作为阳极催化剂的氧化性能。在合金催化剂中,Pt Ru和PtSn合金目前已被认为是乙醇氧化的最有效催化剂。与Ru相比,地球上Sn的含量更为丰富,并且PtSn合金的形成有益于断裂乙醇分子的C-C键,这使Sn成为与Pt形成合金的有利金属。结构是影响电催化剂性能的一个关键因素。许多研究报道了具有不同形态的PtSn纳米晶体用于乙醇氧化反应(EOR)。为降低EOR催化剂的成本,提高贵金属Pt的利用率与稳定性,本文使用不同的合成方法合成了具有不同结构的PtSn催化剂,并对其催化性能进行研究,得出以下结论:(1)通过简便的化学还原法制备了组分可调的,具有独特三维多孔结构的PtSn催化剂,先加入Sn的前驱体进行部分还原得到Sn骨架,再加入Pt的前驱体进行共还原得到PtSn合金纳米粒子,PtSn合金纳米粒子被锚定在Sn骨架上形成三维多孔结构,Sn骨架起到了自支撑的作用,在决定催化剂最终形貌的同时增强了结构稳定性。(2)价格低廉的非贵金属Sn的引入可以降低Pt基催化成本的同时与可以Pt形成合金,对EOR活性有很好地促进作用。三维多孔PtSn催化剂是由PtSn合金与Sn O构成,双功能作用很好地提高了PtSn催化剂的抗CO中毒的性能。由于具有优异的结构稳定性,三维多孔PtSn催化剂的催化稳定性也得到了大幅提升,其中PtSn和PtSn催化剂的循环寿命分别高达商业Pt/C的5倍和3倍。(3)通过简便的溶剂热法合成了尺寸均一的PtSn纳米粒子,温度和KOH的用量对纳米粒子的形成有很大的影响。合成的PtSn纳米粒子尺寸均一,其组成与理论值相符合。通过XRD表征可知PtSn纳米粒子是由PtSn合金与SnO共同组成。PtSn纳米粒子对乙醇氧化具有一定的催化作用,但因其结构的不稳定性,催化活性衰减较快。选用炭黑(CB)、氧化石墨烯(GO)和碳纳米管(CNT)三种碳材料作为载体负载PtSn纳米粒子时,可以有效增强其催化活性,并提高乙醇转化为CO的转化率。

关键词： PtSn催化剂多孔结构乙醇电催化氧化直接乙醇燃料电池稳定性