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界面耦合法制备配位纳滤膜

膜科学与技术 2021年第2期41卷 1-8页

作者：王乾王广睿赵寅孙世鹏南京工业大学化工学院材料化学工程国家重点实验室南京211816

传统纳滤膜主要通过界面聚合法制备,其分离层与基膜之间的结合力为分子间作用力,较为薄弱.通过在分离层与基膜之间引入配位键,采用金属-有机配位技术在聚酰亚胺基膜上制备了具有纳滤性能的分离层,首先通过考察NaOH溶液的浓度和反应时间... 详细信息

传统纳滤膜主要通过界面聚合法制备,其分离层与基膜之间的结合力为分子间作用力,较为薄弱.通过在分离层与基膜之间引入配位键,采用金属-有机配位技术在聚酰亚胺基膜上制备了具有纳滤性能的分离层,首先通过考察NaOH溶液的浓度和反应时间对于基膜形貌和基团的影响,优化基膜的修饰程度,确定最佳的NaOH溶液浓度为0.01 mol/L,修饰时间为9 min.然后通过Fe^(3+)与Na+之间的置换将配位中心Fe^(3+)引入基膜表面.最后考察不同金属配位中心与有机配体的比例对膜性能的影响,确定最优植酸与Fe^(3+)的摩尔比为3:7.制得的配位纳滤膜表面负电性与亲水性都得到增强.制得的膜对1000mg/L Na_(2)SO_(4)的截留率为85.6%,通量为53 L/(m^(2)·h·MPa),对多种染料的截留率在99%以上,且具有较好的长期稳定性.

关键词：纳滤膜配位膜界面耦合表面修饰

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界面耦合对DNA分子电荷输运性质的影响

物理学报 2008年第8期57卷 5316-5322页

作者：孟宪兰高绪团渠朕康大伟刘德胜解士杰山东大学物理学院晶体材料国家重点实验室济南250100 济宁学院物理系曲阜273155 山东理工大学物理学院淄博255049

在三维紧束缚模型下,采用传递矩阵的方法研究了不同界面耦合对DNA分子电荷输运性质的影响.结果表明:界面耦合理想时,透射率和电子定域长度都很大,分子呈现出良好的导电性;反之,透射率和电子定域长度减小,分子呈现出较差的导电性.当分子... 详细信息

在三维紧束缚模型下,采用传递矩阵的方法研究了不同界面耦合对DNA分子电荷输运性质的影响.结果表明:界面耦合理想时,透射率和电子定域长度都很大,分子呈现出良好的导电性;反之,透射率和电子定域长度减小,分子呈现出较差的导电性.当分子与金属电极之间理想耦合时,从伏安特性上可以看出,poly(dG)-poly(dC)DNA分子的开启电压小于poly(dA)-poly(dT)DNA分子的开启电压,并且在相同的偏压下前者的电流值要大于后者.因此,poly(dG)-poly(dC)DNA分子的导电性优于poly(dA)-poly(dT)DNA分子的导电性.

关键词：界面耦合透射率定域长度导电性

界面耦合及掺杂型钴基催化剂的设计及其电催化析氢性能研究

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界面耦合及掺杂型钴基催化剂的设计及其电催化析氢性能研究

作者：顾敏怡南京师范大学

学位级别：硕士

电解水产氢是极具发展潜力的制氢技术之一,能够满足未来能源转换需求。析氢反应(HER)是电解水的半反应之一,涉及两个电子转移过程,需要高效的电催化剂降低能量势垒,以促进反应动力学。廉价、高效和储量丰富的钴基化合物材料是一种颇具... 详细信息

电解水产氢是极具发展潜力的制氢技术之一,能够满足未来能源转换需求。析氢反应(HER)是电解水的半反应之一,涉及两个电子转移过程,需要高效的电催化剂降低能量势垒,以促进反应动力学。廉价、高效和储量丰富的钴基化合物材料是一种颇具潜力的HER电催化剂。界面工程是提高碱性HER活性的有效途径之一。构建致密的异质界面,可以有效优化水解离能和H吸附能,利用其协同作用提高电催化活性。此外,杂原子掺杂可以改变活性位点周围的电子结构和配位环境,以优化催化剂对中间体的吸附自由能,从而提高电子的传输能力和催化性能。纳米结构工程方面,构建多孔结构和多级结构,能够有效地扩大电化学活性面积,促进电解液的渗透和气体的释放,从而极大地加速反应动力学,同时能提高电化学稳定性。本论文以Co基材料为对象,通过构筑异质界面结构和杂原子掺杂策略,实现高效电催化析氢。具体研究内容如下:1.我们设计了一个简单的牺牲模板法,以预合成的花状Pt Co霍夫曼配位聚合物(CP)作为反应模板和前驱体,在温和的氧化条件下,将其原位转化为CoO纳米片自组装的微米花上负载超细Pt纳米颗粒(样品命名为Pt/CoO微米花)。所得Pt/CoO微米花具有均匀分散的超细Pt纳米颗粒(约2.3 nm)、大量致密的金属/氧化物异质界面和多级花状结构,能够提供丰富的活性位点,有效地降低水解离的能垒,从而有利于加速反应动力学。受益于两种不同组分间的杂化效应和多级结构的构型优势,Pt/CoO微米花表现出优异的HER性能,在10 m A cm的电流密度下的过电位仅为34 m V,Tafel斜率为34 m V dec,且具有良好的电化学耐久性。2.我们通过简单的溶剂热法制备钴-天冬氨酸配合物,并以此作为模板和前驱体,再经过氧化和后续的磷化,将其原位拓扑转化为Co P/Co O异质结构建的多孔纳米管。在氧化过程中,我们通过控制升温速率来调控氧化程度,从而在低温磷化后得到Co P/Co O异质结构。所得Co P/Co O多孔纳米管比表面积显著增加,有利于暴露更多的活性位点。实验结果和理论计算表明,Co P和Co O紧密耦合形成丰富的异质界面,可以有效降低水分子吸附自由能,优化H吸附自由能,显著提高Co P/Co O多孔纳米管的本征活性,从而进一步促进HER反应。与纯Co P相比,Co P/Co O在碱性条件下表现出更优异的HER性能,在10 m A cm的电流密度处,过电位为仅61 m V,Tafel斜率为78 m V dec,且具有良好的电化学耐久性。3.我们采用简单的溶剂热法制备乙醇酸钴配合物微米花,再通过磷化将其原位拓扑转化为O原子掺杂的Co P微米花。O原子的含量可以通过控制磷化时间来精准调变,以优化Co P的电子结构,从而提高催化剂的HER活性。所得O-Co P微米花具有丰富的孔道和独特的花状多级结构,同时适当的O掺杂量使其具有优化的电子结构,有利于加快电子转移,降低吸附自由能,从而提高其催化活性,促进反应动力学。这些组分和结构优势使得O-Co P微米花表现出优异的HER性能,在10 m A cm时的过电位为125 m V,Tafel斜率为64 m V dec,且具有良好的电化学耐久性及结构稳定性。

关键词： Co基催化剂异质结构杂原子掺杂纳米结构工程析氢反应界面耦合

掺杂及界面耦合型镍基电催化剂的设计及电解水性能研究

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掺杂及界面耦合型镍基电催化剂的设计及电解水性能研究

作者：余欣湖北师范大学

学位级别：硕士

随着化石燃料的不断消耗,能源需求的不断增加,寻找一种清洁,可再生的能源来代替传统的化石燃料以实现“碳达峰”和“碳中和”目标是当下研究任务的重中之重。氢气被认为是21世纪最具前景的清洁能源之一,它是一种能量密度高(ΔH=285.8 KJ... 详细信息

随着化石燃料的不断消耗,能源需求的不断增加,寻找一种清洁,可再生的能源来代替传统的化石燃料以实现“碳达峰”和“碳中和”目标是当下研究任务的重中之重。氢气被认为是21世纪最具前景的清洁能源之一,它是一种能量密度高(ΔH=285.8 KJ/mol),绿色清洁可循环使用的可再生能源。电解水产氢具有无污染、资源丰富、可再生等特点,有望实现可持续的氢生产。但电解水的两个半反应,析氧反应(OER)和析氢反应(HER)都有较高的能垒,会降低电解水产氢效率并造成电量的过度损耗。因此,设计和开发高性能的电解水电催化剂,以加速电子转移,减少甚至突破动力学瓶颈对电解水制氢发展至关重要。迄今为止,Ru O/Ir O依然是有效的OER催化剂,Pt/C仍然是有效的HER催化剂,虽然这些材料活性较好,但在电解槽中稳定性较差,且它资源稀缺且价格昂贵。因此,致力于研究高活性和高稳定性的非贵金属基电催化剂是非常必要的。镍在地球上丰度很高,基于成本考虑开发镍基电催化剂具有长远现实意义。镍基过渡金属化合物的制备方法简单,具有优越的电化学活性以及良好的稳定性而备受关注。本论文主要研究在三维多孔泡沫镍(NF)上利用不同策略设计合成镍基电催化剂,通过调控催化剂的合成条件,找到最优配比,制备了一系列过渡金属镍基化合物用于提升OER,HER的催化活性。主要研究成果如下:(1)通过三步水热法成功在泡沫镍(NF)基底上合成了Ni CoS,并将Mn元素掺杂进了Ni CoS晶格中。选择Mn元素进行掺杂,主要是Mn掺杂可以使得原有晶格发生畸变,削弱Ni原子和H原子之间的相互作用,从而降低氢吸附自由能,提升催化剂活性。通过调节Mn的掺杂量,发现Mn:Ni为1:5时为最佳比例,材料具有最高OER活性。合成的海胆状纳米片Mn-Ni CoS催化剂具有优异的OER性能,在10 m A·cm时过电势为220 m V,并在碱性介质中显示至少60 h的耐腐蚀性。(2)在镍钴基催化剂的基础上,为了进一步提升其析氢反应(HER)性能,通过连续的水热法和低温磷化法在泡沫镍基底上成功制备出了Mn-Ni Co P玫瑰花状电催化剂。磷化是提升电催化活性的有效方法,金属磷化可以改变金属和氢键之间的结合能,促进反应发生。在过渡金属磷化物中,电子从金属原子转移到电负性较大的P原子来调节电子结构。众所周知,合适的非贵金属的协同耦合比单组分有更优异的HER性能。受益于形态结构和化学成分的双重调制,Mn-Ni Co P/NF在0.5 M HSO中具有超低HER过电势,在37 m V下即可提供电流密度为10m A·cm的电流。此外,它仅仅只需要67 m V和142 m V的过电位,就可以在1M KOH溶液中分别提供10 m A·cm和50 m A·cm的电流密度。值得注意的是,它在1M KOH中具有超强的稳定性,保持HER活性至少120 h。(3)采用简单的两步水热硫化法在泡沫镍上制备了珊瑚状Ni S/Fe S电催化剂,合成的Ni S/Fe S具有异质界面。一般来说,界面耦合型电催化剂可以通过增强催化剂与电极之间的电荷转移,提高电催化剂的本征活性。正如预期,Ni S/Fe S电催化剂表现出优异的OER催化活性和持久的稳定性,仅需要183 m V的过电位就可以达到10 m A·cm的电流密度,并可以稳定超过80 h,优于单一组分Ni S,Fe S电催化剂。值得注意的是,Ni S/Fe S还是一种双功能电催化剂,在电流密度为10 m A·cm下,电解水仅需1.56 V的电压,且稳定时长超过12小时。

关键词：掺杂界面耦合镍基电催化剂析氧反应析氢反应

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基于界面耦合作用构筑高比能钠离子电容器

基于界面耦合作用构筑高比能钠离子电容器

作者：宋子锐中南大学

学位级别：硕士

钠离子电容器兼具电池高能量密度和超级电容器高功率密度的特性,为下一代能源储存系统树立了发展方向。然而,由于电容型正极不含钠源,无法提供在负极表面生成固体电解质界面膜所需要的钠离子。预钠化策略可以在体系中提供额外的钠源,从... 详细信息

钠离子电容器兼具电池高能量密度和超级电容器高功率密度的特性,为下一代能源储存系统树立了发展方向。然而,由于电容型正极不含钠源,无法提供在负极表面生成固体电解质界面膜所需要的钠离子。预钠化策略可以在体系中提供额外的钠源,从而能够显著提升电化学性能。当前,电化学预钠化法或钠基替代物法因操作繁琐、安全风险较大等原因导致应用受限。相比而言,正极牺牲剂法因可安全实现程度可控的原位预钠化,有望实现大规模生产应用。然而,牺牲添加剂的过高分解电压和过量使用问题会导致电解液的氧化分解以及成本的上升,从而限制了该策略的应用。此外,由于钠离子电容器电池型负极与电容型正极之间传荷速率差异较大,会造成动力学不匹配的问题,进一步导致倍率性能较差。过渡金属硫化物因多电子转移反应具有较高容量被认为是潜在的高性能负极,然由于碳材料与过渡金属硫化物之间主要是依靠弱物理相互作用力结合,这依然会造成倍率性能不够理想。为解决上述问题,主要工作包括以下:(1)针对正极牺牲剂分解电势过高等问题,此工作结合密度泛函理论计算,提出了强耦合界面化学键(Na-O-C)和电子供体基团策略来调节草酸钠的禁带宽度和最高占据分子轨道能级,成功降低极化作用和分解所需的吉布斯自由能,最终将其实际分解电位从4.50 V降低到3.95 V。基于商用材料构筑的钠离子电容器(活性炭//硬碳)在添加超低剂量的预钠化试剂下提供118.2 Wh kg的能量密度。同时,本工作采用了一系列表征技术解析了牺牲添加剂的分解机制以及预钠化完成之后的影响。(2)针对碳基过渡金属硫化物动力学迟缓和结构不稳定问题,将多种与钒原子具有强烈亲和力的官能团嫁接到碳纳米管上原位构建界面化学键(V-O-C和V-C)来锚定VS颗粒,该措施可以大幅度减小禁带宽度和钠离子迁移能垒,增强异质结构的导电性,有利于钠离子电容器正负极间的动力学匹配。此外,分子动力学模拟验证界面键引起的空间约束效应显著提高了材料的力学性能,抑制了结构坍塌以及多硫化物的溶解,从而能够延长钠离子电容器循环寿命。图34幅,表4个,参考文献73篇

关键词：钠离子电容器界面耦合预钠化过渡金属硫化物

CoZn@NC与CuS的强耦合界面构建及其超薄电磁波吸收

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陶瓷学报 2024年第1期45卷 89-96页

作者：黄惠中李博赵超蒋肖曾小军景德镇陶瓷大学材料科学与工程学院江西景德镇333403

电磁波的污染促使高性能电磁波(EMW)吸收剂的发展,然而单一组分的吸波材料不能满足目前的性能要求。因此,多组分复合材料是目前的研究焦点。该研究巧妙地设计Co Zn基金属有机骨架(Co Zn-ZIF-L)纳米片,并转化为氮掺杂的碳包裹的Co Zn纳... 详细信息

电磁波的污染促使高性能电磁波(EMW)吸收剂的发展,然而单一组分的吸波材料不能满足目前的性能要求。因此,多组分复合材料是目前的研究焦点。该研究巧妙地设计Co Zn基金属有机骨架(Co Zn-ZIF-L)纳米片,并转化为氮掺杂的碳包裹的Co Zn纳米颗粒(Co Zn@NC)。随后,利用水热工艺在Co Zn@NC表面复合超小的Cu S纳米颗粒,构建强界面耦合结构,有效地将Co Zn@NC与Cu S的介电性能优势结合起来。实验结果表明,优化后的异质结构显著提高了电磁波吸收能力。Co Zn@NC/Cu S异质结构表现出优异的EMW吸收性能,其反射损耗(RL)达到-56.2d B,匹配厚度仅为1.46 mm,有效吸收频带宽(EAB,R_(L)≤-10 d B)达4.13 GHz。该工作为设计一种强界面耦合的高性能EMW吸收材料提供了一条高效的思路。

关键词： CuS 超薄匹配厚度界面耦合介电损耗电磁波吸收

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多团队非正式众创网络界面耦合有效性研究

科技进步与对策 2018年第2期35卷 10-16页

作者：许成磊程思路李美昆明理工大学管理与经济学院云南昆明650093

为应对动态组织变革中由多团队合作产生的非正式众创网络界面耦合问题,借助界面管理思想,从资源、前景、路径、效益4个层面系统界定与梳理了多创业团队非正式众创网络界面体系。从动机、可行域、模式、策略和风险5个方面提炼了界面系统... 详细信息

为应对动态组织变革中由多团队合作产生的非正式众创网络界面耦合问题,借助界面管理思想,从资源、前景、路径、效益4个层面系统界定与梳理了多创业团队非正式众创网络界面体系。从动机、可行域、模式、策略和风险5个方面提炼了界面系统有效运行的协同内涵,归纳了不同界面子系统之间实现耦合有效性的涌现机理及耦合质效评价的关键内容。借助ANP方法表征及确定协同创新界面网络关联在不同层次众创网络协同度序参量中对系统协同有效性的贡献,并引入物理学中的容量耦合概念及耦合系数模型,构建了用于解析及评价复杂系统多子系统间运行耦合程度的实施方案,最后结合云南某社区型众创空间案例进行可行性分析。

关键词：创业团队%非正式众创网络界面耦合有效性评价