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类钙钛矿光催化材料的结构调控及其净化NO性能与机理研究

类钙钛矿光催化材料的结构调控及其净化NO性能与机理研究

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作者：杨淋重庆工商大学

学位级别：硕士

工业生产、化石能源的燃烧、机动车尾气等人类活动会产生大量的空气污染物。典型的空气污染物包括可悬浮颗粒物、氮氧化物(NO)、二氧化硫(SO)、挥发性有机物(VOCs)等。其中,NO排放量大,其不仅会导致光化学烟雾、酸雨以及臭氧层空洞等环... 详细信息

工业生产、化石能源的燃烧、机动车尾气等人类活动会产生大量的空气污染物。典型的空气污染物包括可悬浮颗粒物、氮氧化物(NO)、二氧化硫(SO)、挥发性有机物(VOCs)等。其中,NO排放量大,其不仅会导致光化学烟雾、酸雨以及臭氧层空洞等环境问题,且NO本身有毒有害,能够引起人体肺功能下降,血红蛋白变性等呼吸道疾病和皮肤疾病。因此,必须严格控制NO排放并加大对其治理力度。光催化技术作为一种绿色环保、清洁高效的空气污染净化新技术,能够在温和的条件下将NO氧化为硝酸盐,从而达到污染物净化的目的。因此光催化技术在NO净化中展现出广阔的应用前景。Sr Sn(OH)和Zn Sn(OH)等是典型的类钙钛矿光催化材料,但由于带隙较宽,光响应范围较窄,不能被可见光激发,极大限制了其在光催化领域的应用。本研究拟采用窄带隙半导体材料对类钙钛矿材料进行改性以拓宽其光响应范围,提高其光催化性能。同时,研究了材料边缘羟基在光催化中的重要作用。本文主要研究内容如下:1.为了提高宽带隙类钙钛矿Sr Sn(OH)的可见光利用率,合成了Ag/AgO-Sr Sn(OH)复合催化剂。Ag/AgO纳米颗粒可以修饰Sr Sn(OH)纳米线的能带结构,拓宽其光吸收范围,降低电子/空穴对的复合概率,从而显著提升光催化NO氧化性能。研究表明,AgO与Sr Sn(OH)之间成功构建了界面电荷转移跃迁通道,有效降低了电子/空穴对复合概率,使在可见光照射下NO的净化效率达45.10%。通过原位红外光谱阐明了光催化反应机理以及NO净化过程,并且该复合催化剂有效抑制了毒副产物NO的生成,能够安全高效地净化空气污染物。2.通过光沉积法构建了AgO-Zn Sn(OH)复合催化剂。在可见光照射下,与纯相Zn Sn(OH)相比复合催化剂(AgO-Zn Sn(OH))对NO的净化效率达69.81%。利用SEM、XRD、XPS、ESR和PL等多种手段表征分析所制备催化剂的形貌、组成、光学性质等。通过真空原位红外光谱和DFT理论计算结合,阐明该复合催化剂边缘羟基在NO氧化反应中的参与机制,即A-ZSOH的边缘羟基能失去电子生成·OH(·OH会参与NO氧化反应),从而在催化剂表面产生羟基缺陷,含有羟基缺陷的材料会优先吸附水恢复原来表面结构。

关键词：类钙钛矿材料光催化净化NO 界面电荷转移跃迁边缘羟基

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