检索结果-南通市图书馆

作者：梁禹翔浙江工商大学

学位级别：硕士

能源短缺和环境污染是当今中国面临的两大难题。微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)利用具有跨膜电子传递能力的电活性微生物,将氧化有机质所产生的电子进行定向传输,从而实现化学能与电能的转化,是一项有望协同解决能源短缺与... 详细信息

能源短缺和环境污染是当今中国面临的两大难题。微生物燃料电池(Microbial fuel cells,MFCs)利用具有跨膜电子传递能力的电活性微生物,将氧化有机质所产生的电子进行定向传输,从而实现化学能与电能的转化,是一项有望协同解决能源短缺与环保污染问题的新兴废水处理技术。但目前输出功率低下与工程材料欠缺严重限制了MFCs的进一步发展。基于此,本文利用电极表面修饰光催化材料所形成的光致空穴界面,提高生物膜/阳极界面电势差,加速界面电子传递速率及微生物呼吸代谢速率,从而获得更大的输出功率;同时选用易工程放大的不锈钢毡为阳极基底材料,考察光致空穴提升其输出性能机制和工程放大的可行性。论文的主要内容和结果如下:1、利用电沉积法成功将α-FeO修饰到石墨阳极外侧,修饰后的阳极光电流为0.74 A m-2(-0.2 V偏压)。首次以该电极构建光电微生物燃料电池(PMFC),其启动时间比常规MFC缩短一半,最大输出电流提升2倍以上(8.4Am-2)。在开闭光条件切换下,输出电流响应迅速,表明光致空穴界面即时加速了生物膜/阳极界面电子传递速率。此外,PMFC生物阳极的生物膜生长速率和主要产电微生物Geobacter的丰度(87%)也均显著高于普通MFC,表明光致空穴界面对阳极生物膜形成具有长期促进作用,且能定向筛选并富集电活性微生物。2、考察了不同光催化材料、电极基底及生物侧修饰物对于光致空穴界面效果的影响。结果表明不同光催化材料(CdS、TiO和α-FeO)修饰PMFCs所获电流的提升倍数之间具有显著差异,PMFCα-FeO和PMFC TiO的最大输出电流分别提升2.0和1.7倍,而PMFCdS提升倍数最大可达2.8倍,但随着CdS光催化材料的失效其输出电流会回落至MFC同等水平。光致空穴界面同样可以加速不锈钢基底阳极表面的生物膜形成速率,并提升输出功率,最大电流提升倍数达6倍以上。生物界面修饰碳颗粒和聚苯胺可显著影响MFCs输出性能,其最大输出电流分别为9.2和4.6 A m-2,但光致空穴界面仍提升输出电流2.0倍。综上推测光催化材料和电极基底材料是影响光致空穴界面效果的主控因子。3、首次在工程材料不锈钢电极上分别构建了碳微粒薄膜、聚苯胺、中性红、亲水性基团和铁氧化物五种改性层,并探究了其对于MFCs输出性能的影响。结果表明碳微粒薄膜和聚苯胺修饰的阳极具有优异的比表面积和生物兼容性,从而分别提升MFCs(3 A m-2)输出电流至13 A m-2和9 A m-2。中性红基团修饰通过加速生物膜与电极间的电子传递,提高输出电流至4.5 Am-2。亲水性基团修饰则通过提升微生物在电极表面的成膜速率,提高输出电流至6 A m-2。基于此,本研究以α-FeO作为光催化层、三维不锈钢毡作为基底、碳微粒负载作为生物层修饰技术首次设计了一种高性能的复合三维不锈钢毡光辅助阳极,最大面积电流密度在光激发下从26 A m-2提升至46 Am-2,体积电流密度达20.9 kAm-3,性能在已有报道的文献中位列前列。4、将光致空穴界面机理拓展应用至微生物燃料脱盐池(PMDC)。PMDC最大输出电流为8 A m-2,随脱盐室盐度的降低(内阻增大)而迅速下降,当电流低于0.5 Am-2以后脱盐率达96%以上,而相同运行时间下MDC脱盐率低于50%。综上表明,光辅助修饰是一种使用寿命长久、作用效果显著、操作简洁环保的生物阳极改性技术,在废水处理、产电、合成、产氢等各种生物电化学领域具有广阔的应用前景。

关键词：微生物燃料电池光辅助阳极输出电流界面电子传递不锈钢材料

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基于铁修饰碳纳米纤维阳极的微生物燃料电池

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功能材料与器件学报 2021年第5期27卷 408-415页

作者：黎铭崧韩笑何秀汪睿杰鲁志松乔琰西南大学材料与能源学院重庆400715

本文用乙酰丙酮铁作为铁源,利用静电纺丝和简单高温碳化制备了铁修饰碳纳米纤维(Fe@CNF)并应用于希瓦氏菌微生物燃料电池以促进阳极界面电子传递过程。结果表明铁修饰后的碳纳米纤维上具有2~10 nm的孔隙,因而比表面积较未修饰的纤维显... 详细信息

本文用乙酰丙酮铁作为铁源,利用静电纺丝和简单高温碳化制备了铁修饰碳纳米纤维(Fe@CNF)并应用于希瓦氏菌微生物燃料电池以促进阳极界面电子传递过程。结果表明铁修饰后的碳纳米纤维上具有2~10 nm的孔隙,因而比表面积较未修饰的纤维显著提高,能够为界面电化学反应提供更多活性位点。此外,Fe@CNF中低价态铁元素含量随着前驱体中铁源含量的增加而增多,最终铁含量较高的Fe@CNF-Ⅲ阳极在微生物燃料电池中获得最佳性能,电化学分析数据及电极形貌观察揭示其原因可能是低价态铁含量的增加促进了电极表面电活性生物膜的形成以及希瓦氏菌与电极间的界面电子传递。

关键词：微生物燃料电池铁修饰碳纳米纤维静电纺丝电活性生物膜界面电子传递

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半导体耦合自然光系统全分解水产氢

半导体耦合自然光系统全分解水产氢

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中国化学会第30届学术年会-第二十七分会：光化学

作者：陈钧王旺银姚明东田文明郑阳李灿中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室(筹) 表面物理与化学重点实验室

光催化全分解水生产具有高燃烧热值及零排放等优点的氢气燃料是太阳能利用的理想途径之一。自然界经过数十亿年的演化形成光合作用机制,将太阳能转化为化学能,为生命的繁衍提供能量和物质。本研究工作旨在改造光合作用的非循环电子传递... 详细信息

光催化全分解水生产具有高燃烧热值及零排放等优点的氢气燃料是太阳能利用的理想途径之一。自然界经过数十亿年的演化形成光合作用机制,将太阳能转化为化学能,为生命的繁衍提供能量和物质。本研究工作旨在改造光合作用的非循环电子传递链,将人工光催化的电子传递链耦合到自然的光系统中,从而实现太阳光全分解水制氢气和氧气。在对光系统II的能量传递机制、末端电子和质子载体的反应动力学研究的基础上[1,2],通过自组装的方法,我们制备出两种具有光催化全分解水活性的"自然-人工"杂化光合系统:PSII-RuS/CdS和PSII-Ru/SrTiO:Rh。其中PSII-Ru/SrTiO:Rh的可见光全分解水活性达到2489 mol H(mol PSII) h,并且该体系在户外太阳光照射下也具有较好的反应性能[3]。我们近期的研究结果显示:通过质子耦合电子传递的方法可以有效地抑制载体分子的其它竞争反应,从而提高全分解水反应的活性。本研究工作对其它光催化体系的研制具有指导借鉴意义。

关键词：界面电子传递光系统II 醌产氢质子耦合电子传递

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