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仿生超浸润界面材料与界面化学

科学通报 2022年第32期67卷 3753-3765页

作者：罗显峰张锡奇江雷中国科学院理化技术研究所北京100190

界面浸润性是材料科学的根本问题之一,浸润性调控的研究无论在探索新知识,还是创造新应用方面都有重要意义.在过去20余年里,江雷团队通过向自然学习,总结了超浸润现象的3条基本原理:(1)静态浸润性决定于纳米结构和表面能的协同效应;(2)... 详细信息

界面浸润性是材料科学的根本问题之一,浸润性调控的研究无论在探索新知识,还是创造新应用方面都有重要意义.在过去20余年里,江雷团队通过向自然学习,总结了超浸润现象的3条基本原理:(1)静态浸润性决定于纳米结构和表面能的协同效应;(2)表面超亲超疏在纳米结构上的转变点为液体亲疏界限;(3)化学组成梯度、粗糙梯度、曲率梯度等调控流体输运的方向.基于这些原理,进一步将超浸润界面材料体系扩展到界面化学.江雷团队建立了包括64个组合方案的超浸润界面材料体系,并拓展到不同压力和温度范围的各种液体体系,引领并推动了该领域在全球的发展.本文介绍了超浸润界面的设计与液/气/固三相界面浸润的新规律,若干超浸润界面材料体系在环境、农业、健康、材料、能源等领域的应用,以及近期关于量子限域超流领域的研究和应用前景.

关键词：仿生超浸润性界面材料界面化学量子限域超流

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碱性降尘剂润湿煤尘及吸收硫化氢试验研究

中国矿业大学学报 2024年第2期53卷 307-317页

作者：刘顺通艾纯明高飞穆效治范康辽宁工程技术大学安全科学与工程学院辽宁葫芦岛125100 辽宁工程技术大学矿山热动力灾害与防治教育部重点试验室辽宁葫芦岛125100 山西晋神沙坪煤业有限公司山西忻州036500

煤矿井下的粉尘和硫化氢同属职业危害,严重威胁工人身体健康及煤矿安全生产.为实现尘毒高效共治,采用试验和理论分析相结合的方法开展研究.将表面活性剂和碱液(Na_(2)CO_(3))复合配制成碱性降尘剂,通过测定其表面张力、溶液与煤尘的接... 详细信息

煤矿井下的粉尘和硫化氢同属职业危害,严重威胁工人身体健康及煤矿安全生产.为实现尘毒高效共治,采用试验和理论分析相结合的方法开展研究.将表面活性剂和碱液(Na_(2)CO_(3))复合配制成碱性降尘剂,通过测定其表面张力、溶液与煤尘的接触角评估其润湿性能,并利用沉降试验验证溶液对煤尘的润湿效果.结果表明:质量分数为0.05%的仲烷基磺酸钠(SAS60)与质量分数为1.0%的Na_(2)CO_(3)的组合润湿效果最好,其表面张力值、接触角、沉降时间分别为26.45 mN/m、10.97°、6.94 s.通过自制硫化氢吸收装置,检验所配碱性降尘剂对硫化氢的吸收性能.试验结果表明:随着Na_(2)CO_(3)质量分数增大,溶液吸收硫化氢效率先迅速升高,后逐渐趋于稳定.综合润湿性能、吸收硫化氢性能以及煤矿应用成本考虑,最终确定碱性降尘剂的最佳组成为质量分数0.05%的SAS60和1.0%的Na_(2)CO_(3),其对硫化氢的吸收效率为87.67%.根据无机化学和界面化学理论,从降低溶液表面张力、增强固液界面作用和降低临界胶束浓度(CMC)3个方面阐明了Na_(2)CO_(3)的强化润湿机理.

关键词：碱性降尘剂 SAS60 硫化氢界面化学 Na_(2)CO_(3) 润湿机理

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铁矿烧结疏水性粉尘高效润湿界面化学研究

烧结球团 2023年第5期48卷 86-94页

作者：赵宇辰李梦闪俸曾刘小溪唐鸿鹄王丽孙伟中南大学资源加工与生物工程学院湖南长沙410083

铁矿烧结过程会产生大量PM_(2.5)粉尘,其中富含重金属、二噁英等有毒物质,既严重污染环境,又危害人体健康,其表面特殊的强疏水性更是严重制约了该类粉尘的高效湿式除尘与有价元素湿法冶金回收。文章详细分析了铁矿烧结粉尘的元素、物相... 详细信息

铁矿烧结过程会产生大量PM_(2.5)粉尘,其中富含重金属、二噁英等有毒物质,既严重污染环境,又危害人体健康,其表面特殊的强疏水性更是严重制约了该类粉尘的高效湿式除尘与有价元素湿法冶金回收。文章详细分析了铁矿烧结粉尘的元素、物相组成与表面润湿性等特征,系统探究了不同类型非离子型表面活性剂对疏水性粉尘的润湿规律,结合FT-IR与XPS表征对非离子型表面活性剂高效润湿铁矿烧结粉尘机理进行初步探明。结果表明:铁矿烧结粉尘的疏水性源自其表面由烷烃链和芳香基组成的疏水外壳;使用非离子表面活性剂聚乙二醇辛基苯基醚(Triton X-405)溶液对疏水性粉尘进行润湿有最好的润湿效果。初步推断该高效润湿界面化学过程:Triton X-405通过其分子中的疏水基与铁矿烧结粉尘颗粒表面的疏水外壳发生吸附,并将其分子中的亲水基如羟基、醚键等引入粉尘表面,以实现强疏水性粉尘的高效润湿。本研究可为铁矿烧结烟尘的粉尘控制与湿法回收提供理论基础。

关键词：铁矿烧结粉尘润湿表面性质界面化学动态接触角

金属锌负极界面化学调控及水系可充锌电池应用

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金属锌负极界面化学调控及水系可充锌电池应用

作者：狄胜利河北大学

学位级别：硕士

金属锌安全性高、资源丰富且无毒环保,是一种理想的水系电池负极材料。然而,锌负极在传统水系电解液中难以生成稳定的固体电解质界面(SEI)膜,使其面临着枝晶生长、氢析出、腐蚀/钝化等界面问题,限制了电池的库伦效率和使用寿命。因此构... 详细信息

金属锌安全性高、资源丰富且无毒环保,是一种理想的水系电池负极材料。然而,锌负极在传统水系电解液中难以生成稳定的固体电解质界面(SEI)膜,使其面临着枝晶生长、氢析出、腐蚀/钝化等界面问题,限制了电池的库伦效率和使用寿命。因此构建稳定的锌负极SEI膜有望提升电极界面稳定性和电化学性能,但相关研究处于起步阶段。本论文提出“有机电解液预循环”策略和“双有机阴离子溶剂化结构”策略,实现了锌负极表面有机/无机杂化SEI膜的构筑,有效解决了锌负极界面稳定性差的科学难题。主要内容和结果如下:1.有机电解液预循环策略构建锌负极SEI膜。通过在有机电解液(1.0 M Zn(CFSO)-TEP)中预循环金属Zn负极,可在Zn负极表面原位构筑一层稳定的有机/无机杂化SEI膜,其是由有机电解液分解产生。通过理论计算和XPS刻蚀表明,该SEI外层由疏水的有机物组成,内层富含Zn(PO)-Zn F-Zn S无机盐,这种独特结构可以有效抑制由水引发的界面副反应,促进Zn迁移,抑制锌枝晶生长,并引导Zn(002)晶面取向沉积。结合电化学测试﹑XRD﹑SEM﹑原位光学显微镜等表征方法,深入研究了有机/无机杂化SEI对Zn负极界面化学和Zn扩散的影响。将制备的SEI-Zn负极直接应用于水系电解液体系中可以显著提升锌负极稳定性:组装的SEI-Zn//SEI-Zn对称电池在1 m A cm下可稳定循环超过2500 h;SEI-Zn//Cu非对称电池在1 m A cm下循环超过200圈平均库伦效率为99.5%,远优于裸锌电池体系(bare Zn//bare Zn对称电池在1 m A cm下稳定循环少于300 h;bare Zn//Cu非对称电池循环稳定性差,平均库伦效率低于90%)。此外,以SEI-Zn为负极,以VO·n HO为正极材料,所组装的全电池显示出优异的循环稳定性(在2 A g下具有217 m Ah g的可逆容量,循环2000圈后容量保持率为90.4%),同时设计了58 m Ah级软包Zn//VO·n HO电池器件,显示出一定应用前景。2.双阴离子溶剂化结构策略原位构筑锌负极SEI膜。通过在1 M Zn(CFSO)水系电解液中加入100 m M螯合添加剂(乙二胺四乙酸四钠盐,NaY),可以改变锌离子的溶剂化结构。结合FTIR和Raman光谱分析及分子动力学模拟(MD)计算,与传统6个水分子配位的Zn溶剂化结构不同,在优化的电解液体系中,Y和OTf(OTf代表CFSO)双阴离子可以共同参与Zn溶剂化结构。这种独特的双阴离子溶剂化结构可以诱导参与配位的有机Y和OTf阴离子在锌负极表面原位电化学分解形成SEI膜,其外层由有机化合物组成,内层富含Zn F-Zn S-无机物。结合电化学、光谱学、XRD等测试表明,有机/无机杂化SEI可以有效的抑制由水引发的界面副反应,引导Zn均匀沉积,并抑制锌枝晶生长。在所优化的双阴离子电解液中,Zn//Zn对称电池可稳定循环超过1600 h(1 m A cm,1 m Ah cm),Zn//Cu非对称电池稳定循环超过400圈(1 m A cm,1m Ah cm),Zn沉积/析出平均库伦效率高达99.7%,显著超越了传统1 M Zn(CFSO)电解液体系(Zn//Zn对称电池在1 m A cm,1 m Ah cm下仅循环400 h后短路失效;Zn//Cu非对称电池在1 m A cm,1 m Ah cm下循环100圈后库伦效率跌至80%以下)。此外,在这种双阴离子电解液中,Zn//VO全电池具有248 m Ah g的可逆容量,能够稳定循环超过2500圈,容量保持率为91.5%(电流密度2 A g)。相关研究内容为水系电解液溶剂化结构调控和负极界面优化提供了新的思路。

关键词：金属锌负极界面化学溶剂化结构水系电池能源储存

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油酸钠浮选锆石的界面化学调控机制及应用

油酸钠浮选锆石的界面化学调控机制及应用

作者：吴云霞中南大学

学位级别：硕士

锆石是提取锆和铪的主要矿物,也是关键核能金属铀的重要来源。自然界中锆石主要有海滨砂中的砂矿锆石和赋存在花岗岩中的岩矿锆石。锆石主要利用重选法回收,但随着易选砂矿开采殆尽,以岩矿为代表的细粒锆石的分离提取成为研究重点。浮... 详细信息

锆石是提取锆和铪的主要矿物,也是关键核能金属铀的重要来源。自然界中锆石主要有海滨砂中的砂矿锆石和赋存在花岗岩中的岩矿锆石。锆石主要利用重选法回收,但随着易选砂矿开采殆尽,以岩矿为代表的细粒锆石的分离提取成为研究重点。浮选是处理此类细粒锆石的一种极具前景的分选方法。已有研究表明,岩矿锆石与砂矿锆石在浮选行为上有较大差异,导致氧化矿捕收剂如油酸钠难以实现岩矿锆石高效回收,目前对这一现象背后的物理化学原理还缺乏认识,导致岩矿型锆石至今未能经济化利用。本论文针对性地研究了砂矿和岩矿锆石表面性质差异,通过不同预处理方法调控了岩矿锆石表面性质,强化了岩矿锆石浮选,揭示了油酸钠在锆-水溶液界面上的吸附机理,并探究了内蒙古801矿含铀岩矿锆石的综合提取方案,为强化油酸类捕收剂浮选锆石提供理论与技术支撑。本论文的创新点和主要结论如下:1.砂矿锆石和岩矿锆石表面性质差异的成因可归结到颗粒形貌和表面污染上。显微镜、扫描电镜试验结果显示,砂矿锆石为棱柱状颗粒,岩矿锆石为扁平角状颗粒。浮选试验进一步说明,棱柱状的砂矿锆石颗粒比扁平角状的岩矿颗粒浮选速率快。扫描电镜+能谱试验和X射线光电子能谱测试结果表明,岩矿锆石表面有铝硅酸盐、石英和铁矿物等细泥污染物黏附,导致其表面荷电性低于砂矿锆石,且其浮选效果差于砂矿锆石。适当的预处理手段可去除锆石表面污染物,使锆石暴露出新鲜表面,利于捕收剂的吸附。2.Na OL在锆石表面既存在化学吸附也存在物理吸附。在矿浆p H值为8时,Na OL主要以油酸阴离子形式和离子-分子缔合物为主,药剂-表面的化学吸附作用本质为离子键,物理吸附为氢键和疏水缔合作用导致。3.纯矿物浮选试验结果表明预处理可有效去除表面污染物,提升表面活性。在矿浆p H值为8时,使用1×10 mol/L Na OL浮选岩矿锆石,预处理后岩矿锆石的浮选效果排序为酸浸>氧化>超声。油酸钠浮选锆石易受溶液难免离子等影响,在一定硬度的水环境下难以直接浮选锆石。通过添加乙二胺四乙酸二钠EDTA可降低水硬度,提升浮选效果。4.混合矿(模拟实际矿)浮选试验表明,在p H值为8的自来水介质中使用5×10 mol/L六偏磷酸钠(Na PO)、1×10 mol/L乙二胺四乙酸二钠(EDTA)、1×10 mol/L Na OL和1×10 mol/L仲辛醇(CHO)可有效回收锆石,浮选指标优于自来水中仅使用Na OL作为浮选药剂时的效果,精矿中Zr O回收率提高了41%,品位提高了8%。超声、酸浸、氧化等预处理方式是通过表面性质调控强化锆石浮选,添加EDTA和仲辛醇是通过调控矿浆溶液化学条件强化锆石浮选。5.应用油酸类捕收剂强化岩矿锆石实际矿浮选。内蒙古801矿中锆石与石英呈包裹或连生的关系分布,嵌布粒度细,且含有铝硅酸盐和铁矿物等脉石矿物。801矿经强磁分选后的非磁性产物静置脱泥除铁作为浮选入料。浮选入料Zr O品位1.83%,在矿浆p H值为8,抑制剂六偏磷酸钠(Na PO)用量75 g/t,软水剂EDTA用量100 g/t,捕收剂CSU-2用量1200 g/t,辅助捕收剂仲辛醇用量80 g/t的条件下,通过“一粗一扫四精”的开路浮选试验,可得到Zr O回收率39.07%,品位36.24%的锆精矿。开路试验中尾矿的Zr O品位为0.34%,回收率12.47%。图35幅,表15个,参考文献136篇

关键词：锆石油酸钠浮选界面化学调控岩矿

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矿物溶解再沉淀过程研究综述

矿物岩石地球化学通报 2024年第1期43卷 240-258页

作者：李富杰齐有强弓昊天中国科学院地球化学研究所矿床地球化学国家重点实验室贵阳550081 中国科学院大学北京100049

溶解再沉淀过程可促进矿物-流体之间充分的反应,使一些元素再次迁移富集,在许多地质过程中扮演着重要角色。近年来,随着聚焦离子束透射电镜(FIB-TEM)、纳米二次离子质谱仪(Nano-SIMS)等制样观测及精细分析技术的发展,矿物界面化学研究... 详细信息

溶解再沉淀过程可促进矿物-流体之间充分的反应,使一些元素再次迁移富集,在许多地质过程中扮演着重要角色。近年来,随着聚焦离子束透射电镜(FIB-TEM)、纳米二次离子质谱仪(Nano-SIMS)等制样观测及精细分析技术的发展,矿物界面化学研究取得了众多成果。已有研究证实,在低温、溶剂存在的条件下,溶解再沉淀过程相对于固体扩散是更高效的物质交换机制。本文回顾了溶解再沉淀过程的研究历史,综述了近20年来取得的主要研究进展,包括不同矿物相(硅酸盐、磷酸盐、碳酸盐矿物及氧化物、硫化物等)中主要鉴别结构特征、元素迁移富集规律及主要观测分析手段,系统总结了溶解再沉淀过程的主要影响因素,最后展望了其发展方向。

关键词：溶解再沉淀过程交代反应成矿作用矿物相界面化学

应用先进光谱技术研究无机离子的环境界面化学

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化学进展 2011年第12期23卷 2576-2587页

作者：李伟罗磊张淑贞中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室北京100085 美国特拉华大学特拉华环境研究所特拉华州19713

发生在环境界面的吸附-解吸和氧化-还原等反应对于污染物在环境介质间传输、转化以及归趋起着重要的调控作用。传统的研究方法虽然可以在实验室模拟并进而描述污染物环境界面过程,但是不能揭示界面反应机制,限制了对污染物环境界面行为... 详细信息

发生在环境界面的吸附-解吸和氧化-还原等反应对于污染物在环境介质间传输、转化以及归趋起着重要的调控作用。传统的研究方法虽然可以在实验室模拟并进而描述污染物环境界面过程,但是不能揭示界面反应机制,限制了对污染物环境界面行为的认识。近二十年来,各种谱学技术(例如X射线吸收精细结构和傅里叶红外光谱等)应用于环境界面反应的研究,推动了这一领域研究的发展,特别是在分子水平研究污染物的环境界面过程。通过现代光/波谱技术原位分析,可以实时获取界面反应的定量与结构信息,从而更准确地判断反应机制,极大促进了对污染物在多介质环境界面迁移转化规律的认识。本文将在概述环境界面化学反应的基础上,针对无机离子在环境界面的反应过程,重点介绍几种关键光/波谱技术(X射线吸收精细结构光谱、傅里叶红外光谱、拉曼光谱、核磁共振谱和穆斯堡尔谱等)在环境界面化学研究中的应用,并展望其在环境界面过程研究中的应用前景。

关键词：光谱吸附无机离子界面化学 X射线吸收精细结构光谱核磁共振波谱傅里叶红外光谱拉曼光谱穆斯堡尔谱

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锂电池用三聚甲醛基高性能电解质的研究进展

中国科学:化学 2024年第7期54卷 1038-1049页

作者：王朵苑志祥崔浩然张浩张雅岚张仕杰李硕琦吴天元张建军崔光磊中国科学院青岛生物能源与过程研究所山东科技大学材料科学与工程学院山东能源研究院青岛新能源山东省实验室山东省青岛第二中学

急剧增长的电动汽车市场需求极大刺激了锂电池的发展.作为锂电池的关键组成部件,电解质在锂电池的安全性、与正负极的匹配性(影响能量密度)、长使役寿命等方面扮演着极为重要的角色.因此,高性能电解质的开发迫在眉睫.三聚甲醛(TXE)是合... 详细信息

急剧增长的电动汽车市场需求极大刺激了锂电池的发展.作为锂电池的关键组成部件,电解质在锂电池的安全性、与正负极的匹配性(影响能量密度)、长使役寿命等方面扮演着极为重要的角色.因此,高性能电解质的开发迫在眉睫.三聚甲醛(TXE)是合成聚甲醛最易获得且最便宜的原料之一.我们调研发现, TXE不仅可以作为合成工程塑料的单体,还可以成为构建锂电池高性能电解质的重要构成要素.目前已报道的TXE基电解质不仅可以显著改善锂电池电解质与电极的界面相容性,还能极大提升锂电池的安全性能,已经成为构建高能量密度、高安全性能和长使役寿命的锂电池的一种颇有成效的方法.因此,本综述从准固态锂电池与液态锂电池两个角度出发,详细介绍了锂电池用TXE基高性能电解质的分类设计以及电极/电解质界面构建和表征等,并就TXE作为准固态电解质前驱体、共聚物电解质、防热冲击自阻断电解质以及液态电解液添加剂等方面的作用机理和应用等进行了详细阐述,并在文末对TXE基高性能电解质存在的挑战以及未来发展趋势进行了展望.

关键词：锂电池三聚甲醛高性能电解质高安全性界面化学

钾离子电池负极材料/电解液的界面化学及充放电机制研究

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钾离子电池负极材料/电解液的界面化学及充放电机制研究

作者：王丹丹青岛科技大学

学位级别：硕士

随着新兴钾离子电池技术的发展,传统的电解液已经难以满足钾离子电池高容量、高倍率和长循环稳定性的需求。特定的负极材料需要匹配相对应的电解液体系,并且电解液对钾离子电池负极材料的界面化学反应和插层机制影响巨大,然而,关于电解... 详细信息

随着新兴钾离子电池技术的发展,传统的电解液已经难以满足钾离子电池高容量、高倍率和长循环稳定性的需求。特定的负极材料需要匹配相对应的电解液体系,并且电解液对钾离子电池负极材料的界面化学反应和插层机制影响巨大,然而,关于电解液与负极材料匹配性的研究仍然不成系统且不深入。鉴于此,本文研究了中间相炭微球(MCMB)和Ge S@Ni S@N-C负极材料在不同种类电解液中的电化学储钾行为,系统研究了负极/电解液界面化学反应和充放电机制,本文的主要研究内容如下:(1)研究了MCMB在四种不同电解液中的界面化学反应和插层反应机制。通过原位X射线衍射(XRD)方法,揭示了MCMB负极在酯基电解液中通过K顺序的、分级的插层反应机制,实现了从石墨到KC的完全转变,电化学数据也证实了在酯基电解液中的高放电比容量、优异的倍率性能和长循环稳定性。相对比而言,MCMB负极在醚基电解液中则通过K-溶剂共嵌入机制进行放电反应,并造成石墨层片的剥离以及连续的副反应和容量衰减等问题。通过调节电解液的浓度,这种共嵌入行为可以被高浓度的电解液有效地抑制。此外,研究结果表明含氟添加剂(如氟代碳酸乙烯酯(FEC))的浓度和成分的需要准确控制,否则会导致MCMB负极表现出较差的比容量和循环性能。界面分析表明,在所有电解液中,MCMB负极表面都形成了固体电解质界面(SEI),在酯类电解液中SEI的组分主要有KPF、KPOF、KF、烷基碳酸盐和醇盐。而醚类电解液中的SEI组分主要包含-SO-、-SO-CF/-SO-F、SO、S、硫化物、KNO、KF、烷基碳酸盐和醇盐,并且SEI的成分和含量从表面到体向也不断变化。(2)通过水热矿化过程、多巴胺包覆过程和柯肯达尔效应诱导的高温互扩散硫化工艺成功制备了具有介孔结构和成分梯度特点的氮掺杂碳包覆二硫化锗-硫化镍(Ge S@Ni S@N-C)微球结构。该复合结构的外部氮掺杂碳壳是由聚多巴胺(PDA)高温裂解而成,内部成分由具有丰富异质界面的Ge S-Ni S相组成,而且其成分呈现梯度分布(外部Ni S相富集,内部Ge S相富集)特点。电化学研究表明,Ge S@Ni S@N-C复合材料在KFSI-EC/DEC和KPF-EC/DEC两种电解液中的储钾行为并不相同,其不同的充放电曲线代表着不同的嵌钾反应机理。在KFSI/EC/DE电解液中,该材料具有较高的初始库伦效率(58.7%)和优异的倍率性能(在1.0 A g的高电流密度下,比容量为269.0 m Ah g),而在KPF-EC/DEC电解液中,该复合材料的储钾性能却差强人意(初始库伦效率为44.3%,在1.0 A g的高电流密度下仅有8.3 m Ah g的容量)。界面分析表明,KFSI-EC/DEC电解液中SEI无机组分主要包含KNO、KF、硫化物、S、SO、-SO-和硫酸盐,而在KPF-EC/DEC电解液中,复合材料界面的SEI组分含有KPF、KPOF、KF、硫化物、S、SO、-SO-和硫酸盐。不同钾盐分解所产生的SEI组分的差异影响了SEI的结构和稳定性,并进一步决定着电化学储钾机理与性能。

关键词：钾离子电池负极材料电解液界面化学