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Bodipy电子给受体化合物电荷转移及系间窜越研究

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光谱学与光谱分析 2020年第S1期40卷 307-308页

作者：侯玉琦董羽肖霄张雪赵建章大连理工大学化工学院/精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

三重态光敏剂一般是指具有强可见光吸收、高效系间窜越(ISC)以及长寿命三重态的化合物。该类化合物在光催化、光伏、光动力治疗、光子上转换等领域,有着重要的应用。传统的三重态光敏剂要依靠重原子效应来增强ISC过程,但因此也带来了合... 详细信息

三重态光敏剂一般是指具有强可见光吸收、高效系间窜越(ISC)以及长寿命三重态的化合物。该类化合物在光催化、光伏、光动力治疗、光子上转换等领域,有着重要的应用。传统的三重态光敏剂要依靠重原子效应来增强ISC过程,但因此也带来了合成成本高、化合物不稳定、三重态寿命短等问题。近来人们发现有机小分子电子给受体化合物的电荷分离和电荷复合可促进ISC。该课题组近几年制备了一系列此类有机电子给受体体系,特别是具有垂直正交构型的分子,在这些化合物中观察到了高效的系间窜越。通过使用各种稳态光谱和纳秒瞬态吸收光谱、飞秒瞬态吸收光谱以及时间分辨顺磁共振波谱等,对这些有机小分子电子给受体体系的电荷分离、电荷复合、ISC以及电子自旋极化(ESP)等现象进行了研究,发现了新的实验现象,对研究该类化合物的ISC机理提供了新的信息。

关键词：电荷分离电荷复合系间窜越三重态光敏剂

新型铋基金属有机框架的合成及其光催化产氢性能（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2019年第9期40卷 1339-1344页

作者：肖晔珺郭向阳刘俊学刘利芳章福祥李灿中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室能源材料化学协同创新中心辽宁大连116023

金属有机框架材料(MOFs)是由金属离子或团簇与多齿有机配体配位结合形成的一种结晶性材料.因其具有三维孔道结构,以及比表面积大、结构和功能可调变等优点,在气体的储存与分离、传感、药物传输和催化领域等方面具有广泛的应用.近年来,M... 详细信息

金属有机框架材料(MOFs)是由金属离子或团簇与多齿有机配体配位结合形成的一种结晶性材料.因其具有三维孔道结构,以及比表面积大、结构和功能可调变等优点,在气体的储存与分离、传感、药物传输和催化领域等方面具有广泛的应用.近年来,MOFs材料因其独特的结构和可调变性,在太阳能转化领域逐渐崭露头角,其中光催化水分解制氢作为一种可行的太阳能光化学转化方法,引起了人们的广泛关注.目前,MOFs材料用于光催化水分解制氢的研究已经取得了一定的进展,但在合成新型具有光催化性能的MOFs材料时,考虑到材料稳定性和能带位置的要求,在金属离子选择上往往受到限制.铋元素无毒且储量丰富,因其具有较高的价态和灵活的配位模式,在构建MOFs材料时常常会表现出独特的优势.然而,铋基MOFs对于合成条件十分敏感,Bi3+离子复杂的配位模式也使晶体结晶的过程难以调控.因此,铋基MOFs在合成方面具有一定的挑战.目前已报道的具有光催化活性的铋基MOFs材料十分有限,且能够实现光催化水还原的铋基MOFs材料还未有报道.本文利用1,3,6,8-四(4-羧基苯)芘(H4TBAPy)作为有机配体,合成了一种新型的三维铋基MOFs单晶材料(记为“Bi-TBAPy”),并对其结构、稳定性、光催化水还原性能及电荷转移机理进行了研究.单晶衍射结果表明,Bi-TBAPy中铋离子与来自四个不同配体的八个氧原子配位形成了立体的三维结构,二甲胺阳离子作为抗衡离子与铋离子配位使整个骨架保持电中性.实验测得的XRD结果与模拟的一致,表明Bi-TBAPy具有较高的相纯度.TGA以及XRD测试分析也证明了Bi-TBAPy具有良好的热稳定性和化学稳定性.结合UV/vis和莫特-肖特基的测试结果可知,Bi-TBAPy具有n型半导体性质,带隙宽度约为2.67 eV,导带和价带位置分别位于–0.25和2.42 eV,表明Bi-TBAPy在热力学上能够满足光催化水还原的要求.随后,以三乙醇胺为牺牲试剂考察了Bi-TBAPy的光催化产氢性能.研究发现助催化剂的种类对催化剂性能具有重要影响,担载2 wt%Pt时表现出最优的产氢速率,达140μmol h^–1 g^–1,其为目前报道的首个具有光催化水还原性能的铋基MOFs催化剂.长时间的光催化水还原反应测试可以持续稳定的进行,同时反应前后Bi-TBAPy的XRD也不发生变化,表明该材料具有很好的光化学稳定性.反应后样品的Bi 4f XPS谱图表明反应过程中有低价铋的生成,这说明配体受激发产生的光生电荷能够转移到Bi^3+上使其部分被还原.因此,该材料能够实现配体-金属电荷转移(LMCT)的过程,荧光光谱测试的结果证实了该过程有利于光生载流子的分离.

关键词：金属有机框架光催化水还原配体到金属电荷转移电荷分离

光催化分解水制氢反应中助催化剂的作用及机理（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第4期41卷 642-671页

作者：肖楠李松松李旭力戈磊高旸钦李宁中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室新能源与材料学院北京102249 中国石油大学(北京)新能源与材料学院材料科学与工程系北京1022449

近年来,随着一次能源过度消耗所带来的能源和环境问题日益突出,开发廉价、可持续的清洁能源备受关注.光催化分解水制氢可利用太阳能普遍率高和几乎免费等特点制取燃烧热值高、燃烧产物无污染的氢气能源.自从1972年日本的Fujishima教授和... 详细信息

近年来,随着一次能源过度消耗所带来的能源和环境问题日益突出,开发廉价、可持续的清洁能源备受关注.光催化分解水制氢可利用太阳能普遍率高和几乎免费等特点制取燃烧热值高、燃烧产物无污染的氢气能源.自从1972年日本的Fujishima教授和Honda教授首次发现TiO2单晶电极光催化分解水可以产生氢气以来,光催化制氢被认为是实现可持续制氢最有潜力的方法之一.有效地将太阳能转换为化学能的关键是设计高效的电荷分离和运输结构.然而,现有的大多数半导体光催化剂因缺少活性位点、光生载流子易复合等缺点而无法达到较高的转换效率.因此,如何提高半导体光催化产氢的转换效率是现阶段面对的重要问题.在众多解决方法中,助催化剂的引入可以为光催化制氢反应增加活性位点,促进光生载流子的有效分离,进而有效地提高半导体光催化产氢速率.本文总结了多种不同类型的助催化剂应用于光催化产氢研究的最新进展,详细讨论了助催化剂在增强光吸收、提供活性位点、增加催化剂稳定性和促进电荷分离等方面的作用,阐明了助催化剂在光催化分解水制氢中的反应机理,同时还提出了光催化制氢的未来研究和预测.本文将助催化剂分为以下几种类别进行讨论:(1)单一助催化剂,包括金属/合金、金属氧化物/氢氧化物、金属磷化物、金属硫化物、碳基材料等助催化剂材料;(2)双助催化剂;(3)Z-Scheme助催化剂;(4)MOFs助催化剂.近年来,助催化剂材料在光催化产氢中应用的发展趋势从当初价格昂贵的贵金属趋于价格相对低廉的非贵金属,从单一体系趋于更复杂的体系.虽然现阶段关于助催化剂与基底之间的匹配还需要进一步研究,但我们相信随着技术的发展,这些问题都可以迎刃而解.希望在不久的将来,可以精确设计和构建出具有高效光催化产氢活性的催化剂体系,开发出更多新的可再生清洁能源,从而缓解能源紧缺和环境恶化等棘手问题.

关键词：助催化剂光催化析氢电荷分离分解水

二价镍离子修饰TS-1分子筛纳米片用于有效光催化醇氧化及污染物降解

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第10期41卷 1589-1602页

作者： Imran Khan 初小宇刘彦铎 Salman Khan 白林鹭井立强黑龙江大学化学与化工材枓学院教育部功能无机重点实验室黑龙江哈尔滨150080 哈尔滨理工大学化学与环境工程学院黑龙江哈尔滨150080 大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

以O2为绿色氧化剂实现高效光催化有机物氧化转化过程如醇等有机物的选择性氧化及污染物降解是当前光催化发展的重要方向之一.成功实现高活性及高选择性的上述转化过程主要在于设计并制备有效的光催化材料.二氧化钛作为最广泛应用的光催... 详细信息

以O2为绿色氧化剂实现高效光催化有机物氧化转化过程如醇等有机物的选择性氧化及污染物降解是当前光催化发展的重要方向之一.成功实现高活性及高选择性的上述转化过程主要在于设计并制备有效的光催化材料.二氧化钛作为最广泛应用的光催化材料被报道用于光催化空气醇氧化选择性转化,但通常活性有限且因其表面催化活性位均为含有Ti-O6活性中心而具有较低的产物选择性.相比之下,同样作为Ti基材料的钛硅分子筛如TS-1分子筛具有高选择性的Ti-O4催化中心、丰富的孔结构及良好的稳定性,被广泛用于多种传统催化氧化反应.近年来,TS-1分子筛因具有光催化活性而成为一类具有工业应用潜力的光催化材料,特别是其独特的Ti-O4催化中心有望实现高选择性的光催化氧化转化.然而,其活性仍受限于较差的光生电荷分离,提升TS-1分子筛的电荷分离是促进其光催化活性的关键.本工作以特定结构的季铵盐表面活性剂为结构导向剂,通过低温水热法成功制备了TS-1分子筛纳米片,并通过离子交换法于TS-1分子筛纳米片的离子交换位引入二价镍离子,显著地提升了其光催化醇氧化及污染物降解的反应活性.在全光下,最佳镍修饰样品表现出优异活性,苯甲醇转化率达到78.9%,对应产物苯甲醛选择性达到98.8%,收率为普通块状TS-1分子筛6倍,循环活性维持5次无明显降低.镍修饰TS-1分子筛纳米片的优异活性源于介孔的二维TS-1纳米片具有显著增大的比表面积以及提升的电荷分离.与块状TS-1分子筛相比,镍修饰TS-1纳米片具有更短的电荷传输距离.引入镍物种能够捕获光生电子,从而提升了电荷分离,同时可作为催化氧化剂O2活化的催化活性位.捕获剂实验证明,氧二负自由基为镍修饰TS-1纳米片光催化醇氧化过程的主要氧活性物种.本工作开启了一类具有工业应用潜质的用于光催化醇选择性氧化及污染物降解的高效、高选择性且廉价的钛硅分子筛基光催化剂,为同类型光催化反应催化剂制备提供策略.

关键词： TS-1纳米片光催化醇氧化电荷分离 Ni物种电子捕获 O2活化

量子点自修饰TiO2p-n同质结的构建及光催化性能

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高等学校化学学报 2020年第7期41卷 1615-1624页

作者：王非凡王松博姚柯奕张蕾杜威程鹏高张建平唐娜天津科技大学化工与材料学院天津市卤水化工与资源生态化利用重点实验室天津300457

在n型TiO2纳米片表面原位沉积p型TiO2量子点构建了量子点自修饰的TiO2p-n同质结(PNT-x),并利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、稳态荧光光谱(PL)、拉曼光谱(Raman)、紫外-可见... 详细信息

在n型TiO2纳米片表面原位沉积p型TiO2量子点构建了量子点自修饰的TiO2p-n同质结(PNT-x),并利用透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、稳态荧光光谱(PL)、拉曼光谱(Raman)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、电化学测试及电化学交流阻抗谱(EIS)对复合物的组成、结构和光催化性能进行了表征和研究.结果表明,PNT-x具有TiO2量子点自修饰的结构,量子点和纳米片中分别含有金属缺陷和氧缺陷,其含量随组成变化可控,并使得PNT-x表现出p-n同质结的典型特征,与n-nⅡ型同质结以及块状p-n同质结相比,PNT-x中费米能级相差更大,界面内电场更强,具有更高的电荷分离和传递效率.光照下,样品的光催化活性顺序为PNT-400>p-25>PNT-600>PNT-200>p-TiO2>n-TiO2,其中PNT-400的光催化产氢速率高达41.7 mmol·g^-1·h^-1,分别为n-TiO2纳米片、Ⅱ型同质结和块状p-n同质结的4.3倍、3.6倍和2.3倍,并表现出优异的催化稳定性.

关键词：二氧化钛 p-n同质结缺陷调控电荷分离光催化产氢

Co-MOF作为电子供体用于提高g-C3N4纳米片的可见光催化还原CO2性能（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第3期41卷 514-523页

作者：陈秋雨李思佳许宏一王国凤曲阳朱培芬王定胜黑龙江大学化学与材料科学学院功能无机材料化学教育部重点实验室黑龙江哈尔滨150080 塔尔萨大学物理与工程物理系塔尔萨74104美国清华大学化学系北京100084

作为温室效应的主要气体CO2浓度持续上升,已经成为全球环境问题.将CO2光催化还原成可再生能源不仅可以解决CO2带来的温室效应,而且可以将太阳能转化为燃料物质而取代传统意义上的化石能源.实际上光催化的研究可以追溯到1979年,自从Inou... 详细信息

作为温室效应的主要气体CO2浓度持续上升,已经成为全球环境问题.将CO2光催化还原成可再生能源不仅可以解决CO2带来的温室效应,而且可以将太阳能转化为燃料物质而取代传统意义上的化石能源.实际上光催化的研究可以追溯到1979年,自从Inoue首次报道了光催化CO2和水制取甲酸、甲烷等有机物,人们一直在努力开发高效的CO2转化光催化剂.近年来,随着光催化技术的快速稳定发展,各种半导体光催化剂,如Zn2Ge O4,CdS,Fe3O4,g-C3N4和SrTiO3等,已被开发用于光催化还原二氧化碳.在这些半导体中,有的材料具有较大的带隙导致较低的可见光活性,有的材料具有毒性引起额外的环境问题.因此,寻求具有适度带隙且环境友好的半导体材料是解决全球变暖问题的关键.近年来,g-C3N4因其带隙(约2.7e V)较窄,具有一定的可见光吸收性能,无污染,以及化学和热稳定性良好等特点,被视为理想的可见光响应光催化材料之一.但是,g-C3N4光吸收有限、光生电子空穴复合率较高等缺点严重限制了其光催化活性.为了进一步提高g-C3N4的CO2可见光催化还原活性,国内外研究者开发了许多方法来提高电荷分离效率,进而提高g-C3N4光催化剂的总体活性.在这些策略中,将g-C3N4与具有合适导带位置的其他材料偶联以促进电子空穴分离是提高光催化性能的有效方法之一.由于Co-MOF具有较窄的带隙且导带位置与g-C3N4匹配,我们选择Co-MOF与g-C3N4复合来克服g-C3N4的缺点,进而达到提高其光催化活性的目的.作为电子供体的Co-MOF能够将最低未占分子轨道(LUMO)上的光生电子转移到g-C3N4的导带以促进电荷分离,同时水被g-C3N4价带上的空穴氧化,最终生成氧气,从而提高光催化还原CO2的性能.制备的Co-MOF/g-C3N4纳米复合材料在可见光照射下具有优异的光催化还原CO2性能,约为纯g-C3N4的光催化活性的2倍.一系列分析表明,Co-MOF的引入不仅拓宽了可见光的吸收范围,而且促进了电荷分离,有利于提高g-C3N4的光催化活性.特别是在590nm单波长照射下进行的羟基自由基实验进一步证明了Co-MOF的LUMO上的光生电子可以转移到g-C3N4.该研究结果为基于g-C3N4的光催化体系的合理构建提供了新思路.

关键词： Co-MOF g-C3N4纳米片电荷分离可见光活性光催化还原二氧化碳

Bi0.5Na0.5TiO3基固溶体压电催化剂的制备及其在降解有机污染物应用研究

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Bi0.5Na0.5TiO3基固溶体压电催化剂的制备及其在降解有机污染物应...

作者：刘柱青岛大学

学位级别：硕士

压电催化剂可以在外部机械振动的作用下产生活性氧实现对水中污染物的降解,从而引起了研究者的广泛兴趣。目前,压电催化剂的研究主要集中于制备不同的单相材料并测试其对染料的降解能力,对进一步提高特定压电催化剂催化效率的可行办法... 详细信息

压电催化剂可以在外部机械振动的作用下产生活性氧实现对水中污染物的降解,从而引起了研究者的广泛兴趣。目前,压电催化剂的研究主要集中于制备不同的单相材料并测试其对染料的降解能力,对进一步提高特定压电催化剂催化效率的可行办法的研究较少。本文以相对于其他绝缘铁电体具有较高电导率的Bi0.5Na0.5TiO3(BNT)为基础材料,通过与其他铁电体进行固溶,研究了三种提高压电催化染料降解效率的方法:构建准同型相界、调整压电催化剂能带位置、构建一维纳米纤维,为制备更高效率的压电催化剂提供了思路。主要内容如下:首先,通过溶胶-凝胶法制备了(1-x)Bi0.5Na0.5TiO3-xBi0.5K0.5TiO3(x=0、0.15、0.2、0.25和1)纳米颗粒压电催化剂,随着Bi0.5K0.5TiO3(BKT)固溶量的增加,催化剂逐渐从三方相转变为四方相,并且带隙值变化不大。相对于BNT和BKT,位于准同型相界处的0.8BNT-0.2BKT表现出最优的压电催化性能,在超声作用下,100 min能降解～98%的甲基橙(MO),速率常数达到0.0419 min-1,分别是BNT(0.0142 min-1)和BKT(0.0164 min-1)的2.95倍和2.55倍。通过自由基捕获实验得出在0.8BNT-0.2BKT的催化过程中,·O2-和·OH是起主要作用的活性自由基。其次,通过溶胶-凝胶法制备了(1-x)Bi0.5Na0.5TiO3-xBiFeO3(x=0、0.3、0.5、0.7和1)纳米颗粒压电催化剂,随着BiFeO3(BFO)固溶量的增加,催化剂仍为三方相,并且带隙值逐渐减小。相对于BNT和BFO,0.5BNT-0.5BFO压电催化剂具有更合适的带隙和导带电势,催化性能也有了很大提升,在超声作用下,70 min能降解～99%的MO,速率常数达到0.0615±0.0081 min-1,分别是BNT速率常数(0.0119±0.0033 min-1)和 BFO 速率常数(0.0192±0.0026 min-1)的 5.2 倍和 3.2 倍。在 0.5BNT-0.5BFO的压电催化过程中,·O2-和·OH是起主要作用的活性自由基,根据活性氧检测实验推断·OH来源于催化剂的导带电子对H2O2的还原。最后,通过静电纺丝法制备了 0.5Bi0.5Na0.5TiO3-0.5BiFeO3纳米纤维压电催化剂,0.5BNT-0.5BFO纳米纤维比纳米颗粒的催化性能更加出色,40 min能降解～98.2%的甲基蓝(MB),速率常数达到0.0974 min-1,是0.5BNT-0.5BFO纳米颗粒对MB的降解速率常数(0.0197 min-1)的4.94倍,这是因为0.5BNT-0.5BFO纳米纤维具有更高的电荷分离效率,在超声作用下的电流密度达到～70 μA/cm2,约为0.5BNT-0.5BFO纳米颗粒的4倍。通过自由基捕获实验得出在0.5BNT-0.5BFO纳米纤维的催化过程中,h+、·O2-和·OH都起着重要作用,据此推测在超声作用下纳米纤维会产生相对于纳米颗粒更大的压电电势,h+可以在此压电电势的驱动下将OH-氧化成·OH,从而参与到0.5BNT-0.5BFO纳米纤维的催化反应中。

关键词：压电催化剂 Bi0.5Na0.5TiO3基固溶体活性氧电荷分离

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高效光解水光电极设计的研究进展（英文）

Chinese Journal of Catalysis 2018年第3期39卷 369-378页

作者： Zhiliang Wang Lianzhou Wang 昆士兰大学化学工程学院与生物工程纳米技术澳大利亚研究所纳米材料中心澳大利亚圣露西亚昆士兰4072

光电化学(PEC)分解水过程被认为是由太阳能制氢的一个有前景的路径,PEC的关键在于高效电极的设计.最近的十多年里有关材料设计、共催化剂研究和电极制造取得了重大进展,但仍存在一些关键挑战尚未解决,包括迫切所需的转化效率.作为PEC过... 详细信息

光电化学(PEC)分解水过程被认为是由太阳能制氢的一个有前景的路径,PEC的关键在于高效电极的设计.最近的十多年里有关材料设计、共催化剂研究和电极制造取得了重大进展,但仍存在一些关键挑战尚未解决,包括迫切所需的转化效率.作为PEC过程的三个关键步骤:光采集、电荷转移和表面反应,发生在很广的时间尺度(10^(–12)–10~0 s)内,如何组织好这一连串的步骤以促进各步骤间的无缝协作从而实现高效的PEC过程显得非常重要.基于高效稳定PEC光电极设计的研究进展,本文重点综述了整体考虑的三个主要标准,总结了一些基本原则和潜在的策略,尤其讨论了挑战与前景.

关键词：太阳能制氢光电极光采集电荷分离表面反应

ZnIn2S4/SnS2 3D异质结的制备及其在可见光下高效还原Cr（Ⅵ）的应用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第1期41卷 200-208页

作者：潘静文关中杰杨建军李秋叶河南大学纳米材料工程研究中心

随着印染、纺织和镀铬等行业的不断发展,含有六价铬(Cr(VI))工业废水的大量排放造成严重的环境污染,威胁着人类健康.在过去的几十年中,废水中Cr(VI)去除的方法有很多,其中包括离子交换、膜分离、化学沉淀和吸附等.然而,这些传统的方法... 详细信息

随着印染、纺织和镀铬等行业的不断发展,含有六价铬(Cr(VI))工业废水的大量排放造成严重的环境污染,威胁着人类健康.在过去的几十年中,废水中Cr(VI)去除的方法有很多,其中包括离子交换、膜分离、化学沉淀和吸附等.然而,这些传统的方法存在成本高、能耗高、效率低或者去除不彻底等缺点,阻碍了其广泛应用.在此背景下,光催化还原作为一种高效、绿色、有应用前景的Cr(VI)废水处理方法,受到越来越多科学家的关注.开发高效可见光响应光催化剂是实现光催化还原Cr(VI)应用的关键.ZnIn2S4是一种三元硫化物半导体材料,具有较强可见光吸收能力.但纯ZnIn2S4光生载流子复合严重以及可见光响应范围较窄导致其光催化性能较低.为了解决这一问题,构建异质结是一种常见的有效方法.SnS2具有合适的带隙(~2.2 eV),价格低廉,无毒且可见光吸收能力强.因此,构建ZnIn2S4/SnS2异质结有望实现高效可见光催化还原Cr(VI).本文通过简单的水热法成功制备了ZnIn2S4/SnS2三维(3D)异质结,并在可见光照射下对催化剂还原Cr(VI)性能进行了评价.实验结果显示,ZnIn2S4/SnS2 3D异质结光催化活性随着SnS2含量增加呈现先增加后减少的趋势.当SnS2与ZnIn2S4的质量比为1:10时,ZnIn2S4/SnS2 3D异质结催化还原Cr(VI)效率最高.可见光照射下反应70 min,Cr(VI)(50 mg/L)的还原效率达到100%,远高于纯ZnIn2S4和SnS2.荧光光谱分析(PL)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)显示,光生载流子分离效率和光吸收效率的增强是还原Cr(VI)性能增加的两个原因.此外,经过三个周期的循环实验,ZnIn2S4/SnS2 3D异质结催化还原Cr(VI)效率没有明显降低,表现出较好的光催化稳定性.

关键词： ZnIn2S4/SnS2三维异质结光催化还原Cr(VI) 可见光响应电荷分离光催化稳定性