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钴酸铜电极材料的可控制备及超级电容器性能研究

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钴酸铜电极材料的可控制备及超级电容器性能研究

作者：刘东升中北大学

学位级别：硕士

随着新能源产业的迅速发展,储能技术的需求也日渐迫切。超级电容器具有高功率密度、高安全性、长寿命、低成本等优点,因而在多种场景下均有很好的应用前景。但市售超级电容器能量密度较低,使得超级电容器的实际应用受到很大限制。电池... 详细信息

随着新能源产业的迅速发展,储能技术的需求也日渐迫切。超级电容器具有高功率密度、高安全性、长寿命、低成本等优点,因而在多种场景下均有很好的应用前景。但市售超级电容器能量密度较低,使得超级电容器的实际应用受到很大限制。电池型电极材料的应用有望使超级电容器在保持高功率密度的前提下,尽可能地提高其能量密度。CuCoO作为一种电池型电极材料,具有廉价、低毒、高理论比电容值等优点,有望应用于高性能的超级电容器器件。本文在可控制备优异电化学性能的CuCoO电极材料方面做了如下研究:(1)通过水热合成法在不锈钢基底上合成了形貌高度均一的CuCoO纳米线(Nanowires,NWs)和CuCoO纳米片(Nanosheets,NSs)。将CuCoO粉末从基体上刮下后制备的电极均表现出优异的电化学性能。CuCoO-NWs在1 A g的电流密度下达到了299.12 C g的比容量,并在10 A g下具有75.62%的倍率性能。相同条件下,CuCoO-NSs分别具有332.18 C g的比容量和78.46%的倍率性能。以CuCoO材料为正极、以活性炭(Activated carbon,AC)为负极组装成混合超级电容器(Hybrid supercapacitors,HSCs)。CuCoO-NWs//AC HSC在1 A g下达到了129.46 C g(0-1.75 V)的比容量,而CuCoO-NSs//AC HSC则达到了更高的134.52 C g。两HSCs均表现出优良的循环性能,经过5000次循环后,两HSCs的容量保持率分别为104.09%和104.25%。在1.01 k W kg下,CuCoO-NWs//AC HSC达到了36.16 W h kg的能量密度。而CuCoO-NSs//AC HSC则在1.03 k W kg下达到了更高的38.46 W h kg。(2)以丙三醇、异丙醇和水为混合溶剂,通过溶剂热法合成了CuCoO/CuO中空微球(Microspheres,MSs)。通过溶剂热结合后续水热法的方式合成了CuCoO/CuO纳米片(Nanosheets,NSs)。CuCoO/CuO MSs在1 A g的电流密度下,具有284.5 C g的比容量,而在10 A g时为217.0 C g。相同条件下,CuCoO/CuO NSs的比容量分别为337.6 C g和258.6 C g。以AC为负极组装成HSCs后,CuCoO/CuO MSs//AC HSC在1 A g下具有112.8 C g(0-1.7 V)的比容量。相同条件下,CuCoO/CuO NSs//AC HSC则达到了更高的145.1 C g。两HSCs均表现出良好的循环性能,在经过3000次循环后,比容量分别下降了4.8%和3.1%。在0.9 k W kg下,CuCoO/CuO MSs//AC HSC达到了28.7 W h kg的能量密度。而CuCoO/CuO NSs//AC HSC则在1.0 k W kg时达到了更高的38.8 W h kg。

关键词： CuCo2O4 电池型电极材料电化学性能超级电容器

MgCo2O4电极材料的可控制备及其超级电容器性能研究

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MgCo2O4电极材料的可控制备及其超级电容器性能研究

作者：吴润泽中北大学

学位级别：硕士

在过去的几年里,超级电容器作为一种电化学储能(Electrochemical energy storage,EES)系统因其在卫星通信系统、微电网和混合动力电动汽车中的广泛应用而受到越来越多的关注。尤其是由电池型和电容型电极构建的混合超级电容器(Hybrid su... 详细信息

在过去的几年里,超级电容器作为一种电化学储能(Electrochemical energy storage,EES)系统因其在卫星通信系统、微电网和混合动力电动汽车中的广泛应用而受到越来越多的关注。尤其是由电池型和电容型电极构建的混合超级电容器(Hybrid supercapacitors,HSCs)或非对称超级电容器(Asymmetric supercapacitors,ASCs),结合了电池型正极材料的高容量和双电层电容(Electric double layer capacitive,EDLC)负极材料的宽电压窗口优点,通常表现出优异的电化学性能。然而,电极材料结构稳定性较差和能量密度较低,可能会限制其在一些需要高倍率和长寿命储能领域的实际应用。MgCoO作为一种二元过渡金属氧化物,以其理论容量高、环境友好、相对丰富的镁天然储量等优点,是当前超级电容器领域的一个重要研究课题。在本学位论文中,我们采用不同的方法合成了具有不同结构的钴酸镁电极材料,具体研究内容如下:(1)通过在190℃进行的一次和两次溶剂热反应,分别合成了微球状MgCoO(MCO-1)和含有少量微球的纳米片状MgCoO(MCO-2)电极材料。MCO-1和MCO-2材料均具有很大的比表面积,分别为69.4和52.8 m g。MCO-2在1 A g下具有375.5 C g的比容量,并在10 A g下表现出74.9%的倍率;MCO-1在1 A g和10 A g的电流密度下,比容量分别为276.3和216.2 C g。以MCO-2(MCO-1)为正极、活性炭(Activated carbon,AC)为负极组装了HSC器件,这种HSC具有1.75 V的工作电压窗口。MCO-2//AC HSC在950.6 W kg功率密度下有着35.4 W h kg的能量密度;在8905.0 W kg的功率密度下时,能量密度仍能保持25.8 W h kg。相比之下,MCO-1//AC HSC在功率密度为1048.0 W kg时的能量密度为32.4 W h kg。在6 A g下循环6000次后,MCO-1//AC HSC和MCO-2//AC HSC的比容量都未发生衰减。(2)采用简单的水热法在不锈钢片表面生长了MgCoO纳米片(Nanoflakes,NFs)和MgCoO纳米线(Nanowires,NWs)电极材料。这两种MgCoO材料均具有介孔结构,电化学测试证明了它们具有电池型电极材料的特性。从钢片上剥离下来的MgCoO NFs粉末在1 A g时表现出424.98 C g的高比容量;相同电流密度下,MgCoO NWs的比容量为351.17 C g。由MgCoO NFs(NWs)和AC作为正、负极组装了ASC器件。MgCoO NFs//AC ASC具有优异的电化学性能,例如高达146.10 C g的比容量;在6 A g下循环5000次后容量保持率为108.28%的长寿命循环稳定性;在1012.80 W kg的功率密度下具有41.10 W h kg的高能量密度。基于MgCoO NWs组装的ASC器件在1063.16 W kg功率密度下的能量密度为36.97 W h kg。(3)通过在140℃水热反应9 h和随后的煅烧处理,成功地在泡沫镍骨架上生长了MgCoO NWs和微立方体(Micro-cubes,MCs)。在这种合成方法中,当制备工作电极时不再需要添加导电剂和粘结剂。在工作电极制造过程中。当电流密度从1增加到10 A g时,MgCoO NWs@NF表现出389.0 C g的比容量以及86.2%的倍率;相同条件下,MgCoO MCs@NF则具有273.2 C g和64.4%的倍率。以活性炭AC为负极组装的HSC进一步揭示了这种电极材料的优势:在6 A g下循环5000次后,MgCoONWs@NF//AC HSC表现出良好的长期循环稳定性,容量没有任何衰减;并且在功率密度为958.1 W kg时能量密度达到37.9 W h kg;MgCoO MCs@NF//AC HSC在887.2W kg时的能量密度为30.4 W h kg。

关键词： MgCo2O4 超级电容器电池型电极材料电化学性能

MnCo2O4.5电极材料的可控合成及其超级电容器性能研究

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MnCo2O4.5电极材料的可控合成及其超级电容器性能研究

作者：杜旭明中北大学

学位级别：硕士

超级电容器作为一种具有高功率密度和优异的循环稳定性电化学储能装置,在过去几十年中受到了日益重视,然而其较低的能量密度通常限制了超级电容器的广泛应用。电极材料的电化学性能是影响超级电容器电荷存储能力的一个重要因素。因此,... 详细信息

超级电容器作为一种具有高功率密度和优异的循环稳定性电化学储能装置,在过去几十年中受到了日益重视,然而其较低的能量密度通常限制了超级电容器的广泛应用。电极材料的电化学性能是影响超级电容器电荷存储能力的一个重要因素。因此,发展高性能的电极材料对超级电容器的实际应用具有重要意义。锰钴氧化物(Mn CoO、Co MnO和Mn CoO)具有较好的氧化还原活性、较高的理论比容量、丰富的原材料来源和生态友好特性,是一种很有前景的超级电容器电极材料。本论文旨在设计和合成具有优异电化学性能的Mn CoO电极材料,具体研究内容如下:(1)以不锈钢片(Stainless-steel foil,SSF)为基底材料,通过简单的水热法制备出结构均匀的多孔Mn CoO纳米线(Nanowires,NWs)和准立方体(Quasi-cubes,QCs),并研究了水热反应温度对Mn CoO微观结构的影响。从SSF上剥离的Mn CoO NWs在1 A g时的比容量达到248.62 C g,在8 A g时的比容量为179.43C g;而QCs的比容量分别为177.19和111.73 C g。以Mn CoONWs(QCs)作正极、活性炭(Activated carbon,AC)作负极,组装混合超级电容器(Hybrid supercapacitor,HSC)。Mn CoO NWs//AC HSC的最大比容量可达到116.95 C g;经过5000次连续充放电循环后仅造成3.56%的比容量损失。Mn CoO NWs//AC HSC在功率密度为782.08 W kg时的能量密度可达到25.41 W h kg,而基于准立方体的HSC器件在843.34 W kg时仅为20.54 W h kg。(2)采用水热工艺和后续煅烧处理,在泡沫镍基底上直接生长了多孔Mn CoONWs。通过改变尿素用量获得了粒子组成的Mn CoO薄膜(Films)。这些无粘结剂型Mn CoO@NF电极具有电池型电极材料的电化学特征,表现出优异的电化学性能。特别是Mn CoO-NWs@NF在1 A g时比容量达到了288.47 C g,在10 A g时其倍率为78.07%。此外,以Mn CoO-NWs@NF(Mn CoO-film@NF)作正极、活性炭AC作为负极制备混合超级电容器,其工作电压窗口可达到1.7 V。Mn CoO-NWs@NF//AC HSC在914.28 W kg的功率密度下能量密度可以达到29.57 W h kg;当功率密度提高到8.24 k W kg时,仍能保持20.82 W h kg的能量密度。此外,在6 A g的高电流密度下,Mn CoO-NWs@NF//AC HSC和Mn CoO-film@NF//AC HSC经过连续6000次循环后只观察到较小的比容量衰减,显示出优异的循环稳定性。(3)在异丙醇、甘油和去离子水的混合溶剂中,通过溶剂热法制备了表面包裹有纳米薄片的Mn CoO微球(Microspheres,MSs)。Mn CoO MSs比表面积高达156.85 m g。在1 A g的电流密度下比容量达到287.02 C g;并且倍率优异,在8 A g时仍可保持73.3%的比容量。以Mn CoO MSs为正极、AC为负极,组装了电压窗口可达0～1.75 V的HSC器件。该Mn CoO MSs//AC HSC器件具有卓越的循环稳定性,在6 A g下连续充放电5000次后,其比容量维持在初始值的103.04%。另外,该HSC在959.35 W kg的功率密度下,最大能量密度达到30.33 W h kg;并当功率密度增至8.72 k W kg时,其能量密度仍可保持19.99 W h kg。

关键词： MnCo2O4.5 电池型电极材料电化学性能混合超级电容器

镍基层状双氢氧化化物材料的制备及其电化学性能的研究

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镍基层状双氢氧化化物材料的制备及其电化学性能的研究

作者：刘佳宝河北工业大学

学位级别：硕士

超级电容器由于快速充放电和循环寿命良好等特点而成为具有发展潜力的储能装置之一。在超级电容器电极材料方面,类水滑石材料中镍基层状双氢氧化物因其较高的比容量和化学稳定性等优点取得了积极的进展。基于此,本文采用水热法在泡沫镍... 详细信息

超级电容器由于快速充放电和循环寿命良好等特点而成为具有发展潜力的储能装置之一。在超级电容器电极材料方面,类水滑石材料中镍基层状双氢氧化物因其较高的比容量和化学稳定性等优点取得了积极的进展。基于此,本文采用水热法在泡沫镍基底上分别制备了镍锰层状双氢氧化物(NiMn-LDHs)和镍钴层状双氢氧化物(NiCo-LDHs)两种电极材料。通过调控反应温度、时间、金属盐比例、沉淀剂尿素浓度及模板剂的种类和数量等因素来探究NiMn-LDHs和NiCo-LDHs的形貌、结构和电化学性能。NiMn-LDHs(NM)电极材料通过水热法被合成在泡沫镍基底上。研究发现,当镍锰金属离子盐在140℃反应8 h,沉淀剂是总金属盐离子浓度4倍条件时,制备的NM样品性能良好:在1 A·g显示比容量为443.80 C·g。用NM与活性炭(AC)组成NM//AC混合超级电容器(HSC)在800.02 W·kg功率密度下,展现的能量密度为34.24 Wh·kg。通过水热法调控了NiMn-LDHs材料的形貌结构及其电化学性能。依次探究了十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、聚乙烯醇(PVA)和十二烷基硫酸钠(SDS)的用量对NM材料性能的影响,当其浓度分别为5 g·L、5 g·L、7.5 g·L和5 g·L时,在1 A·g下,得到的材料的电容值依次为629.80 C·g、692.80C·g、479.00 C·g和590.90 C·g;10 A·g下2000次充放电后容量分别保持了79.80%、81.30%、79.65%和65.40%。此外,将PVP模板剂制备的样品(NM-P)和AC组装成NM-P//AC HSC,在1 A·g时HSC的比容量为271.81 C·g;HSC的功率密度为798.41 W·kg时,表现出57.71Wh·kg的高能量密度;即便在7799.61 W·kg高功率密度时,HSC仍传输42.04 Wh·kg的能量密度。通过水热法在泡沫镍上制备了NiCo-LDHs(NC)材料,经考察发现,120℃反应8 h,沉淀剂浓度是总金属盐离子4倍时,制备的样品性能良好:在1 A·g显示出555.44 C·g的比容量;在10 A·g下2000次充放电后比容量保持了82.53%。且采用CTAB作为模板剂得到的样品(NC-C)性能最优:在1 A·g下比容量为755.24 C·g;在10 A·g下2000次循环后比容量保持了88.23%;NC-C和AC组装的NC-C//AC HSC在799.84 W·kg的功率密度下保持了48.34 Wh·kg的能量密度。即便在7998.91W·kg的高功率密度条件下NC-C//AC HSC仍显示了32.74 Wh·kg的能量密度。

关键词：混合超级电容器镍基层状双氢氧化物软模板法电池型电极材料

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钴酸铜电极材料的制备及超级电容器性能研究

钴酸铜电极材料的制备及超级电容器性能研究

作者：孙家乐中北大学

学位级别：硕士

超级电容器,一种新兴的储能设备,凭借其功率密度高、充放电时间短、循环能力佳、安全可靠等优势,在柔性可穿戴电子和混合动力电动汽车等方面有着巨大的应用潜力。但是不理想的能量密度使得超级电容器的发展陷入瓶颈期。电极材料作为影... 详细信息

超级电容器,一种新兴的储能设备,凭借其功率密度高、充放电时间短、循环能力佳、安全可靠等优势,在柔性可穿戴电子和混合动力电动汽车等方面有着巨大的应用潜力。但是不理想的能量密度使得超级电容器的发展陷入瓶颈期。电极材料作为影响超级电容器性能最显著和最直接的因素,研发出性能优越的电极材料是解决该问题的有效举措。CuCoO电极材料因其理论比容量高、环境友好、价格低廉激起了人们广泛的研究热情。本文旨在合成具有优异电化学性能的CuCoO电极材料,主要工作如下:(1)在120 ℃下水热反应15 h,然后在300 ℃下煅烧1 h后制备出新颖的束状CuCoO电极材料。BET测试结果显示束状CuCoO具有114.36 m g的比表面积和10.99 nm的平均孔径。进一步探索了水热温度对产物形貌和尺寸的影响。电化学测试结果显示:束状CuCoO在1 A g下的比容量为303.22 C g,倍率为69.7%(在10 A g),5 A g下运行5000次连续充放电后,容量保持在71.8%。以AC为负极,束状CuCoO为正极装配成混合超级电容器,该器件在1 A g下比容量为152.25 C g。在944.63 W kg的功率密度下,能量密度为39.95 W h kg。(2)采用简单的溶剂热法在无水乙醇体系中制备出CuCoO微米棒前驱体,在350 ℃下煅烧2 h后得到中空CuCoO微米管结构,并进一步探索了反应温度对产物形貌的影响。CuCoO微米管在1 A g下的比容量为393.66 C g,在10 A g下的倍率为77.7%。与AC装配而成的混合超级电容器在功率密度为912.10 W kg时,具有32.49 W h kg的能量密度。在5 A g下运行5000次充放电后,容量有少许的下降(保持率96.6%)。(3)在120 ℃下水热反应6 h,然后在450 ℃下煅烧1 h后合成出金银花状CuCoO/Cu O复合材料,同时探索了尿素用量对样品形貌和尺寸的影响。金银花状CuCoO/Cu O复合材料的比表面积为36.09 m g,在1 A g下具有350.69 C g的比容量。5 A g下运行5000次充放电后,容量稳定在96.2%。与AC装配而成的混合超级电容器在功率密度为800.27 W kg时,其能量密度高达41.76 W h kg。

关键词： CuCo2O4 电池型电极材料电化学性能混合超级电容器

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镍钴锰化合物的多金属协同储能性能研究

镍钴锰化合物的多金属协同储能性能研究

作者：朱宇莹中国计量大学

学位级别：硕士

混合型超级电容器将电池型电极和电容型电极用作器件的两个电极,结合了电池和超级电容器两种储能器件的优点,有望实现兼具高比能量和高比功率的电荷储存性能,因而在电动车、高功率电能存储和输出器件、便携电子设备等领域具有广阔的应... 详细信息

混合型超级电容器将电池型电极和电容型电极用作器件的两个电极,结合了电池和超级电容器两种储能器件的优点,有望实现兼具高比能量和高比功率的电荷储存性能,因而在电动车、高功率电能存储和输出器件、便携电子设备等领域具有广阔的应用前景。但混合超级电容器的应用仍然面临电池型电极与电容型电极性能的匹配问题,即电池型材料较低的倍率性能和循环稳定性严重影响与电容型电极的协同使用。因此,开发高性能电池型材料是推进混合超级电容器应用的前提和基础。本论文以镍钴锰基电池型化合物为研究对象,利用镍、钴和锰多金属组元的电化学协同作用优化电池型电极材料的整体性能,旨在实现兼具高比容量、倍率性能和循环稳定性的电荷储存性能。具体研究内容如下:首先,研究了α相镍钴锰氢氧化物多金属组元间的电化学协同储能性能。采用一步水热法制备α相镍钴锰三金属氢氧化物,通过调控锰组元的含量优化氢氧化物电荷储存性能。同时对比了α相镍钴锰氢氧化物与单金属和双金属α相氢氧化物的性能,阐明了镍、钴和锰的成分设计对α相氢氧化物的电荷储存性能的影响。结果表明:钴和锰的加入显著地提高α相氢氧化物的比容量,而且钴元素改善了α相氢氧化物的倍率性能和循环稳定性。α相NiCoMn-OH在1A?g电流密度的比容量为757 C?g,电流密度升高至50 A?g时,比容量仍能保持369 C?g。α相NiCoMn-OH和还原石墨烯组装的混合超级电容器具有219C?g的比容量及12000次的循环寿命。显然,基于镍、钴和锰之间的电化学协同作用,α相镍钴锰氢氧化物实现了兼具较高比容量、倍率性能和循环稳定性的电荷储存性能。其次,研究了镍钴锰硫化物多金属之间的电化学协同储能性能。通过阴离子交换反应将上述的α相镍钴锰氢氧化物转化成镍钴锰硫化物,通过调控锰含量研究了锰对镍钴硫化物电化学性能的影响,并获得了比镍钴硫化物更高的比容量。镍钴锰硫化物在1 A?g的电流密度下达到658 C?g的比容量;镍钴锰硫化物和还原石墨烯组装的混合超级电容器经过3000次循环保留94%的比容量。在此基础上,采用一步水热法合成多孔镍钴锰硫化物,包括单金属、双金属和不同锰含量三金属硫化物。通过对比镍钴锰三金属硫化物、单金属和双金属硫化物的电荷储存性能,研究了镍、钴和锰之间的电化学协同作用。结果显示:镍钴锰硫化物具有比单金属和双金属硫化物更高的比容量,在电流密度1 A?g下获得660 C?g的比容量;同时具有良好的循环稳定性;镍钴锰硫化物和还原石墨烯组装的混合超级电容器经过6000次循环仍保持87%的比容量。

关键词：混合型超级电容器镍钴锰基化合物电化学协同储能性能电池型电极材料

多孔硫化镍中空亚微球的制备及其超电容性能研究

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湖南工业大学学报 2019年第5期33卷 92-98页

作者：朱裔荣潇如吴尚霖李敬迎姚俊军李林硕湖南工业大学冶金与材料工程学院湖南株洲412007 湖南工业大学机械工程学院湖南株洲412007

以四水合乙酸镍为原料、硫代乙酰胺为沉淀剂和硫源,采用一步溶剂热法合成了介孔富有的多孔NiS中空亚微球。并采用XRD、FESEM、EDS、TEM、HRTEM、SAED、XPS和氮气吸脱附测试以及循环伏安(CV)、恒流充放电、交流阻抗等进行了材料表征和电... 详细信息

以四水合乙酸镍为原料、硫代乙酰胺为沉淀剂和硫源,采用一步溶剂热法合成了介孔富有的多孔NiS中空亚微球。并采用XRD、FESEM、EDS、TEM、HRTEM、SAED、XPS和氮气吸脱附测试以及循环伏安(CV)、恒流充放电、交流阻抗等进行了材料表征和电化学性能测试。研究结果表明,所合成的NiS为介孔富有的多孔中空亚微球结构,且其尺寸大小较为均匀,壳层较薄。这种独特的多孔中空结构使得其作为超级电容器电池型正极材料时表现出优异的电化学性能:3A·g^-1电流密度下的比容量值为155.4mA·h·g^-1,20A·g^-1电流密度下的比容量值仍然保持在92.9mA·h·g^-1,倍率容量保持率为59.8%,且在5A·g^-1电流密度下5000次循环后比容量仍可达115.3mA·h·g^-1,初始容量保持率为85.0%。

关键词：超级电容器 NiS 中空亚微球电池型电极材料

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锌离子混合超级电容器电极材料研究进展

山东化工 2024年第5期53卷 57-59,63页

作者：陈青清刘亚强商丘师范学院电子电气工程学院河南商丘476000

锌离子混合超级电容器兼具了锌离子电池的高能量密度与超级电容器的高功率密度和高循环稳定性的优点,在便携式电子设备和电动汽车领域具有极高的应用前景。本文介绍了锌离子混合超级电容器的工作原理,全面系统梳理了碳材料(活性炭、多... 详细信息

锌离子混合超级电容器兼具了锌离子电池的高能量密度与超级电容器的高功率密度和高循环稳定性的优点,在便携式电子设备和电动汽车领域具有极高的应用前景。本文介绍了锌离子混合超级电容器的工作原理,全面系统梳理了碳材料(活性炭、多孔碳、碳纳米管、石墨烯、生物质衍生碳和MOFs/COFs衍生碳)和赝电容材料(二氧化钌和MXene基材料)等电容型电极材料的储锌能力,归纳了金属锌、锰基氧化物和钒基氧化物等电池型电极材料的研究进展,指出高性能锌离子混合超级电容器电极材料目前所面临的挑战及未来的发展方向。

关键词：锌离子混合超级电容器电容型电极材料电池型电极材料电化学性能