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中国科学:化学 2023年第9期53卷 1684-1698页

作者：周建军潘凡朱云庆王传义赵进才陕西科技大学环境科学与工程学院西安710021 中国科学院化学研究所北京100190

硝酸盐污染已经成为我国乃至全世界重点关注的环境问题,水体环境中硝酸盐的积累会严重危害到人类健康.电化学硝酸盐还原技术由于能够选择性地将硝酸盐转化为N2从而降低水中总氮浓度,具有突出优势和广泛的应用前景.在电化学硝酸盐还原反... 详细信息

硝酸盐污染已经成为我国乃至全世界重点关注的环境问题,水体环境中硝酸盐的积累会严重危害到人类健康.电化学硝酸盐还原技术由于能够选择性地将硝酸盐转化为N2从而降低水中总氮浓度,具有突出优势和广泛的应用前景.在电化学硝酸盐还原反应过程中,催化剂的催化性能决定反应速率和产物选择性,设计和开发高效的催化剂是硝酸盐还原领域的关键,且发展迅速,但在新型催化剂的设计和合成策略方面仍然缺乏综述报道.本文结合最新的研究实例,总结了电催化硝酸盐还原催化剂和高性能反应系统的最新研究进展,论述了电催化硝酸盐还原机理、高效电催化剂的合成策略和电催化脱氮系统的设计,并从工程实践的角度讨论了电化学技术去除水体中硝酸盐的未来方向和研究重点.

关键词：硝酸盐污染电化学硝酸盐还原电催化剂电化学脱氮

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腐殖酸、单宁酸对Co-Ti电极去除水中硝酸盐氮的影响研究

腐殖酸、单宁酸对Co-Ti电极去除水中硝酸盐氮的影响研究

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作者：杨梦茜南京大学

学位级别：硕士

硝酸盐污染已成为一个严重的全球性问题,威胁着人类健康和生态系统。电化学还原法是一种节能和环境友好的去除水中硝酸盐的技术。近年来,非贵金属电催化剂因其成本低、活性高、应用潜力大等优点在硝酸盐还原领域受到越来越多的关注。研... 详细信息

硝酸盐污染已成为一个严重的全球性问题,威胁着人类健康和生态系统。电化学还原法是一种节能和环境友好的去除水中硝酸盐的技术。近年来,非贵金属电催化剂因其成本低、活性高、应用潜力大等优点在硝酸盐还原领域受到越来越多的关注。研究工作主要集中于电极材料的制备,对其在环境治理领域的应用及稳定性影响的研究较少。尤其对于实际废水的复杂介质条件,还未有系统研究,从而限制了该技术的规模化应用。本论文针对“热解法”制备的电极表面物质容易脱落的缺陷,通过电沉积法制备Co-Ti电极,在优化制备方法的基础上,评价了Co-Ti电极的脱氮性能,并使用腐殖酸(HA)和单宁酸(TA)作为模型物模拟废水中的溶解性有机物,考察其对Co-Ti电极去除水中硝酸盐的影响,为电化学脱氮技术的应用提供支撑。主要内容和结论如下:对比了硝酸(HNO)、草酸(HCO)、硫酸(HSO)对Ti基底的预处理方法,考察了电沉积制备参数对电极电化学活性的影响。发现硝酸盐还原的限速步骤为电极表面电荷转移过程,而Ti基底经HNO、HCO、HSO处理后,其电荷转移电阻分别为463.3 ohm、434.7 ohm、102.0 ohm,说明采用HSO预处理有利于硝酸盐在电极表面进行电荷转移,电流密度为30 mA cm下制备出的Co-Ti电极具有最高的NO-N去除率(92.80%)和TN去除率(15.79%),该结果与已报道的性能优异的CoO-Ti电极的性能相当。分别考察了HA和TA对Co-Ti电极去除硝酸盐的影响,发现HA吸附于电极表面,使电极表面电荷转移电阻增加了94.60%,从而使NO-N、TN去除率和NH-N生成率分别降低了10.22%、10.97%和10.17%。Cl的存在促进了HA在电极表面的吸附,使得更多表面活性位点被覆盖,电极表面电荷转移电阻增大了156.90%,使NO-N去除率的降低了53.75%。Cl在阳极产生的自由氯将NH-N完全氧化。TA对NO-N和TN去除影响较小,Cl的存在对NO-N的去除没有显著影响,由于产生的自由氯氧化NH-N,使得TN去除率增加了47.93%。显著降低的TOC表明,部分TA被自由氯氧化,对NH-N氧化形成竞争,从而导致NH-N的残留(9.59%)。HA、TA、以及HA+Cl、TA+Cl四种体系中,电极在重复使用五次后NO-N和TN去除率没有显著降低,表明其影响不会产生累积作用。此外,两种有机物都会加剧电极上Co的溶出,在HA和TA分别影响下,Co溶出由0.03 mg L左右分别增加至0.41 mg L和0.75 mg L。尽管这种溶出在短时间内对电极稳定性没有显著影响,但其导致溶液中金属含量的提高,是电化学去除硝酸盐氮需要关注的问题。

关键词：电化学脱氮 Co-Ti电极腐殖酸单宁酸

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针状Co3O4自支撑电极的制备及其电化学还原硝酸盐的研究

针状Co3O4自支撑电极的制备及其电化学还原硝酸盐的研究

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作者：付婧湖南大学

学位级别：硕士

水生生态系统和饮用水的硝酸盐污染破坏了全球氮循环,并对人类健康和环境构成威胁。美国国家工程院已将改变氮循环视为一项重大挑战,而减少人类对其的影响则需要对硝酸盐污染进行修复。为了促进氮循环的平衡,人们对硝酸盐的各种物理、... 详细信息

水生生态系统和饮用水的硝酸盐污染破坏了全球氮循环,并对人类健康和环境构成威胁。美国国家工程院已将改变氮循环视为一项重大挑战,而减少人类对其的影响则需要对硝酸盐污染进行修复。为了促进氮循环的平衡,人们对硝酸盐的各种物理、生物和化学处理方法进行了长期的研究。与这些传统方法相比,电催化硝酸盐还原是一种利用电力去除硝酸盐而不产生二次废液流的有前途的方法,不需要氢气或其他还原剂,污染物可以通过在阴极表面的直接或间接途径获得电子从而被还原去除。电极材料的组成和形貌是电化学反应系统中最重要的一部分,是实现电化学脱氮的关键参数。一般以Pd为代表的贵金属基电极对硝酸盐氮的去除具有较高的活性和选择性,但其低储存量和高成本限制了这类电极在废水处理中的应用。因此,研究高性能的无贵金属电极是近年来电化学脱氮的一个热点。例如CoO、Ti O和FeO等不含贵金属的氧化物兼具高稳定性和选择性。其中,CoO由于在硝酸盐氮的去除方面具备较高的反应活性和选择性而收获了广泛关注。但它的常规合成方法一般较为复杂,且大部分获得的CoO为颗粒状或膜状。具有特定形状的电催化剂,例如纳米棒、纳米片和针状结构等,与颗粒形状或薄膜状的催化剂相比具有更高的电化学活性。本研究中,具有三维网状结构的钴泡沫(CF)由于其较大的比表面积而被选为电极的候选材料,并研究针状CoO通过固液反应和随后的热解过程直接在钴泡沫表面生长,获得了一种自CoO/CF支撑电极材料,随后对制备的电极材料用于电化学脱氮的性能进行了全面评估,同时深入讨论了煅烧温度、电流密度、反应初始硝酸根浓度、溶液酸碱度和氯离子投加浓度对电化学还原硝酸盐氮的影响。研究结果显示,硝酸盐的反应速率和去除效率均与电流密度成正相关,在电流密度为7.5 m A/cm时,硝酸盐几乎能达到全部去除。阴极脱氮的反应速率和能耗受溶液初始p H值影响较小,但会随着初始硝酸盐浓度的升高逐渐降低,氨氮的生成率降低且氮气的选择性提升,去除率虽略有降低,总体仍处于比较高去除率范围内。证明合成的电极材料具有较宽的酸碱度和硝酸盐工作浓度范围。此外,氯离子浓度的影响实验结果表明,随着氯离子的浓度逐渐增加,硝酸盐氮的去除率和反应速率、亚硝酸盐氮生成率、氨氮生成率均逐渐降低,由于活性氯作媒介促使的间接氧化作用,导致产物的氮气选择性增加,整个反应的能耗增加。因此,综合上述对于还原过程影响因素的影响力进行排序,依次为电流密度、氯离子投加量、初始p H值、初始硝酸根浓度。与直接煅烧法和常规压片法制备的CoO电极对比,由于独特的针状结构以及CoO与高导电泡沫钴之间的紧密接触,制备的CoO/CF-600电极表现出更为优秀的还原硝酸盐氮的电化学性能,在5 m A/cm电流密度和1500 mg/L初始氯离子浓度下,当硝酸根初始浓度为50 mg/L时,其提供了高的硝酸盐氮去除效率(72.9%)和氮气选择性(96.2%)。此外,循环伏安法和电化学阻抗谱证实了电化学脱氮CoO/CF电极材料经过10次循环测试后仍能保持其电化学性能。总体而言,本研究可能为制备具有特定结构的自支撑复合电极用于电化学脱氮开辟一条途径。

关键词：针刺状Co3O4 自支撑电极钴泡沫电化学脱氮反应机理

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