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卟啉直接退火制备M-N-C催化剂与电催化氮气还原

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合成化学 2024年

作者：李启龙朱卫华梁旭江苏大学化学化工学院

氨气是一种理想的能量载体，但传统伯恩-哈珀合成方法条件苛刻，催化剂价格昂贵。电催化氮气还原是一种重要的氮化学转化方法，有望解决氨合成过程中的能源浪费和环境问题。M-N-C型催化剂以其丰富的活性位点和极高的原子利用率被广泛应... 详细信息

氨气是一种理想的能量载体，但传统伯恩-哈珀合成方法条件苛刻，催化剂价格昂贵。电催化氮气还原是一种重要的氮化学转化方法，有望解决氨合成过程中的能源浪费和环境问题。M-N-C型催化剂以其丰富的活性位点和极高的原子利用率被广泛应用于此领域。本文以四苯基卟啉自由碱为关键前驱体，利用中温直接退火，并引入不同金属离子，得到多例全新M-N-C型催化剂，并利用SEM、XRD和XPS等手段对材料结构进行了详细表征。研究表明，在体系中引入Fe离子，退火温度为700 ℃时，表现出最优异的电化学催化性能，NH3产率为12.7μg/(mg·h)，Faraday效率为37.5%，且在长时间电解和多次循环使用中表现出优异的电化学稳定性，优于目前报道的多数M-N-C型催化剂。

关键词：卟啉 M-N-C催化剂氮气还原电化学催化电化学稳定性

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成果荟萃

高科技与产业化 2024年第2期30卷 76-88页

01来源:物理研究所物理所提出“时空同步”固体电解质界面构建策略基于中性水系电解液的水系锂离子电池,因固有的高安全性、环境友好性、易于制造等优点而备受关注。然而,水分子极为有限的电化学稳定性窗口以及在超出窗口后负极界面处... 详细信息

01来源:物理研究所物理所提出“时空同步”固体电解质界面构建策略基于中性水系电解液的水系锂离子电池,因固有的高安全性、环境友好性、易于制造等优点而备受关注。然而,水分子极为有限的电化学稳定性窗口以及在超出窗口后负极界面处严重的析氢反应(HER),限制了高压水系电池的发展,进而限制了水系电池的能量密度。

关键词：水系锂离子电池固体电解质界面物理研究所电化学稳定性能量密度析氢反应时空同步环境友好性

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聚合物电解质化学与电化学稳定性的研究

科技通报 2000年第5期16卷 347-350页

作者：余晴春黄海燕吴益华上海交通大学化学系上海200240

运用 IR、DSC和电化学测试等手段 ,对 PVB+L i Cl O4 +PC组成的聚合物电解质的化学和电化学稳定性作了初步的研究 .本实验制备的聚合物电解质在 2 50℃以下的温度范围内 ,具有较好的热稳定性 .由 Pt/PVB+L i Cl O4 +PC/L i组成的测试电... 详细信息

运用 IR、DSC和电化学测试等手段 ,对 PVB+L i Cl O4 +PC组成的聚合物电解质的化学和电化学稳定性作了初步的研究 .本实验制备的聚合物电解质在 2 50℃以下的温度范围内 ,具有较好的热稳定性 .由 Pt/PVB+L i Cl O4 +PC/L i组成的测试电池的开路电压为 2 .3V(vs.L i+ /L i) ,并随时间延长而减小 .聚合物电解质阳极过程的稳定性受到阴离子氧化电位的限制 ,在 0～ 4 .2 V(vs.L i+ /L i)之间 ,保持较好的电化学稳定性 .

关键词：聚合物电解质化学稳定性电化学稳定性制备

NASICON型固态电解质LATP电化学性能及稳定性

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电源技术 2023年第1期47卷 32-36页

作者：贾雪莹刘兴亮张路遥汪伟伟杨茂萍合肥国轩高科动力能源有限公司安徽合肥230011

NASCION型磷酸钛铝锂Li_(1+x)Al_(x)Ti_(2-x)(PO_(4))_(3)(LATP)作为一种低成本、高锂离子电导特性的无机固态电解质材料,在高能量密度、高安全性的锂电池领域有着良好的应用前景。基于LATP固态电解质在正极材料及隔膜包覆领域的潜在应... 详细信息

NASCION型磷酸钛铝锂Li_(1+x)Al_(x)Ti_(2-x)(PO_(4))_(3)(LATP)作为一种低成本、高锂离子电导特性的无机固态电解质材料,在高能量密度、高安全性的锂电池领域有着良好的应用前景。基于LATP固态电解质在正极材料及隔膜包覆领域的潜在应用,对其电化学性能及充放电结构变化过程进行全面评价。结果表明,LATP在锂离子电池体系中循环稳定性较差,充放电循环容量迅速衰减,导致这一现象的原因在于,LATP储锂容量的主要贡献来源于Ti^(4+)/Ti^(3+)的价态变化,但是该过程并不完全可逆,使得储锂容量骤降。同时,LATP会与电解液中含氟组分反应生成TiF3,使得Ti^(3+)向电解液中溶出。但是,在循环后LATP导电性有所增强,可能得益于材料表面形成的电子导电层,该特性将有助于其在正极材料表面包覆应用领域的性能发挥。因此,针对LATP在实际电池体系中的应用开发,未来仍需评估LATP结构变化对电池性能的影响,在充分发挥优势的基础上,进一步研究改善其电化学稳定性。

关键词：锂离子电池固态电解质 LATP 电化学稳定性

超薄蛭石纳米片基人工界面层调控Zn^(2+)离子通量助力高性能锌金属负极

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Science Bulletin 2023年第12期68卷 1283-1294,M0004页

作者：李建文周双孟欣雨陈逸宁傅纯雁 Alireza Azizi 赵晓光解维闵常智潘安强 School of Materials Science and Engineering Key Laboratory of Electronic Packaging and Advanced Functional Materials of Hunan ProvinceCentral South UniversityChangsha 410083China School of Minerals Processing and Bioengineering Central South UniversityChangsha 410083China

水系锌离子电池因其成本低、安全性高成为了近年来的研究热点,然而循环过程中的枝晶生长和界面腐蚀等问题严重限制了此类电池的实际应用。本文利用超薄蛭石纳米片(Vermiculite sheets,VS)在锌金属负极表面制备了具有核壳结构的多功能离... 详细信息

水系锌离子电池因其成本低、安全性高成为了近年来的研究热点,然而循环过程中的枝晶生长和界面腐蚀等问题严重限制了此类电池的实际应用。本文利用超薄蛭石纳米片(Vermiculite sheets,VS)在锌金属负极表面制备了具有核壳结构的多功能离子整流器(Ionrectifier,IRT)人工界面层.其中,疏水性聚偏二氟乙烯(PVDF)外壳能够将H_(2)O从锌负极表面驱离,赋予其优异的抗腐蚀效率(94.8%);VS内核的天然负电层间能够促进Zn^(2+)的迁移动力学(t_(+)=0.79)和密实沉积.结果表明,锌负极的电化学稳定性和沉积一致性大大提高,即使在高电流密度(3mA cm^(-2))下,IRT保护下的锌负极仍能稳定工作1600小时以上,并获得2400mAh cm^(-2)的累积放电容量.同时,利用该人工界面层组装的Zn//NH_(4)V_(4)O_(10)软包电池在1Ag^(-1)下循环150圈后的容量保持率高达94.3%.这种低成本、高效率的负极界面改性策略为水系电池的商业化提供了可能。

关键词：锌负极锌离子电池电化学稳定性放电容量整流器软包电池循环过程锌金属

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固态电池中的正极/电解质界面性质研究进展

材料工程 2022年第11期50卷 46-62页

作者：张安邦汪晨阳赵尚骞常增花王建涛有研科技集团有限公司国家动力电池创新中心北京100088 国联汽车动力电池研究院有限责任公司北京100088 北京有色金属研究总院北京100088

锂离子电池是便携式电子产品、电动汽车和智能电网的理想电源。目前使用有机液体电解质的锂离子电池仍然存在安全问题和寿命不足的问题,而使用不燃的固态电解质的固态电池有望解决这些问题。从原理上讲,不燃的固体电解质可以从根本上防... 详细信息

锂离子电池是便携式电子产品、电动汽车和智能电网的理想电源。目前使用有机液体电解质的锂离子电池仍然存在安全问题和寿命不足的问题,而使用不燃的固态电解质的固态电池有望解决这些问题。从原理上讲,不燃的固体电解质可以从根本上防止电池的燃烧和爆炸,并且只允许锂离子在固体电解质中传输,可以减少副反应的发生。近年来,随着几种高离子电导率的固态电解质的出现,锂离子在固态电解质中的传输不再是瓶颈。然而,固态电池中各种固态成分具有不同的化学/物理/力学性能,因此在固态电池中存在多种类型的界面,包括松散的物理接触、晶界、化学和电化学反应界面等,这些都可能增加界面离子传输阻力。而正极材料与电解质之间的界面反应尤其复杂,深入理解这些复杂的正极侧界面及其反应特点是实现实用高比能固态电池的必要条件。因此,本文主要回顾了近年来在探索和理解正极/电解质界面上的工作,总结了固态电池中典型的正极侧界面类型及其各自独特的反应特征。

关键词：固态电池正极/电解质界面化学稳定性电化学稳定性界面改性

双锂盐凝胶复合电解质的制备及其在锂金属电池中的应用

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无机材料学报 2023年第7期38卷 785-792,I0001,I0002页

作者：郭宇翔黄立强王刚王宏志东华大学材料科学与工程学院纤维材料改性国家重点实验室上海201620 同济大学材料科学与工程学院车用新能源研究院上海201804

锂金属具有理论比容量高、还原电位低及储量高等优势,是高能量密度锂离子电池的理想负极材料之一。然而,传统的液态电解质与锂金属的不相容性极大地限制了其应用。本研究采用原位聚合的方法,开发了一种与锂金属负极相容性良好的凝胶复... 详细信息

锂金属具有理论比容量高、还原电位低及储量高等优势,是高能量密度锂离子电池的理想负极材料之一。然而,传统的液态电解质与锂金属的不相容性极大地限制了其应用。本研究采用原位聚合的方法,开发了一种与锂金属负极相容性良好的凝胶复合电解质(Gel Complex Electrolyte,GCE)。向该电解质中引入的双锂盐体系可与聚合物组分共同作用,拓宽了电解质的电化学窗口(5.26 V,商用电解液的电化学窗口为3.92 V),并能够获得较高的离子电导率(30℃,1×10^(–3)S·cm^(–1))。锂金属负极表面的形貌表征及元素分析结果显示,在双锂盐体系的作用下,GCE表现出对锂金属明显的保护效果,锂金属负极的体积效应及枝晶生长得到了明显抑制。同时,匹配商业磷酸铁锂(LiFePO4)正极材料组装的锂金属全电池也展现出优异的循环稳定性和良好的倍率性能,在25℃下以0.2C(1C=0.67 mA·cm^(–2))的恒定电流循环200圈后,容量保持率可以达到92.95%。研究表明,该GCE能有效提高锂金属电池的安全稳定性以及综合的电化学性能,有望提供一种普适化的准固态电解质设计策略。

关键词：锂金属原位聚合凝胶复合电解质电化学稳定性

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溶剂化能调控实现低浓度锂电池电解液

科学通报 2022年第33期67卷 3885-3888页

作者：彭琳珊巫湘坤贾梦敏钱伟伟张晓妍周娜张兰菅翠营张锁江中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049 廊坊绿色产业技术中心廊坊065001 西安交通大学化学工程与技术学院陕西省能源化工过程强化重点实验室西安710049 Department of Mechanical Engineering Lassonde School of EngineeringYork UniversityToronto ON M3J 1P3Canada 郑州新兴产业技术研究院储能材料与工艺河南省重点实验室郑州450003

电解液作为锂离子电池中不可或缺但长期被忽视的组成部分,在新型电极材料的应用和储能系统的设计中起着至关重要的作用. 1M电解液由于其良好的离子导电性、电化学稳定性以及成本,被广泛应用于锂离子电池中.然而,更高的能量密度需要比容... 详细信息

电解液作为锂离子电池中不可或缺但长期被忽视的组成部分,在新型电极材料的应用和储能系统的设计中起着至关重要的作用. 1M电解液由于其良好的离子导电性、电化学稳定性以及成本,被广泛应用于锂离子电池中.然而,更高的能量密度需要比容量更高的活性材料、合金型或锂金属负极、甚至无负极型电池,而1M的电解液很难支持其长期稳定循环.其主要原因在于电极/电解液界面稳定性较差,通常需要固态正/负极电解质界面(CEI/SEI)来稳定.

关键词：锂离子电池离子导电性活性材料电化学稳定性电解液新型电极材料界面稳定性溶剂化能

双功能Ru-Co-Mn三元金属合金纳米催化剂用于氧化还原电催化

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Science China Materials 2022年第1期65卷 131-138页

作者：刘姗张二欢万晓冬潘容容李岳美张修铭苏梦瑶刘佳张加涛 School of Materials Science&Engineering Beijing Key Laboratory of Construction-Tailorable Advanced Functional Materials and Green ApplicationsExperimental Center of Advanced MaterialsBeijing Institute of TechnologyBeijing 100081China

电解水是最有前景的制氢方法之一,但长期以来一直受到阳极析氧反应(OER)迟缓的限制.本文采用热解-吸附-热解工艺,以ZIF-67为前驱体,制备了Ru-Co-Mn三金属合金纳米颗粒(NPs)负载在氮掺杂碳载体上(RuCoMn@NC)的催化剂.该催化剂在较宽的pH... 详细信息

电解水是最有前景的制氢方法之一,但长期以来一直受到阳极析氧反应(OER)迟缓的限制.本文采用热解-吸附-热解工艺,以ZIF-67为前驱体,制备了Ru-Co-Mn三金属合金纳米颗粒(NPs)负载在氮掺杂碳载体上(RuCoMn@NC)的催化剂.该催化剂在较宽的pH范围内对析氢反应(HER)以及在碱性介质中对葡萄糖氧化反应(GOR)都表现出良好的电催化性能.特别是RuCoMn@NC催化剂在碱性介质中表现出优异的HER活性,优于商用Pt/C催化剂(20 wt%),并具有良好的电化学稳定性.进一步以RuCoMn@NC同时作为阴极和阳极组成双电极碱性电解槽用于葡萄糖电解反应,只需要1.63 V的槽电压就可以达到10mAcm^(-2)的电流密度,比全解水电解槽的所需电压低270mV.本工作为合理开发高效的氧化还原电催化双功能催化剂提供了一种有效的方法,有利于节能电解制氢的发展.

关键词：氧化还原电催化电化学稳定性析氢反应金属合金碱性介质双功能催化剂纳米催化剂