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无机材料学报 2023年第5期38卷 511-520,I0003,I0004页

作者：张祥松刘业通王永瑛武子瑞刘振中李毅杨娟江苏大学材料科学与工程学院镇江212013

氨具有低成本、易液化和高体积能量密度等特点,是一种有吸引力的无碳燃料,用其制成的直接氨燃料电池也备受科研人员青睐,却受限于阳极氨氧化缓慢的动力学过程。本工作采用无表面活性剂的简单方法通过纳米颗粒(NPs)自组装制备了三维多孔... 详细信息

氨具有低成本、易液化和高体积能量密度等特点,是一种有吸引力的无碳燃料,用其制成的直接氨燃料电池也备受科研人员青睐,却受限于阳极氨氧化缓慢的动力学过程。本工作采用无表面活性剂的简单方法通过纳米颗粒(NPs)自组装制备了三维多孔网络结构的PtIr合金气凝胶高效氨氧化催化剂。该结构提供了丰富开放的互联质子传输通道和额外的催化活性位点,有助于氨电催化氧化中NH_(3)分子的去质子化过程。当Pt和Ir物质的量比为80/20时,PtIr合金气凝胶展现出最优的氨氧化(AOR)催化活性。实验通过研究NH_(3)浓度和工作温度对催化剂氨氧化性能的影响发现,Pt_(80)Ir_(20)合金气凝胶催化剂的AOR性能随着氨水浓度或温度的上升而增强,如当氨水浓度为0.5 mol/L时,合金催化剂在0.5 V电位下的质量比活性为44.03 A·g^(–1),约是0.05 mol/L氨水中的4倍。当温度上升至80℃时,合金催化剂在0.5 V电位下的质量比活性为148.73 A·g^(–1),约为25℃下的12倍。在此温度变化区间,其AOR起始电位下降了40 mV。利用Arrhenius方程计算发现,Pt_(80)Ir_(20)合金气凝胶催化剂的AOR反应活化能比商业Pt/C催化剂降低了~9.43 kJ·mol^(–1)。此外,催化材料的稳定性测试结果表明,Pt_(80)Ir_(20)合金气凝胶催化剂经2000次循环伏安测试后的峰值质量比活性损失为~50.6%,优于商业Pt/C催化剂(~74.9%)。

关键词：自组装 PtIr合金气凝胶电催化氨氧化反应

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