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环境科学学报 2021年第8期41卷 3138-3147页

作者：王哲妮张双玉胡韵璇李成徐新华浙江大学环境与资源学院杭州310058

氯贝酸(Clofibric acid,CA)是一种常见药品和个人护理品(PPCPs)类物质,在环境中具有持久性和稳定性.常规的水处理技术难以去除微量的CA,采用电催化氢化脱氯的方法可有效实现脱氯.本研究考察了CA初始浓度、工作电位、阴极液初始pH、反应... 详细信息

氯贝酸(Clofibric acid,CA)是一种常见药品和个人护理品(PPCPs)类物质,在环境中具有持久性和稳定性.常规的水处理技术难以去除微量的CA,采用电催化氢化脱氯的方法可有效实现脱氯.本研究考察了CA初始浓度、工作电位、阴极液初始pH、反应温度、钯载量和电解质Na2SO4的浓度等多种因素对氯贝酸降解的影响.结果表明,CA的脱氯降解符合一级动力学方程,在工作电位为-0.85 V vs Ag/AgCl,钯负载量为0.20 mg·cm^(-2),Na2SO4浓度为10 mmol·L^(-1),初始阴极液pH为4.6,反应温度控制在303 K时,经过120 min的反应后,初始浓度为5 mg·L^(-1)的CA降解率达98%.因此利用钯/泡沫镍电极电催化还原降解废水中的CA具有很大的应用潜力.

关键词：钯/泡沫镍电催化氢化脱氯氯贝酸影响因素

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钯/泡沫镍电极制备中Ni(OH)2形态对氯贝酸电催化脱氯性能影响研究

钯/泡沫镍电极制备中Ni(OH)2形态对氯贝酸电催化脱氯性能影响研究

引用

作者：王哲妮浙江大学

学位级别：硕士

药品和个人护理品(PPCPs)作为一种新型微量有机污染物,由于其生物蓄积性以及因不断排放而在环境中持续存在的“伪持久性”,对人类健康和生态环境带来潜在风险。氯贝酸(CA)是一种典型的含氯PPCPs,是贝特类降脂药的主要活性代谢产物和药... 详细信息

药品和个人护理品(PPCPs)作为一种新型微量有机污染物,由于其生物蓄积性以及因不断排放而在环境中持续存在的“伪持久性”,对人类健康和生态环境带来潜在风险。氯贝酸(CA)是一种典型的含氯PPCPs,是贝特类降脂药的主要活性代谢产物和药物合成的中间体,普遍出现在市政废水及制药废水中,且难生物降解,在常规污水处理过程中难以完全去除。电催化氢化脱氯(ECH)是一种可在温和条件下高效去除含氯有机物的方法,对去除水环境中含氯PPCPs具有很大应用前景。钯/泡沫镍电极是ECH研究中应用最为广泛的阴极电极之一,浸渍法制备电极过程中Pd还原生成Pd,同时浸渍液中升高的Ni浓度导致Ni(OH)的生成。本文以氯贝酸为目标污染物,探究了钯/泡沫镍电极制备中Ni(OH)的形成过程,以及其对氯贝酸的ECH性能影响,并通过电极制备过程的控制使得形成的Ni(OH)有利于氯贝酸的电催化脱氯。通过浸渍法制得钯/泡沫镍电极,考察了钯载量以及反应操作条件(CA初始浓度、工作电位、阴极液初始p H、反应温度和电解质NaSO浓度等)对氯贝酸脱氯降解的影响。结果表明,CA的脱氯降解符合伪一级动力学方程,在最佳反应条件下,即工作电位为-0.85 V vs Ag/Ag Cl,钯负载量为0.2 mg cm,NaSO浓度为10 mmol L,初始阴极液p H为4.6,反应温度控制在303 K,经过120 min的反应后,初始浓度为5 mg L的CA降解率可达98%。对钯/泡沫镍电极的浸渍过程缺乏控制,会导致其ECH活性不稳定。在浸渍法制备钯/泡沫镍电极过程中,发现其表面生成了Ni(OH)覆盖层。进一步分析表明,Ni通过置换反应被置换到浸渍液中,然后与溶液中的OH结合生成Ni(OH)沉积在电极上。因此,浸渍时间是钯/泡沫镍电极合成过程中关键的控制因素。随着浸渍时间的延长,Ni(OH)不断沉积,逐渐提高了电极的耐腐蚀性能和电化学活性面积。然而,Ni(OH)覆盖层将电极表面的钯催化剂覆盖,从而对界面电荷转移和原子H*的吸附产生了负面影响,且加剧了HER副反应,进而影响了CA的降解效率。浸渍时间为15 min时,电极表面的钯载量合适且Ni(OH)覆盖较少,表现出比浸渍10 min、0.5 h、1 h、2 h、6 h和24 h时更高的ECH活性;而随着浸渍时间的延长,钯/泡沫镍电极的ECH性能逐渐下降。通过络合剂络合置换到浸渍液中的Ni,可避免过多的Ni(OH)在钯/泡沫镍电极表面的沉积。在浸渍液中加入乙酸钠,发现电极表面的Ni(OH)有所减少,且Ni(OH)的分布发生改变,形成了Ni(OH)生长在泡沫镍基底,且与钯催化剂相互交织的结构。在此结构下,Ni(OH)对电极的电化学活性和ECH活性具有正向促进作用。Ni(OH)促进水分解析氢,并能迅速被其中的钯催化剂吸附用于ECH反应,从而促进CA的脱氯。相同钯载量和浸渍时间下,浸渍过程中加入乙酸钠的钯/泡沫镍电极对氯贝酸的降解率和表观反应速率分别是不加乙酸钠电极的1.3倍和6.5倍。因此,在浸渍液中加入络合剂乙酸钠,可提高钯/泡沫镍电极的ECH活性,实现更快、更高效的CA脱氯效果。

关键词：钯/泡沫镍 Ni(OH)2 电催化氢化脱氯氯贝酸络合剂

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