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钙改性的Pd/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3催化剂催化甲醇裂解反应

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催化学报 2011年第11期32卷 1739-1746页

作者：李雪王晓文赵明刘建英龚茂初陈耀强四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室四川成都610064 四川大学化学工程学院四川成都610065

采用共沉淀法制备了未改性的和Ca掺杂的CeO2-ZrO2-Al2O3样品,进一步用浸渍法制备了Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3(Pd/CZA)和Pd/CeO2-ZrO2-Al2O3-CaO(Pd/CZACa)催化剂.运用X射线衍射、N2吸附-脱附、储氧量测定、CO化学吸附、NH3程序升温脱附、CO2程序升温脱附、H2程序升温还原和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征,并考察了其催化甲醇裂解反应活性.结果表明,Ca的添加使载体酸性位中毒,弱碱中心数目增加,从而影响了催化剂上吸附物种的吸附-脱附平衡过程;同时,使得金属和载体间相互作用增强,增加了Pd周围的电子密度,使Pd保持在部分氧化状态Pdδ+(0甲醇催化裂解反应的活性,使甲醇完全裂解温度降低了34°C.

关键词：钯钙甲醇裂解氧化铈氧化锆氧化铝

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Pd催化甲醇裂解制氢的反应机理

物理化学学报 2009年第5期25卷 876-882页

作者：倪哲明毛江洪潘国祥胥倩李小年浙江工业大学化学工程与材料学院杭州310032

基于密度泛函理论(DFT),研究了甲醇在Pd(111)面上首先发生O—H键断裂的反应历程(CH3OH(s)→CH3O(s)+H(s)→CH2O(s)+2H(s)→CHO(s)+3H(s)→CO(s)+4H(s)).优化了裂解过程中各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,获得了反应路径上各... 详细信息

基于密度泛函理论(DFT),研究了甲醇在Pd(111)面上首先发生O—H键断裂的反应历程(CH3OH(s)→CH3O(s)+H(s)→CH2O(s)+2H(s)→CHO(s)+3H(s)→CO(s)+4H(s)).优化了裂解过程中各反应物、中间体、过渡态和产物的几何构型,获得了反应路径上各物种的吸附能及各基元反应的活化能数据.另外,对甲醇发生C—O键断裂生成CH3(s)和OH(s)的分解过程也进行了模拟计算.计算结果表明,O—H键的断裂(活化能为103.1kJ·mol-1)比C—O键的断裂(活化能为249.3kJ·mol-1)更容易;甲醇在Pd(111)面上裂解的主要反应历程是:甲醇首先发生O—H键的断裂,生成甲氧基中间体(CH3O(s)),然后甲氧基中间体再逐步脱氢生成CO(s)和H(s).甲醇发生O—H键断裂的活化能为103.1kJ·mol-1,甲氧基上脱氢的活化能为106.7kJ·mol-1,两者均有可能是整个裂解反应的速控步骤.

关键词：甲醇裂解反应机理密度泛函理论过渡态

MgO改性CuZnAl催化剂上甲醇裂解制氢

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精细化工 2016年第5期33卷 541-545页

作者：周性东陈晓蓉梅华南京工业大学化学化工学院江苏南京210009 南京(诺盟化工)催化氢化工程技术研究中心江苏南京210009

为了提高甲醇裂解制氢的气体收率,减少液相副产物的生成量,采用共沉淀法制备MgO改性CuZnAl催化剂,通过BET、XRD、SEM、H_2-TPR、CO2-TPD对催化剂结构和物化性能进行表征分析,固定床中考察MgO改性CuZnAl催化剂对甲醇裂解制氢催化性能。... 详细信息

为了提高甲醇裂解制氢的气体收率,减少液相副产物的生成量,采用共沉淀法制备MgO改性CuZnAl催化剂,通过BET、XRD、SEM、H_2-TPR、CO2-TPD对催化剂结构和物化性能进行表征分析,固定床中考察MgO改性CuZnAl催化剂对甲醇裂解制氢催化性能。结果表明,引入适量的MgO可提高催化剂比表面积和CuO的分散度,改善催化剂氧化还原性,提高催化剂活性和选择性。得到优化的催化剂CuZnAlMg_2,其组分质量比为m(CuO)∶m(ZnO)∶m(Al_2O_3)∶m(MgO)=16∶13∶3∶2。在反应温度280℃、反应压力1.0MPa和空速0.6h-1条件下,CuZnAlMg_2催化剂上甲醇裂解转化率为99.1%,气体收率为97.0%。对液相产物进行分析表明,加入适量MgO提高催化剂碱性,能有效抑制液相副产物生成,提高气体收率。

关键词：氧化镁铜基催化剂甲醇裂解制氢改性催化与分离提纯技术

氧化铝担载的贵金属铱基催化剂的制备及其对甲醇裂解反应的催化性能

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催化学报 2006年第10期27卷 863-867页

作者：张雄伟储伟王晓东杨维慎盛世善张涛四川大学化学工程学院四川成都610065 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

以ZrO2,La2O3或MgO为助剂制备了氧化铝担载型铱基催化剂,考察了其对甲醇裂解反应的催化性能,并用X射线光电子能谱、程序升温还原、H2程序升温脱附和CO程序升温脱附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,ZrO2,La2O3和MgO助剂的引入均能提... 详细信息

以ZrO2,La2O3或MgO为助剂制备了氧化铝担载型铱基催化剂,考察了其对甲醇裂解反应的催化性能,并用X射线光电子能谱、程序升温还原、H2程序升温脱附和CO程序升温脱附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,ZrO2,La2O3和MgO助剂的引入均能提高主产物氢气和CO的选择性.ZrO2是甲醇裂解反应的优良助剂,可以显著提高甲醇的转化率和氢气的收率.氧化铝担载型贵金属铱基催化剂上存在强的氢溢流现象,这使催化剂具有良好的反应性能,同时有利于产物的脱附,氧化物助剂的加入能够进一步促进氢的溢流.

关键词：铱氧化铝负载型催化剂氧化锆氧化镧氧化镁助剂甲醇裂解

Cu-Mg-Al催化剂催化甲醇裂解制氢的研究

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现代化工 2019年第3期39卷 166-170页

作者：包喆宇朱明杜泽宇陈晓蓉梅华南京工业大学化工学院江苏南京210009 南京(诺盟化工)催化氢化工程技术研究中心江苏南京210009

利用共沉淀法制备了一系列不同铜镁铝摩尔比的Cu-Mg-Al催化剂,并用于固定床上甲醇裂解制氢的研究。采用BET、XRD、H_2-TPR和CO_2-TPD等表征手段对催化剂的结构和物化性质进行表征,并分析其对甲醇制氢反应催化性能的影响。结果表明,以1∶... 详细信息

利用共沉淀法制备了一系列不同铜镁铝摩尔比的Cu-Mg-Al催化剂,并用于固定床上甲醇裂解制氢的研究。采用BET、XRD、H_2-TPR和CO_2-TPD等表征手段对催化剂的结构和物化性质进行表征,并分析其对甲醇制氢反应催化性能的影响。结果表明,以1∶2∶1的铜镁铝摩尔比制得的催化剂对甲醇裂解制氢反应具有较高的催化活性,可改善前驱体的结晶度,增大催化剂的比表面积,增强催化剂的可还原性和碱性,从而提高了甲醇裂解制氢的转化率和气体收率,并抑制了液相副产物的生成。使用该催化剂,在压力为1. 0 MPa、反应温度为280℃、体积空速为0. 5 h^(-1)的反应条件下,甲醇的转化率为99. 28%,气体收率为97. 75%,液相副产物质量分数为1. 25%,反应稳定运行180 h后催化剂未发现明显失活。

关键词：甲醇裂解制氢 Cu-Mg-Al催化剂共沉淀法

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随车制氢甲醇裂解铜水泥催化剂的研究

石油化工 2011年第8期40卷 813-819页

作者：邱诗铭庆绍军张素红高志贤中国科学院山西煤炭化学研究所山西太原030001 中国科学院研究生院北京100049 太原理工大学矿业工程学院山西太原030024

分别以H2O,H3BO3,C6H8O7,NH3.H2O为溶剂,采用离子交换法制备了铜水泥催化剂,并在固定床上考察了催化剂催化甲醇裂解的性能。实验结果表明,以H2O代替NH3.H2O制得的铜水泥催化剂性能优越,实现了催化剂制备的环保高效。与商用的CuZnAl甲醇... 详细信息

分别以H2O,H3BO3,C6H8O7,NH3.H2O为溶剂,采用离子交换法制备了铜水泥催化剂,并在固定床上考察了催化剂催化甲醇裂解的性能。实验结果表明,以H2O代替NH3.H2O制得的铜水泥催化剂性能优越,实现了催化剂制备的环保高效。与商用的CuZnAl甲醇裂解催化剂相比,铜水泥催化剂具有较高催化活性和选择性,在常压、300℃、重时空速3.39h-1的条件下,铜水泥催化剂的比活性(甲醇转化率与铜负载量的比值)和CO+H2的选择性分别为2.44和95.9%,CuZnAl催化剂分别为0.64和89.2%;铜水泥催化剂的抗压强度大于45N,而CuZnAl催化剂的抗压强度为20N。铜水泥催化剂具有机械强度高、活性高、CO+H2选择性高的特点,基本满足了随车制氢的要求。XRD,SEM,DTG-DTA,FTIR,H2-TPR表征结果显示,铜水泥催化剂制备过程中形成的CaCO3具有稳定铜物种的作用,有助于保持催化剂的高温活性。

关键词：铜水泥催化剂甲醇裂解随车制氢

硅源对蒸氨法制备Cu/SiO_2催化剂催化甲醇裂解制氢的影响

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燃料化学学报 2018年第6期46卷 692-699页

作者：杜泽宇朱明包喆宇史大佑陈晓蓉许岩梅华南京工业大学化工学院江苏南京210009 南京(诺盟化工)催化氢化工程技术研究中心江苏南京210009

采用蒸氨法制备Cu/SiO_2催化剂,分别考察气相二氧化硅(SiO_2-aer)、硅胶(SiO_2-gel)和碱性硅溶胶(SiO_2-sol)对Cu/SiO_2催化剂催化甲醇裂解制氢性能的影响,并采用N2吸附-脱附、N2O化学吸附、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)、... 详细信息

采用蒸氨法制备Cu/SiO_2催化剂,分别考察气相二氧化硅(SiO_2-aer)、硅胶(SiO_2-gel)和碱性硅溶胶(SiO_2-sol)对Cu/SiO_2催化剂催化甲醇裂解制氢性能的影响,并采用N2吸附-脱附、N2O化学吸附、电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)、X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等方法对催化剂进行表征。结果表明,硅源对Cu/SiO_2催化剂的活性具有较大影响。以碱性硅溶胶作为硅源制得的Cu/SiO_2-sol催化剂比表面积较大,活性中心粒径较小且分散均匀,这些使得其制氢性能优于其他两种硅源为载体所制备的催化剂。在反应温度280℃,反应压力1 MPa,甲醇质量空速0.6 h-1的条件下,相较于Cu/SiO_2-aer和Cu/SiO_2-gel催化剂,Cu/SiO_2-sol催化剂的甲醇转化率分别提高10%和7%,气相副产物CH_4和CO_2浓度也有所降低,该催化剂上的甲醇转化率和气体收率分别达到98.4%和96.7%。

关键词：甲醇裂解蒸氨法 Cu/SiO2催化剂

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甲醇裂解—变压吸附联合制氢技术的应用

化工矿物与加工 2001年第12期30卷 13-14页

作者：冯钰化工部连云港设计研究院江苏连云港222004

根据国内制氢技术的发展趋势 ,结合我国国情着重介绍了甲醇裂解—变压吸附联合制氢技术的生产过程

关键词：山梨醇氢气甲醇裂解变压吸附

CeO2对甲醇裂解用Cu-Ir双金属催化剂的影响

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同方期刊数据库

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中国稀土学报 2004年第Z2期22卷 89-92页

作者：张雄伟储伟王立楠王晓东高飞张涛四川大学化工学院四川成都610065 四川大学化工学院四川成都610065 四川大学化工学院四川成都610065 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 四川大学化工学院四川成都610065 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

用甲醇裂解模型反应,程序升温(TPR,TPD)和XRD等技术研究了CeO2促进的Culr双金属催化剂.结果表明:适量CeO2的加入可以改善催化剂的表面性质,提高催化剂的活性、选择性和稳定性.XRD表征发现铜铱双金属催化剂主要是以Cu19Ir和少量的Cu2O形... 详细信息

用甲醇裂解模型反应,程序升温(TPR,TPD)和XRD等技术研究了CeO2促进的Culr双金属催化剂.结果表明:适量CeO2的加入可以改善催化剂的表面性质,提高催化剂的活性、选择性和稳定性.XRD表征发现铜铱双金属催化剂主要是以Cu19Ir和少量的Cu2O形式存在于催化剂中,Cu19Ir是催化剂的主要活性组份,且CeO2的加入提高了催化剂活性组份的分散度.结合TPR表征结果,发现CeO2的加入有利于活性物种Cu2O的形成,一定量Cu+的存在有利于H2和CO选择性的提高.

关键词： CeO2 双金属催化剂甲醇裂解催化剂表征