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高温甲醇蒸汽重整制氢催化剂研究

高温甲醇蒸汽重整制氢催化剂研究

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作者：孙素嫒中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

氢能是一种灵活的二次能源,与燃料电池相结合,对实现节能减排有重要意义。实际应用过程中,借助储氢载体进行氢气储存和运输是一种便利的方式。甲醇作为液体,易于储存和运输,而且安全性相对较高,是比较理想的储氢载体。将甲醇蒸汽重整制... 详细信息

氢能是一种灵活的二次能源,与燃料电池相结合,对实现节能减排有重要意义。实际应用过程中,借助储氢载体进行氢气储存和运输是一种便利的方式。甲醇作为液体,易于储存和运输,而且安全性相对较高,是比较理想的储氢载体。将甲醇蒸汽重整制氢反应与钯膜反应器相结合,实现反应-分离的一体化制氢,可应用于小型化原位制氢的场景。工业上甲醇蒸汽重整制氢催化剂主要是铜系催化剂,反应温度在200-280℃,使用更高的反应温度容易使催化剂烧结。然而,钯膜反应器需要达到400℃以实现较高的分离效果,现有的甲醇蒸汽重整催化剂并不是直接适用于基于钯膜反应器的甲醇蒸汽重整制氢反应-分离一体化过程。因此,研究耐高温、抗烧结、活性高并能够与钯膜反应器相匹配的高温甲醇蒸汽重整催化剂有重要意义。本文针对高温甲醇蒸汽重整制氢,采用不同合成方法制备了系列Zn O-AlO催化剂及其改性的催化剂。经过甲醇蒸汽重整反应性能评价和筛选,获得了较优的催化剂配方及其适宜的工艺条件范围,并采用低温氮气吸附脱附,XRD,TPR,XRF等对催化剂进行了分析。获得了以下结果:（1）水热合成的Zn O-AlO具有较高的比表面积和较好的甲醇蒸汽重整制氢反应性能和抗逆水气变换反应性能;（2）优化的Zn O-AlO催化剂的锌铝原子比为2:2。该催化剂在400℃下的甲醇转化率接近100%,同时副产物一氧化碳较少;（3）铜改性Zn O-AlO催化剂的优化的Cu O含量为6.11-13.33 wt%,显著提高了催化剂低温活性,但逆水气变换反应性能显著增加;（4）铟改性Zn O-AlO催化剂的副产物甲烷显著增加,甲烷化会消耗大量氢气,说明Zn O-AlO催化剂不适合使用铟改性;（5）不同合成方法和改性的Zn O-AlO催化剂都具有较稳定的Zn AlO尖晶石晶相结构,各种催化剂评价反应后的Zn AlO尖晶石衍射峰显著增强,衍射峰增强的顺序为:铟改性>铜改性>不改性。说明了优化的Zn O-AlO催化剂的具有更好的抗烧结性能,更适合高温甲醇蒸汽重整制氢反应过程。

关键词：甲醇蒸汽重整反应水热合成法溶胶凝胶法高温改性

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