检索结果-南通市图书馆

作者：刘丹西北大学

学位级别：硕士

对二甲苯是一种重要的化工基础原料,其生产主要依赖于石油生产路线;而我国“富煤、少气、缺油”的资源结构决定了必须发展煤基对二甲苯生产技术。本文论文以低成本的煤基甲醇为原料,在改性的ZSM-5催化剂的作用下,通过不同工艺路线高选... 详细信息

对二甲苯是一种重要的化工基础原料,其生产主要依赖于石油生产路线;而我国“富煤、少气、缺油”的资源结构决定了必须发展煤基对二甲苯生产技术。本文论文以低成本的煤基甲醇为原料,在改性的ZSM-5催化剂的作用下,通过不同工艺路线高选择性地制得对二甲苯,缩短了产品分离流程,大幅提升效能,主要研究内容如下:在流化床反应器中,对Zn、Si和P改性的ZSM-5催化剂的甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃的反应性能进行了研究。采用XRD、BET、SEM、NH-TPD等手段进行表征分析。结果表明,Zn改性使得催化剂酸强度降低,中强酸酸量增加,对二甲苯和低碳烯烃选择性都随之提高;一定量的硅沉积改性在降低催化剂外表面酸量的同时缩小孔口,浸渍适量的磷能够调变分子筛的酸中心强度和酸量,这都能够提高对二甲苯选择性。在流化床反应器中甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃反应结果表明,3Zn-3Si-3P/ZSM-5催化剂在温度425°C、常压、反应时间40 min、空速1 h的条件下,对二甲苯在二甲苯中的选择性为76%,C-C低碳烯烃选择性为24.4%,特别是芳烃和C-C低碳烯烃的总选择性高达92.2%。开发了甲醇制芳烃与甲醇甲苯烷基化耦合富产对二甲苯联产低碳烯烃的新工艺,对甲醇芳构化和甲醇甲苯烷基化反应分别进行了催化剂的性能研究。对不同硅铝比和不同晶粒大小的ZSM-5分子筛进行Zn-Si-P-Mg复合改性,用于固定床反应器中甲醇芳构化反应性能研究。结果表明,硅铝比越高,催化剂酸量和酸强度越低,芳烃选择性随之降低,对二甲苯在二甲苯中的选择性和低碳烯烃的选择性提高,催化剂硅铝比为130时,C-C低碳烯烃选择性为55.9%,对二甲苯在二甲苯中的选择性提高到84.0%。研究表明,晶种加入量越多,催化剂晶粒尺寸越小,其微孔结构更多,孔道更短,能够提高芳烃收率和稳定性。催化剂晶种加入量为1%时,芳烃收率较高为17.5%;晶种加入量为0.01%时,C-C低碳烯烃选择性49.9%,对二甲苯在二甲苯中的选择性78.6%。将6Si-5P-3Mg改性的ZSM-5催化剂用于甲醇甲苯选择性烷基化制对二甲苯反应的工艺条件研究。结果表明,在温度460℃、甲苯甲醇摩尔比为2/1、WHSV=3 h,N流速77.9 ml/min的优化反应条件下,甲苯转化率18.20%,对二甲苯在二甲苯中的选择性高达98.94%,低碳烯烃和对二甲苯的总选择性达到85.09%。使用不同的催化剂进行耦合后,反应性能的提高有一定程度的差别。最终,在优化的工艺条件下,芳烃选择性最高达36.5%,对二甲苯在二甲苯中的选择性可提高至86.0%,C-C低碳烯烃选择性约56.3%。

关键词：甲醇制对二甲苯低碳烯烃 ZSM-5分子筛流化床耦合

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煤基甲醇制对二甲苯工艺过程的多目标优化和评价研究

煤基甲醇制对二甲苯工艺过程的多目标优化和评价研究

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作者：苏航渤海大学

学位级别：硕士

对二甲苯(PX)是制备对苯二甲酸的重要原料,近年来随着聚酯工业的快速发展,对二甲苯的需求迅速增长,而且煤化工产品普遍存在产能过剩和同质化严重的问题,因此开发煤基甲醇合成二甲苯的新技术不仅可以解决对二甲苯短缺问题,还可以解决甲... 详细信息

对二甲苯(PX)是制备对苯二甲酸的重要原料,近年来随着聚酯工业的快速发展,对二甲苯的需求迅速增长,而且煤化工产品普遍存在产能过剩和同质化严重的问题,因此开发煤基甲醇合成二甲苯的新技术不仅可以解决对二甲苯短缺问题,还可以解决甲醇过剩问题。本文研究了煤基甲醇制对二甲苯工艺过程中传统精馏序列与分隔壁塔分离工艺的多目标优化以及全系统的技术经济性分析和全生命周期评价。1.针对煤基甲醇合成二甲苯技术中面临分离过程能耗高的难题,本文基于甲醇芳构化技术,利用Aspen Plus与Matlab的交互链接,对非芳烃、苯、甲苯、二甲苯、三甲苯的分离过程开展了多目标优化研究工作。采用NSGA-Ⅱ遗传算法,以苯-甲苯收率、二甲苯收率、年度总费用和能耗指标作为四个目标函数,分别针对传统双塔精馏序列工艺和分隔壁塔精馏工艺进行了多目标优化,发现回流比对年度总费用的影响最明显。在满足约束条件的前提下,基于最低的年度总费用对两个分离工艺进行了比较。结果表明,分隔壁塔工艺较双塔精馏序列工艺的最低年度总费用低7.7%,换热器花费低16.1%,能耗指标低26.3%。分隔壁塔工艺成本少、能耗低,具有环保、绿色、可持续性的优势。2.针对两条煤基甲醇制对二甲苯工艺路线(MTP-I、MTP-II)的技术经济和全生命周期进行了分析,比较了两条路线的能效、单位投资、产品生产成、绿色度和全生命周期成本。在研究过程中提出了基于绿色度的全生命周期成本模型。结果显示MTP-I工艺路线和MTP-II工艺路线的产品生产成本对比为7481.0 RMB/t PX49242.9gd/t PX,MTP-I工艺路线在产品生产成本和全生命周期成本方面显示出更多优势,MTP-I工艺路线在生产中绿色度更高、更环保。即从经济角度看,MTP-I工艺是替代当前生产PX方式的最合适选择,但从环境角度看,MTP-II工艺却是最佳的可持续替代路线。

关键词：煤基甲醇多目标优化 NSGA-Ⅱ 甲醇制对二甲苯全生命周期评价

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甲醇制芳烃催化剂及相关工艺研究进展

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化工进展 2020年第12期39卷 5029-5041页

作者：代成义陈中顺杜康赵潇时一鸣陈星月刘丹马晓迅西北大学化工学院国家碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心陕西西安710069

当前我国芳烃生产面临石油资源短缺等困难,而我国丰富的煤炭资源和当前过剩的甲醇产能为煤基甲醇制芳烃提供了价格低廉的原料,对于我国的能源安全具有重要意义。本文综述了近年来国内外甲醇制芳烃(MTA)技术的相关研究进展,分别介绍了MT... 详细信息

当前我国芳烃生产面临石油资源短缺等困难,而我国丰富的煤炭资源和当前过剩的甲醇产能为煤基甲醇制芳烃提供了价格低廉的原料,对于我国的能源安全具有重要意义。本文综述了近年来国内外甲醇制芳烃(MTA)技术的相关研究进展,分别介绍了MTA固定床、流化床技术;针对传统MTA过程产物复杂,分离能耗大,经济效益差等不足,归纳总结了更具经济性的甲醇一步法制对二甲苯(MTPX)以及甲醇一步法制对二甲苯联产低碳烯烃(MTO&PX)技术;针对传统MTA催化剂稳定性差等不足,对比介绍了甲醇直接制芳烃以及低碳烯烃制芳烃路线,结果表明甲醇经低碳烯烃制芳烃工艺路线具有催化剂寿命长、产品组成易调节等优势。最后,本文认为分子筛限域效应、分子筛表面修饰新技术、金属-酸双活性中心协同效应是未来MTA研究的重要方向。

关键词：催化剂沸石甲醇制芳烃甲醇制对二甲苯甲醇制对二甲苯联产低碳烯烃甲醇经低碳烯烃制芳烃

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