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低温催化甲烷直接转化为C增值化学品研究进展

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中国科学:化学 2024年

作者：张同欣张航王书航赵思思赵震沈阳师范大学化学化工学院能源与环境催化研究所

甲烷不仅是高质量的化石燃料,也是合成高附加值化学品的新材料.由于甲烷的惰性,其直接转化需要高活化能,并且通常需要苛刻的反应条件或强氧化剂.在温和条件下直接将甲烷转化为有价值的能源是一种有前途的技术,可减少直接甲烷转化中的热力学屏障,并避免过氧化和催化剂失活的常见问题,但目前仍然是一个巨大的挑战.本文综述了无氧反应体系和有氧反应体系在甲烷催化转化为C2增值化学品的研究进展.从活性中心和反应机理方面对催化剂的构建进行了详细的阐述和讨论.最后,我们对这一领域面临的挑战的看法,并提出了潜在的解决方案.

关键词：甲烷转化低温 C 增值化学品 C–H键的活化

Ga-O双功能位点促进高选择性光催化甲烷直接转化制甲醇

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科学通报 2023年第33期68卷 4544-4555页

作者：韩春秋曹玥晗邱杰马敏智董帆周莹西南石油大学油气藏地质及开发工程全国重点实验室成都610500 西南石油大学新能源与材料学院成都610500 电子科技大学基础与前沿研究院环境科学与技术研究中心成都611731

光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)... 详细信息

光催化甲烷(CH_(4))直接转化制甲醇(CH_(3)OH)被誉为催化界的“圣杯反应”.然而,由于反应过程中目标产物容易发生过氧化反应,实现CH_(3)OH的定向转化仍然面临巨大挑战.本文通过溶剂热法和高温煅烧法成功地制备了不同晶相的Ga_(2)O_(3)光催化材料(α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)),并对其光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH的性能进行评价.测试结果显示在室温常压,且不额外添加其他氧化剂的情况下,α-Ga_(2)O_(3)和β-Ga_(2)O_(3)表现出优异的光催化性能.相较于β-Ga_(2)O_(3),α-Ga_(2)O_(3)的光催化性能更优:反应2 h后,其CH_(4)转化率达4.5%,CH_(3)OH的生成速率与选择性分别高达372.8μmol/(g h)和82.7%.通过原位红外光谱(in situ DRIFTS)和原位电子自旋共振谱(in situ EPR)对反应机理进行了分析,发现Ga_(2)O_(3)的Ga和O分别是活化CH_(4)和水分子(H_(2)O)的活性位点.得益于Ga-O双功能活性位点的协同作用,CH_(4)和H_(2)O活化产生的·CH_(3)和·OH可以直接结合,促进了CH_(3)OH的定向生成.由于α-Ga_(2)O_(3)比β-Ga_(2)O_(3)展现出更强的活化H_(2)O的能力,α-Ga_(2)O_(3)表现出更优异的光催化CH_(4)直接转化制CH_(3)OH性能.本文为设计高效的CH_(4)直接转化制CH_(3)OH催化材料打开了新的思路.

关键词：甲烷转化光催化甲醇选择性 Ga-O双功能位点氧化镓

日本研究人员开发出一种新型多功能催化剂,可将甲烷转化为有价值的碳氢化合物

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金属功能材料 2024年第3期31卷 128-128页

据***网站5月15日消息,日本东京工业大学的研究人员开发了一种多功能催化剂,可以将甲烷和一氧化二氮转化为有价值的烃类。这种含铜的铝硅酸盐沸石催化剂通过空间分布的活性位点,提高了效率并减少副产物。催化剂能够维持串联反应,将多步... 详细信息

据***网站5月15日消息,日本东京工业大学的研究人员开发了一种多功能催化剂,可以将甲烷和一氧化二氮转化为有价值的烃类。这种含铜的铝硅酸盐沸石催化剂通过空间分布的活性位点,提高了效率并减少副产物。催化剂能够维持串联反应,将多步反应整合为一个过程,有助于减少温室气体排放。这一创新为甲烷氧化制甲醇和烃类合成的工业应用提供了新的方向。

关键词：串联反应沸石催化剂一氧化二氮甲烷转化多功能催化剂甲烷氧化铝硅酸盐碳氢化合物

氧化镧负载型铂基催化剂制备及其甲烷催化转化研究

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氧化镧负载型铂基催化剂制备及其甲烷催化转化研究

作者：高艳霞福建农林大学

学位级别：硕士

温室气体导致的环境问题和过多能源消耗引起的能源短缺问题是当今全球面临的两大主要问题。甲烷(CH)对温室效应的影响大约是二氧化碳(CO)的30倍,长期的CH积累直接造成了严重的环境问题。甲烷催化转化可以有效地提高CH的利用率并减少不... 详细信息

温室气体导致的环境问题和过多能源消耗引起的能源短缺问题是当今全球面临的两大主要问题。甲烷(CH)对温室效应的影响大约是二氧化碳(CO)的30倍,长期的CH积累直接造成了严重的环境问题。甲烷催化转化可以有效地提高CH的利用率并减少不必要的大气污染和能源消耗。其中,甲烷催化燃烧被认为是一种替代传统火焰燃烧清洁利用能源的有效方法,光驱动甲烷干重整(dry reforming of methane,DRM)利用太阳能将两大温室气体(CH和CO)转化为用于合成高附加值产品的合成气。虽然贵金属负载型催化剂在甲烷催化转化中表现出较好的催化活性,但是苛刻的反应条件容易造成催化剂烧结或者积炭失活。因此,开发稳定高效的催化剂是当前甲烷催化转化的研究重点。本文设计合成了氧化镧(LaO)负载型Pt基单原子催化剂(single-atom catalysts,SACs)和纳米颗粒(nanoparticles,NPs)催化剂,并用于甲烷催化转化性能研究。主要研究结果如下:1.通过高温煅烧合成LaO负载Pt含量近6 wt.%的SACs并用于甲烷催化燃烧性能研究。本文主要利用碳物种存在时LaO的高温再生性质将Pt NPs分散为Pt负载量～6 wt.%的单原子。所制备的SACs在空气气氛下于800 ℃焙烧5天后,Pt物种仍以单原子形式存在,说明所制备的SACs极其稳定。高温甲烷氧化反应可以驱动Pt NPs原子化,且催化剂的催化活性随着单原子的形成而提升并最终达到和所制备SACs一致的活性。该SACs的CH转化率至少在10 h的反应中保持稳定。此外,将所得到的SACs作为活性组分前驱体与常用的CeO载体结合可以提高其催化性能并抑制副产物的生成。当温度为700 ℃时,商业CeO和沉淀法制备的CeO掺杂SACs后其CH转化率分别从31%和12%提升到71%和82%。在CH转化率接近40%的温度长时间活性测试中,其催化活性在10 h反应中保持稳定。2.通过不同方法合成Pt NPs负载型催化剂(Pt/LaO和Pt/LaO-S)并用于无外部加热条件下的光驱动DRM性能研究。和Pt/LaO-S相比,Pt/LaO在催化活性和稳定性方面都表现出明显的优势。当催化剂表面温度达到700 ℃时,Pt/LaO-S在20 h反应内合成气产率降低21%,而Pt/LaO上的合成气产率在长达200 h的反应中保持稳定,此外,Pt/LaO在光驱动DRM反应中合成气产率和选择性分别为其热催化的3.0和2.1倍。相关的化学吸附和原位红外光谱等表征表明,光照激发产生的热电子和氧空位促进CH和CO的活化从而提升催化活性,这同时也促进了产物H的脱附并抑制副反应的发生从而提升了反应选择性。

关键词：甲烷转化 Pt基催化剂稳定性甲烷催化燃烧甲烷干重整

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甲烷转化汽包蒸汽品质的调控措施

氮肥技术 2023年第6期44卷 27-28,35页

作者：崔京杜伦康英英陕西延长中煤榆林能源化工股份有限公司陕西榆林718500

提高汽包蒸汽品质对蒸汽用户设备安全经济运行至关重要。在生产中严格控制蒸汽的品质,加强压力、液位、锅炉给水量、加药量、工艺参数的平稳、精细操作,通过在线仪表及时分析数据,从而选择最佳的工艺参数在合理的波动范围,较好的控制蒸... 详细信息

提高汽包蒸汽品质对蒸汽用户设备安全经济运行至关重要。在生产中严格控制蒸汽的品质,加强压力、液位、锅炉给水量、加药量、工艺参数的平稳、精细操作,通过在线仪表及时分析数据,从而选择最佳的工艺参数在合理的波动范围,较好的控制蒸汽的品质。保证蒸汽品质在控制指标范围内,确保蒸汽用户的设备使用安全性。

关键词：甲烷转化蒸汽品质因素措施

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甲烷转化工艺水碳比的控制研究

氮肥技术 2023年第3期44卷 30-33页

作者：康英英杜伦李清博帅敏刚许鹏陕西延长中煤榆林能源化工有限公司陕西榆林718500

转化炉在正常运行过程中,水碳比控制是一个极其重要的工艺参数调整指标,它决定了转化气的具体组分以及进入转化炉的蒸汽流量。本文研究了甲烷转化反应过程中水碳比的控制原理及方案,旨在为生产实际操作提供参考。

关键词：甲烷转化水碳比控制原理联锁

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光催化甲烷转化研究进展

物理化学学报 2020年第3期36卷 82-92页

作者：许振民卞振锋上海师范大学资源化学教育部重点实验室上海200234

甲烷催化转化为高附加值产物、实现甲烷高效利用,具有重要的研究意义及工业应用价值。长期以来,如何在较温和的条件下将甲烷转化为其它更有价值的有机衍生物,如醇、芳烃、长链烷烃和烯烃等,是催化、化学及化工领域的热点和难点课题之一... 详细信息

甲烷催化转化为高附加值产物、实现甲烷高效利用,具有重要的研究意义及工业应用价值。长期以来,如何在较温和的条件下将甲烷转化为其它更有价值的有机衍生物,如醇、芳烃、长链烷烃和烯烃等,是催化、化学及化工领域的热点和难点课题之一。光催化反应由光能激发产生光生电子和空穴,参与到甲烷C―H键活化和自由基形成,这为低温甲烷转化提供新的途径,本文主要围绕甲烷氧化和偶联反应,总结了近年来光催化研究进展,并对如何进一步提高光催化性能提出展望。

关键词：光催化甲烷转化氧化制甲醇无氧偶联氧化偶联

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甲烷转化制芳烃技术工艺进展及工业前景分析

应用化工 2019年第S1期48卷 78-82页

作者：杨帆党昱闫鹏王维任健陈林王蒙陕西延长石油(集团)有限责任公司碳氢高效利用技术研究中心陕西西安710061 石油和化工行业化石碳氢资源高效利用工程研究中心陕西西安710061 陕西延长石油(集团)有限责任公司研究院陕西西安710061

综述了甲烷转化制芳烃技术工艺进展,对甲烷有氧制芳烃、甲烷无氧制芳烃、甲烷溴化制芳烃、甲烷活化从木质素转化中制芳烃、甲烷乙醇低温制芳烃进行了讨论,并对这些技术的工业前景进行了分析,提出了相应的建议,对甲烷的工业化利用及增加... 详细信息

综述了甲烷转化制芳烃技术工艺进展,对甲烷有氧制芳烃、甲烷无氧制芳烃、甲烷溴化制芳烃、甲烷活化从木质素转化中制芳烃、甲烷乙醇低温制芳烃进行了讨论,并对这些技术的工业前景进行了分析,提出了相应的建议,对甲烷的工业化利用及增加轻质芳烃来源途径具有重要意义。

关键词：甲烷转化芳烃工业前景

基于金属氧化物的光催化甲烷转化:原理、进展与挑战

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中国科学技术大学学报 2020年第11期50卷 1361-1382页

作者：江文斌刘敬祥邱畅龙冉熊宇杰中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心能源材料化学协同创新中心化学与材料科学学院国家同步辐射实验室安徽合肥230026 合肥综合国家科学中心能源实验室安徽合肥230031

随着可燃冰和页岩气开采技术的迅速发展,甲烷的储量逐年增加.因此,甲烷不仅被视为一种清洁能源,同时也被认为是一种可用于生产高附加值化工产品的碳原料.然而,由于甲烷分子具有十分稳定的成键结构,所以传统的甲烷转化技术(尤其是甲烷水... 详细信息

随着可燃冰和页岩气开采技术的迅速发展,甲烷的储量逐年增加.因此,甲烷不仅被视为一种清洁能源,同时也被认为是一种可用于生产高附加值化工产品的碳原料.然而,由于甲烷分子具有十分稳定的成键结构,所以传统的甲烷转化技术(尤其是甲烷水汽重整反应)通常需要大量的能量输入.针对这一问题,光催化技术可以利用具有高能量的光生载流子来打破甲烷转化的热力学势垒,被认为是在温和条件下实现甲烷转化的一种非常具有前景的途径.在光催化甲烷转化领域,金属氧化物基光催化剂已经得到了广泛的研究,这主要归因于它们的强氧化能力.在本文中,我们首先基于光催化甲烷转化反应的基本原理对金属氧化物在该反应中所具备的优势进行了讨论.随后,我们回顾了近年来金属氧化物基光催化剂在目前各类甲烷转化反应中的研究进展,包括甲烷完全氧化(TOM)、甲烷部分氧化(POM)、甲烷干重整(DRM)、甲烷无氧偶联(NOCM)以及晶格氧辅助的甲烷偶联(LOCM)等几类反应.最后,我们对基于金属氧化物的光催化甲烷转化技术所面临的挑战与机遇进行了展望.

关键词：光催化甲烷转化金属氧化物表面反应选择性